乏燃料处理.docx

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乏燃料处理

核燃料的生产虽然是以从自然界获取的铀作为原料，但大量人工放射性的产生却是必然的。

从核裂变中获取能量的必然代价就是，当富含中子的重核裂变之后，释放出中子和作为重核裂变碎片的新原子核，后者主要是相对于天然稳定同位素而言富含中子的放射性同位素，会通过衰变变成某些稳定核素；同时大量中子在反应堆中与核燃料和结构材料等堆内物质作用，产生感生放射性，其中不乏寿命较长并且放射性很强的新核素。

这些新的放射性物质有着数秒到数十万年不等的半衰期，导致乏燃料当中含有巨大放射性总量，一座核电站内大约60吨核燃料的人工放射性大致需要一条长江的年径流量（万亿立方米的水）才能稀释到天然铀矿的水平。

乏燃料乏燃料如果不后处理，可以3～10年的冷却后，中期（30~50年内）可以在干式或湿式设施中较经济的储存，由于核燃料的总量相对较少（全美核电运行至今的乏燃料总量约五万吨，理论上一个标准橄榄球场可以摆下），在可预见的未来内继续中间存储或者后处理都是经济的。

如果不后处理，乏燃料需要地质处置很长时间，后处理可以大大缩小需要地质处置的放射性废物体积，回收可作为燃料利用的铀和钚，虽然在目前这种回收并不经济。

回收的铀虽然有0.9%左右的富集度，但由于含有中子毒物U236，因此浓缩相对于天然铀需要额外的分离功；这样核燃料后处理的成本主要由另一种产品钚来承担，所以由钚制成的MOX燃料价格昂贵，比新的低浓缩铀燃料还要贵；而不生产MOX燃料，储存钚价格也很贵。

所以只有核燃料需求紧张，并且地质处置费用较高的欧洲国家和日本坚持核电乏燃料商用后处理。

后处理后的废物乏燃料后处理之后还会得到放射性废液和固体废物，绝大部分钚和铀作为燃料被回收，部分后处理厂也回收镎，其中需要进行地质处置的主要是高放废物，放射性来自于裂变产物、锕系元素。

一座100万千瓦的压水堆（PWR）电站，每年卸出乏燃料约25t；其中含有可循环利用的铀约23.75t,钚约200kg,中短寿命的裂变产物（FPs）约1000kg；还有次锕系核素约20kg，长寿命裂变产物约30kg。

核设施运行退役、后处理过程除液体外，还产生固体放射性废物（活化金属、废树脂等等），中低固体放射性废物通常掩埋处置，产生高放射性废物（除高放废液固化物外，主要是燃料包壳）也需要地质处置。

对于环境而言，部分放射性较强的物质由于半衰期短在几年内会衰变完，而大部分裂变产物核素会在千年内衰变完，需要考虑是可靠排除其发热并长时间储存不至于泄漏的形式，目前核燃料循环工业所采用玻璃固化方法基本上可以解决这部分废物，通过可靠的长期地质储存而保证较长时间内不进入环境——目前认为可以保证在良好的地质处置场中1万年内（工程设施1000年左右，地质屏蔽10000年左右），玻璃或陶瓷固化体中的放射性物质不会大量进入环境，尤其是地下水。

但万年尺度上，高放废物的储存很难确保不进入环境，这部分风险主要集中在长寿命裂变废物LLFP、次要锕系元素MA（除铀、钚以外的锕系元素）。

需要说明的是如果高放废液不进行固化，就比较麻烦，一来后处理废液中大部分是硝酸盐，强放射性会产生氢气有爆炸可能，二来后处理废液多是酸性，腐蚀性严重，三来发热量大，液体散热不良会沸腾，并且由于可裂变物质的浓缩可能会临界。

所以大部分后处理场会将高放射性废液和固体废物固结在玻璃体中（通常是硼硅酸盐或磷酸盐玻璃），目前也有在研究陶瓷固化的。

中放废液可以浓缩，或通过水泥，沥青进行固化，但应当减少其中的钚等锕系废物残留。

低放射性废物则通常直接稀释后排放。

核燃料后处理过程设计上尽量减少放射性废物的产生，所以某些工厂低放废液会循环利用。

后处理过程中还会释放大量的放射性气体，主要是惰性气体氪、氙的同位素，还有氚和碳14。

放射性碘也会以气态形式释放，后处理厂通常通过延长储存期减少半衰期短的放射性碘释放，即使如此剩余的绝大部分碘需要以被化学方法回收，但在核电站或后处理厂事故中极为棘手，尤其是半衰期更短的碘131，通常以滞留为主要手段阻止严重事故下的大规模释放。

氚排放总量巨大（由链式反应中的三分裂，锂硼等反应堆化学、反应性控制物质的核反应产生），但易于稀释；碳14放射性较弱，惰性气体难以形成内照射，一般也是稀释后排放，当然目前部分后处理设施也会回收半衰期较短的放射性氪，以减少放射性排放。

地质处置场出于地质处置场的提供1万年的隔离能力的需要，地质处置场/库的选址、设计、建造、性能评价就极为复杂。

通常是花岗岩、凝灰岩、粘土岩或岩盐几类岩石的完整岩体，岩体的地质稳定性、孔隙度、地下水类型、化学热学和力学性能均有严格要求，在一定深度（300~1000m）上建设硐室，将固化物封装金属容器中，在容器和硐室间填充膨润土作为工程屏障。

直接储存乏燃料的处置场，还需要考虑取回。

最主要问题是深部处置场均处于地下水的饱和带，难以避免漫长的时间内地下水不进入处置场，一旦地下水进入，膨润土、金属、固化物迟早会失效。

当然工程远远没有这么简单，实际上还需要考虑如何选择符合条件的场址、如何评价场址的适宜性、如何选择隔离高放废物的工程屏障材料、如何设计和建造处置库、如何评价上万年甚至更长的时间尺度下处置系统的安全性能等一系列重大科学和技术难题。

重大科学问题还包括处置库场址地质演化的精确预测、深部地质环境特征、多场耦合条件下（中（高）温、地壳应力、水力作用、化学作用和辐射作用等）深部岩体、地下水和工程材料的行为、低浓度超铀放射性核素的地球化学行为与随地下水迁移行为以及处置系统的安全评价等。

这些项目多数是跨学科、需要长期性研究的问题，总而言之，需要持之以恒的在这一系列问题上烧钱。

分离嬗变策略MA当中大部分核素兼具重金属的化学毒性和放射性，并且半衰期长，多在数万年甚至数十万年。

主要是钚、镎、镅、锔，钚可以作为燃料，MA都是重核，可以在快中子谱的反应堆中嬗变，但目前没有成熟技术分离MA核素，并且MA会引入正反应性，造成嬗变堆和能源用快堆在设计上区别很大，安全性堪忧，而加速器驱动的次临界反应堆（ADS）由于中子能谱更硬，通量更高，安全性更加好，更适合嬗变MA。

主要的LLFP比如锝99，碘129，硒79，锡126，铯135，半衰期都比较长。

其中前两种核素锝99，碘129半衰期长，性质活泼，并且易在生物体中富集，并且中子截面较大，是分离嬗变策略的主要研究对象。

硒79，锡126中子截面较小，铯135由于需要同位素分离，所以是否进行分离嬗变是有争论的。

将LFFP和MA从高放废液中分离嬗变，缩短放射性废物地质处置停留时间的燃料循环策略，是闭式循环燃料体系的进一步发展方向。

一般认为可以将需要进行地质处置的放射性废物体积减少到原来的1/20，放射性毒性降低两个数量级，但在技术上离成熟有相当长的距离。

国际法与海洋的总容量不向海洋倾倒核废物主要是出于国际法考虑。

《防止倾倒废物及其他物质污染海洋的公约》通常简称“1972年伦敖倾废公约”或“伦敦公约”，规定禁止向大洋倾倒放射性废物。

伦敦倾废公约出台前，俄国人甚至向海洋直接排放高放废液（核武器原料钚生产过程需要后处理大量生产堆乏燃料），同时期西方国家只向海洋排放中低废液，巴伦支海、白海、喀拉海因此受到污染，当然苏联更多的是直接将高放废液注入地下。

苏联向自然环境直接排放的放射性废物达到约17亿居里，其中16亿多被注入了地下深井，余下的被排放在海洋和内陆湖泊中，这些排放大约是切尔诺贝利事故即时排放值（8000万居里）的20多倍。

如果抛开伦敦倾废公约，最早是设想将放射性废物地质储存在深海底部，后来则考虑由类似地下处置场的密闭容器储存在海床的深海沉积物乃至洋壳中钻孔内，后者曾经被认为是一种比较安全的地质处置策略。

海洋中自然放射性元素钾40，铷87的总放射性约为4400亿居里。

轻水堆乏燃料（33GWd燃耗）卸出冷却半年后，放射性总活度约300～400万居里/吨，十年后下降至约30万居里左右。

而全寿期为60年代百万千瓦级核电站在其寿期中至少要卸出1500吨乏燃料。

以海洋的容量之大，现有人类核利用累计产生的核废料（全球仅商业核电站就积存近20万吨乏燃料）总的放射性与之海洋天然放射性总量已经只有一个数量级上差距了。

而且由于海洋倾倒的不均匀性和放射性核素可能发生的生物富集，向海洋直接排放放射性物质作为放射性物质的最终处置方案显然是不可行的。

铀矿生产由于铀矿生产使用水冶方法，铀矿石被酸或碱浸后浸出铀酰离子；铀矿伴生的衰变子体，主要是镭的同位素会在尾矿渣中存在，由于大部分水冶场采用酸浸，矿渣呈强酸性，如果处置不当会造成水和土壤的污染。

冷战中美苏铀矿开采量巨大（当然80年代以后用于核电的铀生产也很大），伴随的尾矿和冶炼渣中的总放射性活度均达数十万居里，不过目前铀矿生产重心已转向原地浸出法（开发可地浸砂岩铀矿），此种方法污染较轻，铀的放射性子体被滞留在地下，主要是需要防止生产过程中地下水被酸和铀矿溶液（很稀）污染，良好的地下水监测体系可以起到很好的控制作用。

子体氡的污染在铀矿尤其是地下铀矿山生产中危害非常大。

氡也是日常生活中重要的背景辐射来源，严重污染时致癌。

作者：

王某叉

链接：

来源：

知乎

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2010年12月据国资委网站消息，近日，我国第一座动力堆乏燃料后处理中间试验工厂——中核四〇四中试工程热调试取得成功。

　　热调试的成功，实现了核燃料闭式循环的目标，有力地推动了核燃料产业及核电的快速发展，为我国先进后处理工程技术的开发提供了重要的研究实验平台，标志着我们已掌握了动力堆乏燃料后处理技术。

　　中试工程走过了二十载建设、发展过程。

2004年至2008年顺利完成了水试、酸试、冷铀联动调试，于2010年3月打响了热调试的攻坚战。

在完成了放射性热调试，顺利生产出合格产品后，热调试取得成功，这标志着我国动力堆乏燃料后处理的整个工艺流程全线打通。

为了应对国内外化石燃料的短缺和保证能源安全持续发展，核电因其清洁性和高能量密度而受到各国青睐，我国核电也步入了一个积极发展期。

所谓“乏燃料”就是从反应堆里烧过的核燃料,又称辐照核燃料。

迄今，全世界有约441座反应堆在运行发电,其中有9个国家的40%多的能源生产来自核能，核燃料一经在核电厂使用发电后，即成为“乏燃料”，每年卸出的乏燃料约有1万吨.需要等待处理.由此提出了对核电站卸下的“乏燃料”如何进行严格的科学处理和有效的管理问题成为另一个令人关注的热点课题。

1．“乏燃料”不是核废料

因为核燃料在反应堆堆内经中子轰击发生核反应，经一定时间从堆内卸出“乏燃料”，它含有丰富而宝贵的核素如表1所示。

其中表1：

压力反应堆里乏燃料中的核素

铀

 钚约1%

次锕系元素（MA）

裂变产物（FP）

铀-235

铀-238

镎-237、镅-241、锔-242

锶-90Sr、铯-137Cs、锝-99Tc，还有贵金属

约0.9%

95%

约0.1%

约3%

包括：

未用完的可增殖材料238（U）或232Th，未烧完的和新生成的易裂变材料钚-239（Pu）、铀-235（U）或铀-233U，以及核燃料在辐照过程中产生的少量的超铀元素——镎-237、镅-241、锔-242等，另外还有裂变产物元素锶-90Sr、铯-137Cs、锝-99Tc，还有贵金属（铑、钯）等，这些都是可应用的同位素。

经过冷却后把有用核素提取出来或把乏燃料直接贮存,或者送往乏燃料后处理（irradiatedfuelreprocessing）设施从废物中回收、纯化乏燃料中所含的铀和钚，并加以复用。

2．后处理乏燃料的两种战略

乏燃料后处理是核燃料循环后段中最关键的一个环节，是对目前对核反应堆中卸出的乏燃料的最广泛的一种处理方式。

　　目前，对于乏燃料的管理，国际上主要有两种战略考虑：

　　第一，后处理战略。

即对乏燃料中所含的96%的有用核燃料进行分离并回收利用，变产物和