填埋场生物覆盖层及其降解甲烷气体行为研究修正版.docx

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填埋场生物覆盖层及其降解甲烷气体行为研究修正版

从研究我国典型垃圾填埋场甲烷排放的典型浓度和通量范围入手，确定填埋场生物覆盖层甲烷氧化的基本指导参数；制备各种规格的嗜甲烷菌基质，研究评价其作为生物覆盖层材料的性能；提出生物覆盖层结构设计方法，并在实验室建造相应的模拟装置；开展甲烷在生物覆盖层内的降解动力学研究，阐释不同排放条件下，甲烷在不同生物覆盖层构造中的降解规律。

本研究旨在探索适合中国国情的填埋场甲烷减排理论和技术，为经济有效的减少我国温室气体排放开辟新的途径。

填埋场，生物覆盖层，甲烷氧化

LandfillBio-coveranditsMechanismforMethaneDegradation

Landfill,bio-cover,methaneoxidation

填埋场生物覆盖层及其降解甲烷气体行为研究

报告正文

（一）立项依据与研究内容（4000-8000字）：

1、项目的立项依据（附主要的参考文献目录）。

随着《京都议定书》于2005年2月26日的正式生效，垃圾填埋场CH4作为最具潜力的温室气体减排领域，正在全世界范围内形成项目开发的热潮（张相锋，2006）。

垃圾填埋场是CH4最大的人类活动释放源，据估计2000年全球垃圾填埋场释放的CH4为8.42亿吨当量CO2，占当年CH4释放总量的13％，其中来自美国、中国、俄罗斯和乌克兰的填埋场CH4释放占全球填埋场CH4释放的47％；至2020年，填埋场CH4释放将占全球CH4释放总量的19％（USEPA，2005）。

我国的城市生活垃圾处理处置以填埋为主，据预测至2020年我国填埋场CH4排放将达35990万吨当量CO2，占全国CH4总排放量的31.6％（赵玉杰等，2004）。

目前，垃圾填埋场相关的温室气体减排技术主要有CH4能源回收、焚烧以及生物氧化（张相锋，2006）。

其中，垃圾填埋场CH4气体能源回收技术和火炬焚烧技术已经比较成熟，而且该技术已经被写入政府间气候变化委员会（IPCC）的相关技术报告（IPCC，2000；CDM–ExecutiveBoard，2004）。

只有规模较大的生活垃圾卫生填埋场CH4具备能源回收潜力，其余垃圾填埋场的CH4只能以火炬焚烧的形式进行处理（USEPA，1996）。

而火炬焚烧法需要昂贵的设备，且CH4浓度低于20%时需要辅助燃料。

对我国这样的发展中国家而言，垃圾产气潜力和填埋场规模和管理水平均明显低于发达国家，经济可行的垃圾填埋场CH4能源回收项目较少；火炬焚烧投入大又没有回报，在我国少见实施。

借助清洁发展机制（CDM）的融资，垃圾填埋场CH4能源回收和火炬焚烧项目有望在我国得以大量开展（张相锋，2006）。

值得注意的是，填埋场CH4能源回收和火炬焚烧的前提是收集到足够多的CH4气体。

即使是在美国这样的发达国家，垃圾填埋场释放气体的收集效率也只能保持在75％左右（USEPA，2003）。

而我国正在开展的几个垃圾填埋场CH4回收项目的气体收集效率估计在55％～68％（EcoSecuritiesLtd.,2005；MillenniumCapitalServices,2004）。

这意味着，即使开展CH4的能源回收，我国垃圾填埋场CH4仍将有32～45%无控释放到大气环境中。

而且，我国的垃圾填埋场中小型居多，不具备能源回收条件，城市经济水平低，无法实施填埋气火炬焚烧技术，大量的CH4持续无控排放。

同时，我国垃圾的特点是厨余比例高，CH4产生速度快，下降速度也快，产气高峰往往在填埋场封场不久迅速结束，届时CH4的释放速率和浓度将明显下降，可能不再具备能源回收和火炬焚烧的基本条件。

考虑到国际社会要求我国减排温室气体的压力日益增大（美国退出《京都议定书》即为一例），开展适合中国国情的垃圾填埋场CH4替代减排技术研究，对于像我国这样的高温室气体排放国家至关重要。

利用填埋场覆盖土层中嗜甲烷菌（MethanotrophicBacteria）的作用将高GWP（GlobalWarmingPotential）的CH4氧化为CO2，可以有效降低填埋场的CH4排放强度，是一种极具潜力的填埋场温室气体减排技术（Hanson,1996；Barlazetal.,2004；Bergeretal.,2005）。

项目的研究将提高对生物覆盖层设计及其CH4降解机理的认识，强化生物覆盖层的CH4氧化能力，填补我国在该领域的研究空白，为我国在未来履行温室气体减排承诺提供技术储备。

本研究不仅具有深广的生产背景，而且具有重大的理论价值和工程应用价值。

尽管人们已经从多种水生好氧环境中分离出嗜甲烷菌，但垃圾填埋场表层土壤中的CH4生物氧化研究起步较晚（Anthony,1982；Whalenetal.,1990）。

美国的Whalen等（1990）较早开展了填埋场覆盖土CH4氧化能力的研究，氧化能力可达45g·m-2·day-1，遗憾的是该文献没有指出相应的土壤类型，实验持续的时间也仅数小时，不足以反映真实的CH4微生物氧化能力。

随后人们发现，土壤类型对CH4氧化能力影响较大：

肥沃的土壤持水力强、营养丰富，更有利于CH4氧化过程的进行，CH4氧化能力可达15mol·m-2·day-1；粗砂土孔隙率大，导气性好，CH4氧化能力可达10.4mol·m-2·day-1，CH4氧化率达61％；黏土和细砂导气性差，CH4氧化能力稍低，分别为6.8mol·m-2·day-1和6.9mol·m-2·day-1，CH4氧化率分别40％和41％（Kightleyetal.,1995；Börjessonetal.,1998；Visscheretal.,1999）。

受填埋场覆盖层条件的影响，氧气的传输往往受到限制，CH4氧化主要发生在表面30cm以内（Visscheetal.,1999）。

气候条件、环境条件（温度、水分）、营养条件（氮源等）以及CH4的本底浓度（新旧填埋场）对CH4氧化能力有不同程度的影响。

在夏季，新填埋场的CH4氧化率在41％～50％，旧填埋场的CH4氧化率在60％～94％；到了冬季，特别是温度低于零度，填埋场的CH4氧化几乎停止（Börjessonetal.,2001）。

不同温度条件下的嗜甲烷菌种群各不相同，І型嗜甲烷菌在低温条件下（5℃～10℃）生长迅速，而П型嗜甲烷菌在20℃以上才开始快速生长（Börjessonetal.,2004）。

在CH4本底浓度较低的条件下，NH4+对CH4氧化能力的影响最大，土壤含水率次之，温度的影响最小；NH4+的添加对CH4氧化的影响更多是由于硝化作用和CH4氧化作用间相互竞争O2，而不是NH4+浓度本身；土壤最佳含水率为15.6％～18.8％，大约为土壤最大持水力的50％，超过该范围均不利于嗜甲烷菌的生长；最佳温度随土壤含水率的升高（5%～30％）呈下降（30℃～20℃）趋势（Boeckxetal.,1996）。

进一步的研究表明，NH4+对CH4氧化的影响取决于CH4的本底浓度：

在低浓度CH4条件下，如<5%，NH4+供应过多，会抑制CH4的氧化；而在高浓度CH4条件下，添加NH4+可补充氮源，反而能刺激CH4的氧化（VisscherandCleemput,2003）。

1997年UNFCCC缔约方第三次大会（COP3）通过《京都议定书》，全世界就温室气体减排基本达成共识，CH4生物氧化作为一种潜在的填埋场CH4低成本减排替代技术开始引起学者的兴趣，人们开始考虑将堆肥物的有机质含量高、持水力大、多孔性、微生物丰富等特性与填埋场覆盖层土壤的CH4生物氧化功能相结合，从而强化CH4的生物氧化功能（HumerandLechner,1999；Dammannetal.,1999）。

相关的研究总体可分为生物覆盖层和生物过滤器两类，生物覆盖层旨在替代填埋场原有的每日覆盖层、中间覆盖层和最终覆盖层，同时减少CH4的排放强度；而生物过滤器是在填埋场外建造工程设施，减少CH4的排放。

澳大利亚的HumerandLechner（1999）较早开展了堆肥覆盖层的CH4氧化能力研究，覆盖层材料分别为垃圾堆肥物、污泥堆肥物、填埋场表层土和花园肥沃土，在模拟填埋场CH4的排放条件下，熟化60周的垃圾堆肥物的CH4氧化能力明显高于土壤类覆盖层材料，几乎能氧化所有老年填埋场排放的CH4，但熟化20周的污泥堆肥物甚至观察不到CH4的明显氧化，说明覆盖层材料的性质对于CH4氧化能力影响巨大。

美国的Barlaz等（2004）在填埋场现场开展了近14个月的生物覆盖层CH4减排能力研究，生物覆盖层以庭院堆肥物为主要结构层，辅以植被层和排水层，生物覆盖层的CH4排放通量保持在-1.73～1.33g·m-2·day-1，即使在填埋场气体回收系统停止运行的时间段，生物覆盖层的CH4排放强度也没有明显增加，而对应的土壤覆盖层在气体回收系统停止运行时，CH4排放通量高达15g·m-2·day-1；试验采用稳定碳同位素分析技术测定CH4氧化率，发现生物覆盖层的CH4氧化率约为55％，明显高于土壤覆盖层的21％。

Berger等（2005）在人工环境室内开展了33周模拟填埋场密封层和最终覆盖层的4层复合生物覆盖层中试研究，研究分别模拟了气温、降雨等各种气候条件对CH4氧化的影响，监测了不同深度气体浓度的变化，发现模拟降水前CH4最大氧化速率发生在约30cm处，但降水后氧化能力下降，且出现CH4氧化最大值的位置上移，由此推断氧气向下扩散受限是影响系统性能的最重要因素，应设计更为合理的生物覆盖层系统。

德国的Dammann等（1999）较早开展了堆肥生物滤池的CH4氧化模拟研究，1.7％（v/v）的CH4在堆肥生物滤池（H27cm，Φ24cm）内的氧化能力最高可达53g/m3·h（折合294.5mol·m-2·day-1），远远高于土壤的CH4氧化能力（Kightleyetal.,1995；Visscheretal.,1999）。

Gebert等（2003）用多孔黏土丸作为过滤材料，设计了一种5层植草生物过滤器，进行了低浓度（3%v/v）CH4氧化动力学研究，获得了高达109g/m3·h的CH4氧化速率；研究还发现，氧气浓度对CH4氧化影响显著，当氧气浓度低于1.7％～2.6％（v/v）时，CH4氧化活动几乎停止。

Streese等（2003）研究对比了单一过滤材料（庭院堆肥物）和复合过滤材料（等量的庭院堆肥物、草炭、云杉纤维混合组成）的生物滤池CH4氧化性能，发现过滤材料为庭院堆肥物的试验装置在良好运行进行5个月后，过滤器内产生了胞外聚合物（EPS）堵塞孔隙，CH4氧化能力下降，而复合过滤材料的过滤器一直运行良好，CH4氧化速率可达20g/m3·h。

Wilshusen等（2004）的研究发现，在高O2浓度条件下，应用树叶堆肥物进行CH4氧化时所产生的EPS是低O2浓度条件下的250％，这意味着O2供应并非多多益善。

德国的Gebert等（2004）在填埋场现场开展了生物过滤法高浓度（56％v/v）CH4氧化研究，CH4去除效率达63％，采用磷脂肪酸分析法（PLFA）分析生物滤池内的微生物群落结构发现，在生物滤池的不同深度存在不同的微生物群落。

与臭气净化相比，生物滤池法氧化CH4速度慢，所需占地是臭气生物滤池的100倍，这必将成为该技术推广应用的瓶颈因素。

我国在填埋场CH4氧化方面的研究少见报道。

综合国内外的相关研究，主要取得以下成果：

①认识到填埋场覆盖土层有CH4氧化能力；②初步理解了土壤类型、气候、环境条件、营养条件等复杂因素对填埋场覆盖土层CH4氧化能力的影响；③认识到生物覆盖层和生物过滤器的CH4氧化能力远大于传统覆盖土层；④认识到堆肥物在CH4氧化研究中的巨大作用。

还存在下列问题有待进一步解决：

填埋场的CH4排放强度在0.0004～4000g·m-2·day-1变化很大（Bogneretal.,1997），我国填埋场CH4的排放规律和覆盖土壤层CH4氧化能力尚不清楚，缺乏准确的基础数据；没有科学的生物覆盖层材料质量评价方法，材料选择随意性大，导致CH4氧化效果不稳定（HumerandLechner,1999；Streeseetal.,2003）；植被是传统覆盖层的一部分，在目前的生物覆盖层研究中很少考虑植被的功能；生物覆盖层设计处于摸索阶段，尚未提出可靠的生物覆盖层设计方法；生物覆盖层内的CH4氧化动力学机制还不清楚。

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2、项目的研究内容、研究目标,以及拟解决的关键问题。

研究目标：

✧调查研究我国典型填埋场的CH4排放规律，为本研究提供基本数据，为我国参加气候变化的政府间谈判提供一定的数据支持；

✧开发出适合中国国情的填埋场生物覆盖层CH4减排技术，为经济有效的减少我国温室气体排放开辟新的途径；

✧揭示CH4在生物覆盖层内的降解行为。

研究内容：

（一）我国典型填埋场的CH4排放

✧监测典型填埋场的CH4排放速率和排放浓度；

✧研究典型填埋场的CH4排放规律；

（二）生物覆盖层材料质量评价

✧各种生物覆盖层材料的制备及其物性分析；

✧各种自制堆肥物做嗜甲烷菌载体时的CH4氧化动力学，评价相应的动力学参数，作为相应的质量评价依据。

（三）生物覆盖层构造设计

✧单一生物覆盖层构造设计；

✧复合生物覆盖层构造设计（含水气分布系统设计）。

（四）CH4在生物覆盖层内的降解行为

✧CH4在生物覆盖层内的降解动力学；

✧不同生物覆盖层构造的CH4降解规律；

✧不同CH4排放条件（浓度、通量）下的生物覆盖层CH4降解规律；

✧植被生长对生物覆盖层内CH4降解的影响。

拟解决的关键问题：

1典型填埋场的筛选与CH4排放监测；

2各种堆肥物的制备；

3生物覆盖层构造要满足CH4降解的特殊需要：

持水力强、渗透性强、有机质含量高、结构稳定性好、生物稳定