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离子与分子碰撞的电荷转移截面测量

离子与分子碰撞的电荷转移截面测量

离子与分子碰撞的电荷转移截面测量涉及多体动力学,离子与原子分子之间的库伦作用,电子之间的库伦作用等,具有重要的研究意义。

本实验采用ECR离子源Xe20+轰击N2分子,得到单电子与双电子转移产物Xe19+、Xe18+和气室气压关系,计算得到单电子与双电子的电荷转移截面,再利用COB经典过垒模型模型进行修正。

 

第一章绪论

1.1离子与原子(分子)碰撞的基本概述

高电荷态离子是指处于高度带电状态的离子,很高能量的相撞或是吸收高能量的光子让这些离子损失许多的电子,在实验室中能通过重离子加速器和电子束离子阱来产生及研究。

离子与分子碰撞涉及多体动力学,离子与原子分子之间的库伦作用,电子之间的库伦作用等,具有重要的研究意义。

离子与分子碰撞的电荷转移截面测量对于碰撞动力学的基础研究很重要,而且这些截面在人工等离子体、天体等离子体、各种能量交换过程、离子束辐照等的研究都非常关键。

1.2离子--原子(分子)碰撞反应过程

高电荷态离子与原子碰撞可以表示为:

Aq++B→A(q-k)++Bl++(l-k)e-

(1)

其中q是入射离子的电荷数;k是俘获电子的数目;l是靶原子失去的电子数;(l-k)是发射电子数。

从实验探测和理论分析的角度,离子一原子碰撞反应过程可以分以下四种情况进行描述:

(1)直接电离过程:

k=0,l≥1,即入射离子不发生俘获,只是扰动靶原子并使靶电离l个电子。

(2)纯电子俘获过程:

k=l,k≥1,在碰撞过程中,有l个电子从靶原子转移到入射离子,但没有电子出射。

(3)转移电离过程:

l-k≥1,k≥1,在入射离子从靶原子俘获了k个电子的同时,靶原子还有l-k个电子被电离并逸入真空。

(4)入射离子电子损失过程:

k≤-1,l≥O,即入射离子在碰撞过程中失去了一k个电子,入射离子电子损失过程往往伴随着靶原子的电离过程。

在四种碰撞反应过程中,反应道区分主要依据电荷转移的情况。

在不同碰撞体系和入射离子能量下,可以根据截面大小研究不同反应道的选择规律。

 

1.3离子--原子(分子)碰撞的实验研究情况

上世纪80年代左右,离子与原子分子碰撞的实验研究主要集中于质子、a离子等轻裸离子与H、H2、He的碰撞反应过程。

研究较多的是直接单重电离或者单电子俘获现象,也有一些工作关注了离子一固体靶碰撞过程中产生的x射线辐射效应。

单电子过程实验数据丰富了相关理论研究的进展。

到上世纪80年代中期,随着符合测量实验技术的发展,Cocke和Muellerr等人从实验上能够同时确定散射离子和反冲离子的电荷态。

离子一原子碰撞的产物通过符合诊断,实验可以确定电子转移(或电离)的数目,而且研究方向朝着

确定这些电子的初态和末态、区分不同的碰撞参数的方向发展。

Ohtani、Barat等人先后发展了能量损失谱仪(EnergyGainSpectroseopy)和符合能量损失谱仪(CoincidentEnergyGainSpectroseopy),通过测量碰撞过程中的能量转移,得到了电子转移和被俘获电子中间态布居的信息,研究了离子一原子碰撞中的多重俘获机制。

在此之后,Schmdit一Boecking等人为测量反冲离子和散射离子动量信息发展了反冲离子动量谱仪(RecoiledIonMomentumspectroscopy),为多电子关联发射的信息研究提供了实验方法,将这一技术与发射电子进行符合测量,GSI的重离子冷却存储环建成了“反应显微镜”(theGSIReaction一Microscopy)。

Fifher等人利用RESIS(ResonantExcitationStarkIonizationSpectroscopy)技术研究了处于里德堡态的Rb靶原子在碰撞过程中的俘获现象,发现俘获截面随靶原子初态的能量(即电子所处的能级)变化有明显的共振现象,但共振位置与经典过垒模型的预言有显著的差异。

Sarkadi等人利用符合技术测量了75keV质子与Ar原子碰撞的连续态的现象,并与一阶扭曲波玻恩近似和经典轨道蒙特卡罗的计算结果进行了比较。

Abdalla等人通过电子和反冲动量成像技(ElectronAndRecoilMomentumImagingTechniques)研究了速度分别为0.25a.u.和0.55a.u.的Ne+离子与Ne原子碰撞,认为单重电离仅发生在一个碰撞参数窗之内。

通过测量Auger电子谱和TES(TranslationalEnergyGainspectroscopy)Bliman等人研究了由Arq+离子与He原子碰撞的双电子俘获过程,获得了被俘获电子所处的能级。

从已有的结果看,可以通过能区分别反应道的不同。

以靶原子电子速度ve作为参照,当入射离子速度Vp小于Ve时,入射离子处于低能状态,vp大于ve时,处于高能状态(对应于MeV/amu及以上能区)。

在低能原子碰撞过程中,最重要的反应道是电子俘获过程,其它过程的几率很小;而在高能碰撞过程中,最主要反应道则是直接库仑电离过程,电子俘获的几率很小,而在中间能区(Ve~Vp几十keV/amu~几百keV/amu),各种反应道都占有相当的份额,实验现象相对较为复杂。

在最近二十年中,随着电子回旋共振离子源(ECRIS)与电子束离子源(EBIS)技术的发展,低能和中间能区的高电荷态重离子与原子碰撞实验取得了重要的进展。

特别是在中间能区非全裸重离子作为入射离子的情况下,由于碰撞过程中被激活的电子很多,反应道比较多,实验现象非常复杂,理论处理也极为困难,至今仍未得到系统的实验研究,更没有合适的理论描述。

 

第二章离子-原子(分子)碰撞的实验技术

2.1实验原理

离子一原子碰撞的产物携带着碰撞过程的动力学信息,通过测量碰撞产物的状态,可以研究碰撞过程的动力学。

早期的离子一原子碰撞实验只能对某一种碰撞产物进行单独测量,如分别测量碰撞中产生的反冲离子或者散射离子的电荷态,研究碰撞过程中靶原子失去电子或入射离子俘获电子的情况;测量X射线的能量,研究靶原子的内壳电离过程等。

随着实验技术的发展,实验可以对不同碰撞产物进行符合关联测量,以得到碰撞过程的更为详细的信息。

根据具体的实验条件,本工作对散射离子电荷态和反冲离子电荷态进行了符合测量,得到了每一次碰撞事件中靶原子失去的电子个数和入射离子得到(或失去)的电子个数。

本实验采用的是由中科院近代物理研究所ECR源(electroncyclotronresonantionsources)提供Xeq+离子束。

ECR源的引出端电压在10—25kV之间可调,离子能量相应为10q—25q(keV),微波频率为14.5GHz。

从ECR离子源引出的离子束,经过分析磁铁选择所需的离子电荷态,然后再经过两个双维可调的光阑准直、限束。

束流离子进入靶室与气体原子分子发生碰撞后,反冲的离子在平行板静电场的作用下被引出并加速,经过一个无场漂移区后被电子倍增器探测;散射离子经过一个平行板静电场进行偏转,最后到达位置灵敏微探测器(PSD)。

实验装置如图2.1所示:

 

图2.1实验装置示意图

 

2.2ECR离子源工作原理

ECR离子源:

电子回旋共振离子源,是微波能量通过微波输入窗,经波导或天线耦合进入放电室内,在窗上表面的永磁系统产生高强磁场作用下,放电室内气体分子外层电子做回旋运动,其回旋角频率为:

(2)

当ωe和外施微波角频率相等的情况下,为共振状态,运动电子能从微波中不断、有效地接受能量提高电子的温度,使气体发生电离。

在低气压的情况下,电子在与气体分子或和原子相邻两次的碰撞之间回旋次数可能会更多,而每回旋一次能量就增加,因此也就可以获得较高密度的等离子体。

电子从微波里的能量来自与外磁场的方向成右手极化的波中获得的。

外磁场还有利于电子和离子的约束,以及离子的引出。

微波输入窗是ECR关键部件,它不仅用于真空密封,防止反向电子轰击,而且在微波的输入与等离子体之间起着非常重要的阻抗匹配作用。

2.3PSD工作原理

PSD位置灵敏探测器是一种基于非均匀半导体横向光电效应的、对入射光或者粒子位置敏感的光电器件。

它的P-N结的结构、工作状态、光电转换原理等与普通的光敏二极管类似,但是它的工作原理与普通光敏二极管又完全不同。

普通光敏二极管是基于P-N结或者肖特基结的纵向光电效应,而PSD位置灵敏探测器是基于P-N结或者肖特基结的横向光电效应,事实上是纵向光电效应和横向光电效应的综合。

普通的光敏二极管通过光电流的大小反应入射光的强弱,是光电转换器件和控制器件。

而PSD位置敏感探测器不仅是光电转换器,更重要的是光电流分配器件,通过合理设置分流层和收集电流的电极,根据各电极上收集到电流信号的比例确定入射光位置。

从这个意义上说,PSD位置灵敏探测器是普通光敏二极管进一步细化的产品。

 

位置灵敏探测器PSD (Position Sensitive Device),具有高灵敏度、高分辨率、响应速度快和配置电路简单等优点。

作为新型器件,PSD已经被广泛应用在位置坐标的精确测量上,如:

兵器制导和跟踪、工业自动控制、或位置变化等技术领域上 

PSD位置灵敏探测器可以分为线型(一维)PSD和面型(二维)PSD,线型可以检测光点在一维线上的位置,面型可以检测光点在平面上的位置坐标。

线型PSD位置灵敏探测器在敏感面的两端设有电极,而面型PSD位置灵敏探测器的四边均设有电极。

当PSD的敏感面受到光斑局部的非均匀照射时,在其敏感面上将建立起与光斑位置相关的平行于敏感面的横向电压,如果光斑持续照射,并在PSD位置灵敏探测器的电极上外接电路,将形成向两极流动的电流,两极电流的大小与光斑的位置有关。

因此,根据电极电流的大小即可算出光斑的位置。

 

2.4气室设计方案

表2.1离子截面与自由程之间的关系

真空度

原子(分子)密度/cm3

截面/cm2

自由程/mm

1*105Pa

2.7*1019

10-15

3.7*10-4

1*102Pa

2.7*1016

10-15

3.7*10-1

1*10-1Pa

2.7*1013

10-15

3.7

1*10-2Pa

2.7*1012

10-15

37

1*10-3Pa

2.7*1011

10-15

370

1*10-4Pa

2.7*1010

10-15

3700

如上表所示离子截面与自由程之间的关系,当获得相同截面情况下,随着真空度的减小,原子(分子)密度减小,所需要的自由程增大,所以本实验实验需要合适的真空度。

自由程λ满足如下关系式:

λρσ<<1(3)

经计算得,适合的真空度P<10-1Pa,本实验取10-2Pa。

当气室两端存在压强差(P1-P2)时,气室内便出现气体流动。

在稳定流动时,通过气室的流量,有Q=C(P1-P2)。

式中C称为气室的流导。

流导的只有在稳定流动下才有意义。

当气室由一根管道连接到泵进行抽气时,管道将降低泵在气室处的抽速。

气室处的有效抽速与泵抽速间的依赖关系,可依据流量恒定关系求出。

设气室中压强以P1表示,气室出口处抽速以Se表示;外界压强以P2表示,抽速以Se表示;管道流导用C表示。

在气室入口处,流入的流量为P1Se;在气室中通过的流量为:

Q=C(P1-P2)(4)

在稳定流动时,这三者应相等,故得:

P1Se=C孔(P1-P2)(5)

本实验测得所需气室孔径与气室内气压关系如下图2.2所示:

图2.2气室孔径与气室内气压关系

本实验,气室外P2=1*10-5pa,根据公式计算的,小孔的直径1~2mm.气室长度L=6.9mm。

实验装置如下图2.3所示:

 

图2.3气室实验装置示意图

 

第三章参数获取与实验数据处理

3.1参数获取与基本实验数据处理

高电荷态Xe离子与N原子的反应道分为单电子过程和双电子过程。

单电

子过程主要为纯单电子俘获过程,即靶原子一个电子被入射离子俘获(k=l=1),无电子发射。

双电子过程有两个反应道,一个为转移电离过程,即靶原子丢失两个电子,其中一个被入射离子俘获,另一个电子被发射(l=2)。

一个为纯双电子俘获过程过程,即靶原子两个电子全部被入射离子俘获(l=k=2),无电子发射。

实验的数据获系统取由一前端电子学及PC一CAMAC多参数数据获取系统组成,探测结果如图3.1所示。

图3.1Xe20+穿过气室后电荷态分布

图中为入射Xe20+离子碰撞N2靶的结果。

一定量处于平衡态的气体,其状态与p、V和T有关,表达这几个量之间的关系的方程称为气体的状态方程,不同的气体有不同的状态方程。

但真实气体的方程通常十分复杂,而理想气体的状态方程具有非常简单的形式。

在普通状况,像标准状况,大多数实际气体的物理行为近似于理想气体。

在合理容限内,很多种气体,例如氢气、氧气、氮气、惰性气体等等,以及有些较重气体,例如二氧化碳,都可以被视为理想气体。

一般而言,在较高温度,较低压强,气体的物理行为比较像理想气体。

这是因为,对抗分子间作用力的机械功,与粒子的动能相比,变得较不显著;另外,分子的大小,与分子与分子之间的相隔空间相比,也变得较不显著。

本实验中,气体满足理想气体状态方程:

P=nkT(6)

实验中,入射Xe20+离子与N2分子碰撞发生的单电子转移与双电子转移满足以下关系式:

(7)

(8)

其中,n,nq-1,nq-2分别是入射Xe20+的数目,出射Xe19+、Xe18+的数目。

则上式等价于:

(9)

(10)

同时满足以下要求:

(11)

从图3.2,图3.3可知Xe19+/Xe20+的比值与气室压强满足如下关系:

(12)

根据(9)、(10)、(12)和(13)式,可得:

(13)

实验测得数据经处理可得如下图3.2、图3.3:

 

图3.2Xe19+/Xe20+比值随气压变化关系

图3.3Xe18+/Xe20+比值随气压变化关系

气体分子密度误差5.2%(读数误差5%,温度波动1%)(理想气体状态方程pV=nRT)

比值计算误差(统计误差)分别为7%,18%

气室有效长度误差2%

总误差分别为10%,20%

气孔壁没有影响

所以根据公式(14)可计算得如下数据:

表3.1实验计算得出电荷转移截面

(10-15cm2)

单电子转移

误差

双电子转移

误差

总截面

误差

实验截面

19.0

1.9

3.0

0.6

22

2.1

3.2COB(CLASSICALOVERTHEBARRIER)经典过垒模型修正

考虑到屏蔽效应,在COB模型中,随着入射离子与靶核的不断靠近,两核之间的库仑位垒逐渐降低,当到达某一临界距离时,位垒完全消失,靶原子的电子随即可以向入射离子的空能级转移,第i个电子发生转移的临界核间距为:

(14)

Ri临界俘获半径,q入射离子电荷态,i俘获电子数目,Ii电子电离能。

当入射离子与N靶原子达到一定的核间距时,碰撞的最大核间距R只要处在R1≤R≤R2范围内,都被视为是单电子转移过程。

单电子转移过程的截面可由(15)式确定,双电子转移截面相应地由(16)式给出:

(15)

(16)

其中,

 

表3.2单、多原子分子第一、第二电离能

气体种类

第一电离能

第二电离能

N2

15.581¡À0.00

29.6

H2O

12.621¡À0.00

35

CH4

12.610¡À0.0

24.4

CO2

13.778¡À0.00

31.3

CO

14.014¡À0.00

29.7

He

22.800+0.002

50.5

 

第四章结论

本实验采用中科院近代物理研究所ECR源提供Xeq+离子束,从ECR离子源引出的离子束,经过分析磁铁选择所需的离子电荷态,然后再经过两个双维可调的光阑准直、限束。

束流离子进入靶室与气体原子分子发生碰撞后,反冲的离子在平行板静电场的作用下被引出并加速,经过一个无场漂移区后被电子倍增器探测;散射离子经过一个平行板静电场进行偏转,最后到达位置灵敏微探测器(PSD)。

实验研究了Xeq+与N2分子碰撞体系的单电子转移截面和双电子转移截面,通过COB模型进行了修正,所得的单电子转移截面和双电子转移截面基本与实验结果符合。

单电子转移截面、双电子转移截面以及更多电子转移截面的研究具有重要的实际意义,在航空航天领域发挥着重要作用,提供着理论支持。

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