东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布讲解.docx
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东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布讲解
东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布
东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度
分布
第48卷第1期
2005年1月
地球物理
CHINESEJOURNALOFGEOPHYSICS
Vo1.48.No.1
Jan.,2005
张美根,徐永福,张仁健等.东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布.地球物理,2005,48
（1）:
46—51
ZhangMG,XuYF,ZhangRJ,eta1.Emissionandconcentrationdistributionofblackcarbonae
rosolinEastAsiaduringspringtimeChineseJ.aeophy~.（inChinese）,2005,48
（1）:
46—51
东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布
张美根,徐永福,张仁健,韩志伟
中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室,北京100029
捅要本研究收集整理了东亚地区一个黑碳气溶胶的排放源,并利用一个三维化学输送模式系统模拟研究了
东亚地区春季黑碳气溶胶的输送和演变过程.黑碳气溶胶浓度的模拟值与地面观测站和观测船获取的监测值相
比,模拟值与监测值具有良好的一致性.这表明本研究收集整理的黑碳气溶胶的排放量及其分布是基本合理的,模
式系统较好地反映了黑碳气溶胶浓度的时空分布和变化趋势,MIT许多观测到的重要特征.模拟结果表明,东亚
地区春季间隙性的长距离输送对于西北太平洋海域的黑碳气溶胶浓度分布具有非常重要的影响.
关键词长距离输送气溶胶污染源三维化学输送模式
文章编号oooi一5733（2005）O1—0046—06中图分类号P404收稿日期2O04—03
—05,2O04—08—25收修定稿
EmissionandconcentrationdistributionofblackcarbonaerosolinEast
Asiaduringspringtime
ZHANGMei—Gen,XUYong-Fu,ZHANGRen—Jian,HANZhi—Wei
StateKeyLaboratoryofAtmosphericBoundary[~yerPhysicsandAtmosphericChemistry,InstituteofAtmosphericPhysi~,ChineseAcademyofSciences,Bering100029,Ch/naAbstractWeuseathree-dimensionalchemicaltransportmodelingsystemtoinvestigatethetransportand
evolutionprocessesofblackcarbonaerosolinEastAsiaduringspringtimebasedonanewlycompiledregional
emissioninventoryofblackcarbonaerosolforEastAsia.Simulatedblackcarbonaerosolmixingratiosare
comparedwithobservationaldatacollectedatgroundstationsandaboardavesse1.Thecomparisonshowsthat
simulatedvaluesareingoodagreementwithobservedones,andthemodelsystemcapturesthetemporaland
spatialvariationsinblackcarbonaerosolconcentrationsreasonablywell,andreproducesmanyobserved
importantfeatures.Analysisofmodelresultsindicatesthattheintermittentlong-rangetransportplaysan
importantroleinblackcarbonaerosolconcentrationdistributionoverthenorthwesternPacificduringspringtime
inEastAsia
KeywordsLong'rangetransport,Aerosol,Emission,Three-dimensionalchemicaltransportmodel
1引言
黑碳气溶胶（BC）是大气气溶胶的重要组成部
分,其粒径一般在0.01,lttm之间,主要产生于碳质燃料（如化石和生物质燃料）的不完全燃烧.BC是一种可吸入的大气污染物,它的存在将严重危害周围环境和人类健康.同时,BC在可见光到红外的范围内对太阳辐射有着强烈的吸收,它吸收太阳能并加热大气,进而导致正的辐射强迫.Jacobson的研究…表明,BC的直接辐射强迫可达0.55W?
m'.,是影响全球变暖的仅次于二氧化碳的第二个重要成分.并且,它具有多孔性,在大气输送过程中可以捕获二次污染物,这不仅影响大气组成和大气化学过基金项目中国科学院"引进国外杰出人才"计划（全球环境变化.碳循环）项目和中
国科学院院长基金资助.
作者简介张美根,1964年生,博士,研究员,主要从事大气环境方面的研
究.E.mail:
mgzhang@
朝彳长美根等:
乐砭地区春季黑磷气溶胶源排披受其{农度分布程.同时也改变了气溶胶表面的物理化学特性.并通过改变云凝结核的特性影响云的形成.有幞式研究表明,中国南方降水以1丝洪水的增加和北方的干旱可能与BC的增加有关,BC弓I起大气加热的空间变化改变了亚洲夏季风环流.从引起中国地区降水形势的变化.
应当指出.BC对气候变化的影响尚需述一步直接证据和验证+因为到目前匀止人们对它的豫排威,浓度分布与变化特征还知之蕞少国外在BC观测和模式研究方面开展得比较,在过去20年内在Bc浓度监测和模拟研究方面做了斗多1=作,在全球BC排放因子和排放量的1^算方面也积累r一些成果0.东亚地区是氮氧化物二氰化硫等污染物
的重要排放地区,考虑到经济发展,能深结构和人口状况.在目前和今后一段时间电足BC的重要排放地区而在东亚地区特别是中国大陆地区,对BC排放量的估算还处于起步阶段,有关BC的来源和时空变化及其气候效直方面的研究也非常少.INDOEX（IndianOceanExperiment）期间发现的亚洲棕色云"引起了各界人士的广泛关注.极大地推动丁东亚地区有关BC的观测与理论研究.2001年春季TRACE-P（TRAnsportandChernll'Evqduti,nnover1he
Pacitic）,ACE?
Asia（AerosolCharacterizationEx1）erlmen!
一Asia）等研究计划相继在西北太平洋地区进行了大规模的观测.获取了一大批肯关l池资料及相关数g0IO0ll0I20
20
据本研究在这些观测资料和有荚研究工作的基础E,收集整理丁一个有关东亚地Bc源排放请,在此基础}:
利用,个三维化学输送模式系统模拟丁东业地区春季Bc浓度的时空舒布,并借助ACI:
一Asia期间的一些观测资料来拉验横拟结果的台理性.
2模式介绍
三维化学输送模式系统是在区域大气质量模式系统（CMAQ）和区域大气模式系统【RAMS1的基础上发展起来的.这个系统的特点是吸收了中R度气象学和大气化学等领域的许多最新研究成粜,井成功地用于东亚地区对流层臭氧,气溶胶埂其前悼物演变过程的研究..'为了研究黑碳气溶胶在大气中舯输送和演变过程.本文庄cMA0中加A了黑碳气溶脞,并考虑丁气溶胶粒于在输送过程中的
碰井沉降,湿清除等微物理过秤.
CMAQ的模拟区域（见图1）在水平方向有78×68个网格点,网格距为80km.在垂直打向I:
CMAQ采用了地形追随坐标系,共分为l4层.舒绑率在大气低层较高并随高度降低（模式第一层厚度为75..,其晤{=}层厚度逐渐增大,最大值为3600131）.萁中近一半分布在2kin以下以便更好地描述污染l物在大气边界层叶1的演变过程.模式顶高度约为23km
30l{0】50
O0120
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1IX'
60
30
圈I模拟区域黑碳气溶歧源排般升布F以监洲站敦煌SadoHachm和C1i1?
ijiIa
的位置
Fig1Emissionratesofhlacki.~lf]'ll3naem~[intherondeldomainAI,51]0wTlareth
locationsoflheobservati（msitesatDunhuang.Sado.HachijnandChichijima
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量圈鞠?
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48地球物理（ChineseJ.Geophys.）48卷
BC主要是化石燃料和生物质不完全燃烧引起的.除了源于自然界的生物质燃烧外,BC全部来自于人为燃烧过程.在本研究中BC的人为排放主要取自于为TRACE—P和ACE—Asia研究计划而准备的污染源清单,同时参考了GEIA（GlobalEmissions
InventoryActivity）的矿物燃烧排放清单.
东亚地区自然界生物质燃烧（如森林大火,农作物秸秆的焚烧）,特别在春季的东南亚地区,是BC
的一个重要来源".TRACE—P和ACE—Asia观测期间自然界生物质燃烧排放的BC是在AVHRR和TOMS卫星监测资料基础上估算而来的.
模拟区域在2001年3,4月间平均的BC排放源分布及其强度见图1,部分地区的排放量列于表1中.从图1可以看到,BC排放强度大的区域主要位于大城市和重工业区周围（如中国中部,东部,华北和东北地区以及韩国的汉城与釜山和日本的东京地区）和东南亚地区.结合表l可以发现,大城市和重工业区的BC高强度排放主要与人为排放有关,而东南亚地区的排放与自然界生物质燃烧有关.黑碳气溶胶的粒径比较小,寿命比较长,所以其表12001年3—4月间不同区域黑碳气溶胶的排放量（单位:
10g）
Table1EmissionamountsofblackcarbonaerosoloverdifferentregionsintheperiodofMarch
—April2001
农作物秸秆焚烧等）引起的排放目然界生物质燃烧（如森林大火,
浓度初始值和边界值的选取对模拟结果的影响是不可忽略的.特别是春季,西北风盛行和西伯利亚森林大火对模拟区域,尤其是模拟区域北部的Bc浓度分布具有非常重要的影响.本研究主要是探讨东亚地区,特别是中国大陆地区的源排放对东亚地区Bc浓度分布的影响,所以BC的初始和边界浓度值选取为0.Ol#g/m~.
其他物种的初始和边界条件见文献[12].3模拟结果
3.1模拟结果与地面观测值的比较
在估算的BC源排放的基础上,本文利用一个耦合的化学输送模式系统模拟了2001年2月22日至5月4日期间BC浓度的空间分布及其变化特征.
气象场对于污染物的时空分布具有非常重要的影响,因为气象场不仅影响着污染物的输送过程,同时还影响着污染物的化学转化和干湿沉降等过程.模拟的风向与风速,温度和湿度与TRACE—P期间的飞机观测资料相比,观测值与模拟值之间的相关系数都大于0.90….
图2给出了2001年4月间在日本3个观测站Sado,Hachiijo和Chichijima（地理位置见图1）观测到的Bc浓度和模式最底层（地面以上约75m）相应点的小时平均值.从该图可以看到,模拟的BC浓度的变化趋势与观测值之间具有相当好的一致性,如在儒略日（JD）97,103（即4月7,13日）期间于Sado站和在JD112,ll5与ll9（即4月22,25与29日）左鲁
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图22001年春季在日本观测站sado,Hachiijio和Chichijima
黑碳气溶胶浓度C的观测值（黑点）及相应的模拟值（实线）Fig.2Comparisonofmodeled（solidline）andobserved（dots）
mixingratiosofblackcarbonaerosolatSado,Hachiijioand
Chichijimainthespringtimeof2001
右于Chichijima站监测到Bc浓度高值,以及在JD95
（即4月5日）于Sado站和在JD110（即4月20日）于Hachiijo站监测到BC浓度低值.尽管模拟值与观测
1期张美根等:
东亚地区春季黑碳气溶胶源排放及其浓度分布49
值之间存在一定的差异,这些极值出现的时间都在模拟值中得到了体现.形成差异的主要原因在于BC源排放估算中的不确定性和BC观测值与模拟值之间的不匹配,也就是模拟浓度是小时平均值,而观测浓度是采样期间的平均值,即浓度高时采样时间短,浓度低时采样时间长.Chichijima观测站位于亚洲大陆的下风方向,当地的BC排放影响可以忽略（参看图1）,因而此地观测到的高浓度BC主要来源于长距离输送.由观测的BC浓度时间变化可以看到,BC浓度极值具有很强的间隙性,而这一特性主要与锋面活动引起的输送有关.由图2可以发现,模式系统较好地再现了这一特征.BC浓度的模拟值与观测值在Chichijiama的高度相似可以说明两点:
RAMS很好地描述了模拟期间的天气过程和BC的输送过程,使得模拟的BC浓度极值出现的时间与观测到极值的时间相吻合;估算的BC排放强度及其分布是基本合理的,因为BC浓度的模拟值与观测值相当接近.
在ACE.Asia观测期间,美国威斯康星大学在敦煌（40.20.N,94.48.E,海拔高度1374m）用小流量计对小颗粒物进行了采样,并分析出了其中BC的含量.有关敦煌站采样方法以及样品分析手段及其观测和分析误差来源分析请参见.
ucar.edu/cgi.bin/codiac/dss?
69.1530.采样时间时段为2004年3月24日至4月3日.在观测期间模拟的
BC平均浓度没有较大变化（约0.12g/m）,而观测
值的变化范围却很大（0.11,0.73g/m）.观测浓度
变化大的原因可能与观测点周围局地排放有关,因
为模式水平网格较粗（80km）,所采用的污染源不能
反映这类局地排放.
3.2模拟结果与海上航测值的比较
图3为ACE.Asia期间美国NOAA观测船
RonBrown在日本周围海域的航行轨迹和观测到的
BC浓度值及其相应的模拟值.从观测的BC浓度
（见图3b）的时间序列可以看到,在JD97.104（即4月
7,14日）间Bc浓度非常高（最大值约为1.5t~g/m3）.由观测船的航行轨迹（见图3a）可以发现,BC浓度
高值是在日本海海域观测到的,而当时俄罗斯的西
伯利亚地区发生森林大火.由于森林大火产生大量
的BC,且在春季西北风盛行,大量的BC被输送到日
本海海域和日本北部广大区域.Sado站在此期间也
监测到BC浓度高值（见图2）.
从图3b可以看到,BC模拟浓度的时空变化与
观测结果具有相当好的一致性,但在日本海海域,除
图32001年春季（a）美国NOAA观测船RonBrown在日本周围海域的航行轨迹（图中数值为儒略日）和（b）
黑碳气溶胶浓度c的观测值（黑点）
及相应的模拟值（实线）
Fig.3ThetrackofNOAAShipRonaldH.Brown（a）
duringACE.Asiafieldcampaignandtimeseriesof
measured（dots）andmodeled（solidlines）black
carbonaerosolmixingratios（b）alongthetrack.
Thenumbersinplot（a）aleJulianDay个别点以外,BC的模拟值普遍低于观测值.除了污
染源本身的不确定因素外,低估BC浓度很可能与本研究未能考虑西伯利亚森林大火所产生的BC排放对模拟区域浓度分布的影响有关.
3.3BC浓度的水平分布
BC浓度的模拟值与在3个地面观测站和RonBrown观测船上获取的观测值相比,总体而言,模拟浓度的时空变化与观测结果具有良好的一致性（见图2和3）,模式系统合理地反映了BC的输送和演变过程,再现了许多观测到的重要特征.在此基础上,本文给出了模拟区域3,4月间模式最底层平均BC浓度的水平分布及其相应的风场（见图4）.由图4可以看到,Bc浓度高值（?
0.8t~g/m）出现在亚洲大陆的东部区域和东南亚地区,浓度值大于0.5ttg/m的区域延伸到了东海近海海域和整个黄海海域.BC浓度的分布不仅与其源排放有关（见图1）,而且
因为在春季期间副热带高压逐渐与天气形势有关,
加强和大陆上空,特别是东南亚地区上空的对流活动增加,使得东南亚地区和中国南方地区排放的BC
地球l蛳理（ChineseJGeophys48卷
先向上和向西或西北方向输送,然后向东北方向输送而进入中国中部医域由于冬季季风的减弱和中国东部地区的稳定天气,造成该地区青季Bc浓度很高（Bc浓度高于【71tglm）在30.N以北地区,两风气流依然相当强.因而Bc被输送到相当远的区域,其浓度值太于05~g/m的区域覆盖了整个黄海海域由上述的讨论可知,问瞰性长距离输送对东亚地区下风向地区及其相邻海域的Bc浓度分布具有十分重要的影响.
90100110l20130140150
120
E,（）一1Oms
圈4200【句3—4月间模式最底层（地面以上约75ml岛）平均黑碳气溶胶浓度的
水平分布与相应的吼场
Fig4Horizontaldistill,utionsofaverageblackcarbon~eroso]coneentratinnsandwindfields
Ihe
lowestmllllellayer（,75…I【?
surface）intheperiod0fMarch?
Anl2001
4主要结论
本研究在]'RACE.P和ACE—Asia观测资料和有关研究工作的基础上,收集整理j一个有关东亚地区Bc污染源排放清单,并利用CMAQ与RAMS耦合的化学输送模式系统对东亚地区2001年3,4月间BC的输送和演变过程进行了研究.为了验证模拟结果的可靠性和收集整理的污染{俦【的合理性,我们将模拟的BC浓度值与ACE.Asia期间在4个地面观测
比较结果站和观测船上获取的观测值进行r比较.
表明,模拟的BC浓度的变化趋势与观测结果之间具有较好的一致性,模式系统台理地反映了BC的源排放和输送与演变过程对BC浓度分布和时空变化的影响,再现了许多观测到的重要特征但在日本海海域.除个别点以外,BC的模拟值普遍低于观测值.在敦煌站模拟也不能再现监删到的BC浓度高值.除了污染源本身的不确定因素外.这与本研究选取的边界条件不能反映外来污染物的影响有关.2001年3,4月间平均的BC浓度分布显示.BC浓度高值（?
0.8lg/m）出现在亚洲大陆的东部区域和东南亚地区.浓度值大于0.5g/m的区域延伸到了东海近海海域和整个黄海海域模拟结果表明,隙性的长距离输送在东亚地区下风向区域及其柑邻
海域的BC浓度形成过程中起着非常莺要的作用.
致谢本研究使用了许多TRACEP和ACE—Ask',
朗问获取的观测资料以检验BC源排放和模式系统
模拟结果的台理性.作着对这些资料的观测者如J
S（hauer（UniversitvofWisconsin.Madis【,I1,,M.L.e『l1tRsu
（UniversityI,n）kvo）和J.Johnson（iXOAA—PMEI）表示
衷心的感谢.
参考文献（Re兀n
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^jpar~iru]aleblackh…
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