第九章双光子吸收.docx
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第九章双光子吸收
第九章双光子吸收
694nm
―A
Eu:
CaF2（具有中心反演对称性）
694nmr
*
347nm
0
9.1双频双光子吸收
在一般情况下，可假定两个入射光波的频率不同，为'1和’4。
这
时双光子荧光的频率为
光能被吸收，而且荧光也较弱，所以只须考虑两个入射的光波。
这时，耦合波方程为
dE
dz
严C4?
|E4|2e^^4?
）|e1|2E4）
8cn4
dE1
dz
i3i（⑶
（ii
8cm
IEi|2Ei2
iTIE412Ei）
（9-2）
（9-3）
dE4
dz
i34
8cn4
ie4i2E4+严
4cn4
41i巳|2E4
（9-4）
dE,
i31（3）
dz
8cn,
11
UIE412El
（9-5）
IT*、,*
用E4乘（9-4）两边，用巳乘（9-5）两边，得
E；字二A'43）|E414+A上43）IEl|2|E412（9-6）dz8cn44cn4
E*芈1=严常|印4+护绪|E4|2|Ei|2（9-7）dz8cn,4cm
两边取共轭，得（根据上图及（9-1）式,■,,-4,"r■,,
皆远离介质的共振频率，工43）和整；3）皆为实数）
dE4=
i34
（3）
dz
8cn4
44
*
dE1
1
⑶
dz
8cn1
11
*
E4
Ei
IE,I4
IE4I
i34⑶*
41
4cn4
4cn1
⑶
14
|Ei|2|E4I2
IE412|EI2
（9-8）
（9-9）
（9-6）+（9-8），（9-7）+（9-9）得dIE412
dz
dI巳I2
dz
（3）
41
⑶"
41
二34
2cn4
…A俨冋2|巳|2
2cn1
是41的虚部，
II
411E112|E412
（9-10）
（9-11）
（9-
11）
dN4
dz
ocmt得
2得
3
r的虚部
（9-10）畀，
卉co
1
2严的玷叵®
0
吧…矢P'|E4|2|Ei「t
dz2
Ni,N4分别为「和，4的光波对应的单位面积通过的光量子数。
对双光子
收过程，必有业二鯉，所以，
II
⑶
41
dzdz
II
（3）
i4
（9-12）
用（3）"记之。
9-10）和（9-11）变成
dIE4|2
dz
d|Ei|2
2cn4
3i
II
⑶|Ei|2|E4|2
（9-13）
dz
2cri
dE4i34
⑶"叵|2|巳|2
（9-14）
dz
dEi
3
44
8cr4
3
E4
2
E4
（8-2）（光克尔效应）
dz
4crii4
2
E4Ei
（8-3）（光克尔效应）
从物理上判断，由于双光子吸收，
d|Ei[
0，所以（3）"0
dz
（9-14）-jni再与（9-13）比较得
d|E4|2
dz
1n4dz
¥"4
dz
积分之
I2
證1Ei|2）=0
IE412二
iJEifA
（9-15）
人作（0）|2
将（9-15）代入
d|巳|2
dz
冋0）l2
小4
9-14），得
A严⑶"|巳|2
2卯
（由处条件得到）
34
cn4令y=|巳|2，上式变成dy/（byCy2）=dz。
这里
31
b…A1
2cn〔
3
2
oC门们4
（3）"3i
稣（3）"（|E4（0）|
⑶"（们⑼-4h（0））
II
（3）|巳|4（9-16）
冲Ei（0）|2）
（9-18）
（9-17）
34
2cn4
J|E4（0）-|Ei（0）|2n<4
山（0）-4h（0））
2—1
利用积分公式（byCy）dy=1/bIn（y/（yb/C），积分（9-16）
—y
y
解得
（3）"
b/C
Bebz（B为待定常数）
（9-18）
（9-19）
bz
e
C1-BebZ
现在可以确定B。
由边界条件y（0）=|E,（0）|2及（9-仃）和（9-18）得尬4I1（0）
二（9-20）
儿（0）
bB
（9-19‘）
□4丨巳（0）|2
2
|巳（0）|2b/Cn41乍4（0）|
2
lb"4ll（0））||^°C□叵（0）|
2
匸（」4（o）-4ii（°））|Ei（0）|
%J（0）
代入（9-佃‘），得
2|Ei（0）|2（1打（0）-4li（0））ebz
IEi（z）1二
Cb=
l4（0）d-书扣
尬」4（0）
即li（z）=li（0）计汨供
□4（0）74li（0）e
bZ
l（z）l（0）il4（0）-4li（0）li（z）=li（0）=bz—
Sl4（0）e4li（0）
4li（0），因为（3）"
⑶"（il4（0）-4h（0））0
若il4（0）
~2—
上式近似为
（9-21）
（9-22）
（9-22）
1,
3M
；oc2ng
li（z）=li（0）ebz=li（0）e
由（9-15），易得
I（力-I（0）il4（0）-4li（0）
l4（z）l4（0）bz
儿⑼-4h（0）e
」i
ebz
0
⑶"l4（0）Z
（9-22'
（实验用）
当1打（°）
Z「
limli（z）二
z>:
:
liml4（z）二
Zr：
：
（9-23）
—（
3-4
2
；0Cng
limN4&）二N4（0）-Ni（0）这里N二丄（9-25）
z—:
：
3特4
当ri4（0）「4ii（0）,因为-c2n^
9.2单频双光子吸收
对单频双光子吸收，■■4，方程（9-14）变成（注意系数要乘
1/2）[注意现在的*3）=可3）而不是”3]
（9-32）
响。
设有两束频率连续分布但方向相反的激光共轴传播，从样品中通
过，如图所示
样品池
设分子（原子）的跃迁频率为''0。
在分子坐标系上看，与分子的运动方向相反的光波产生蓝移。
设光波原来的频率为'''，由于多普勒效应，分
子看到的频率为
（1V/c）
光束i
w
光束2
（a）
要产生双光子吸收（同时吸收两个光束1的光子或同时吸收两个光束2
的光子），必须是
（1V/c）2'
2（W/c）0（频率小于0/2的光被吸收了,多普勒增宽）
同理，与分子的运动方向相同的光波产生红移，设光波原来的频率为
"，分子看到的频率为
（1-V/c）"
光束1
光束2
（b）
要产生双光子吸收（同时吸收两个光束1的光子或同时吸收两个光束2的光子），必须是
（1-V/c）2"
0/2
（1-V/c）
或
豹0
（**
二（1V/c）-0
2
2"=（VV/c）0（频率大于0/2的光被吸收了,多普勒增宽）若分子同时吸收一个光束1的光子和一个光束2的光子，则因为对图（c）之上图光束1中频率为才的光’分子看到的频率变为（「V/c弓；对图（c）
之上图光束2中频率为少的光，分子看到的频率变为（「V/c）-0；双光子
22
吸收［不能说同时吸收一个"和一个••'，因（*）和（**）成立的前提是分子同时吸收同一光束两个同向的光子而不是吸收不
同光束中两个不同向的光子］
（1V/ch2°（l-V/c）^0—。
（无多普勒增宽）光束2
光束1（图（C）上图）
吸收光束1和光束2的光子均为
。
/2
光束1
（C）
比较
光束2
光束1.光束2
V
卜V
光束1
对一个V,单方向平均只有一个光子被吸收
光束1
两者皆取
_1
或•.
光束2
”V两者取一
光束2
V两者取一
所以，无多普勒增宽和有多普勒增宽的双光子吸收各占一半。
即
Id（）d——In（）d
这里
（时_时0）2
-4ln2
ID（IoeD
I（）山
N（-）
14（卍
N（Vx，Vy,Vz）dVxdVydVz
-^（vX+vy+vZ）
=Ae2kldvxdvydvz
（多普勒增宽线型-高斯线型）
（自然线型-洛仑兹线型）
2.双光子荧光显微镜
突破了衍射极限角分辨率
了极限分辨距离y^=1.22
122几（D为物镜直径），或突破
D
1.22
光电倍增管
非共焦光线
激光器
共焦光线
物镜
光源针孔光圈
焦平面
li（z"
（a）
（b）
物鏡
物鏡
焦平面
焦平面
樣晶
nsinuN.A.
探测器针
孔光圈
波长选择
反射镜
--：
V-■:
F
■■鼻■・・
样品
普通显微镜的衍射光斑
Ii（r）=l°e
3
2oc2ni2
-4ln2r2/2
I!
—（3）li（r）z]
li（r）[1-
（9-35）
变形
（a）在单光子激发机制下，样品中光所经之处皆受到激发
（b）在双光子激发机制下，仅在光束聚焦断面产生激发。
3.双光子吸收三维光存储【中国激光32
（1）（2005）92）]
attcnunfor
filler
-scanner
1
shutter
llor
mon
mirror
*-1
^icrvs
-
V
I
—lens
J（/sapphireM
shutter
attcnunfor
I
filler
I,miiref
c__lens
“sapphire
asei
■
1二f
cc^riptHcr
controlsjjlcm
It^CTivt-'mcmurvmcdiLim
（b）
4.双光子吸收三维微细加工【微纳电子技术第7/8期（2003）137】
倉
Ti飞斤（ft吒U
limp
5.（双光子吸收）上转换激射【中国激光28（8）（2001）781】
实验方法研究了三种新激光染料PSPI,DEASPI和HEASPI的双光子吸
收荧光和上转换激射。
它们的二甲基酰胺溶液在锁模Nd：
YAGt光器1064nm
红外光照射下，发射出很强的红色可见荧光和激射光。
荧光峰值和激射波长分别位于〜648nm和〜624nm。
实验测得DEASPI,PSPI和HEASPI的二甲基酰胺溶液的上转换激射效率高达10.17%,9.18%和7.11%。
6.双光子吸收光限幅
2
（W/m2）
f（I10）
y（i10）
2
（W/m2）
I10
…………
双光子吸收忖料对三韩入射脉冲的
所以，双光子吸收光限幅应用可能性极小!
9.4单频双光子吸收•线性吸收不可略
在线性吸收不可略情况下，易导出，关于|日|2的微分方程是
令|Ei|2-y,（3）-a，（9-37）变为
4cni
3•⑶"
:
二—i22（:
较大，使得e~z-i将如何？
）
2ocni
一般情况下，不能有Ijz）二Ii（0）^r：
）z且:
Ii（0）的结果。
:
>0时，（9-40）就变成（9-34）
这正是无线性吸收条件下双光子吸收的情况9.5双频双光子吸收实验应注意的问题
双频双光子吸收耦合波方程
dz
双频光克尔效应耦合波方程
e4和e得到的
（8-1）式或（9-2）和（9-3）是由下两式两边分别点乘
宁=『（⑶:
e4e4|E4|2E42⑶:
勺勺|日|2E4）
dz8cr4
齐严3：
恥曰命123：
e4e4E42E1
dz8cr1
当存在着光克尔效应时，由此两式一般得不到（8-1）第二式或（9-2）
和（9-3），因为巳和E4一般不能一直保持线偏振。
因此，当存在着光
克尔效应时，已有的双频双光子吸收的理论结果必须重新讨论。
为了作
比较，我们讨论E^>E1且没有线性吸收的情况。
由光克尔效应一
章，我们知道，对4和24远离共振时，我们由方程组
dEiii
dz
i：
ii
|E』2Eiii
dEi
dz
i31
4cm
Ei_
（8-3）'
解得E4=忙4（0）。
进一步
i-3-/1（3i|E4（O）|2k10Z
//z=//0e1
i43-14）|E4（0）|2ki°z
E仁z二日_0e1
对无双光子吸收情况，我们已经知道
这里
1
li〃O=1仁0110
2
另一方面，由双频光子吸收理论（注意/43）为实数），我们有耦合
波方程
⑶冋（0）|2|曰|2（9-14）
dz2cni
现在，（9-14）可以直接积分，结果是
-亘2‘IE4（0）|2z
|Ei（z）I2=|Ei（0）I2e2cni
或
-32i⑶"l4（0）Z
li（zpli（0）e°c叩4
这与由双频光子吸收一般理论结果
li（z）=li（0）
il4（0）-4li（0）
儿⑼于…rli（0）
在条件1I4（0^4I1（0）下得到的近似结果是一样的。
要注意，
在这里-3/（0c2n1n4）⑶"（禹⑼-小⑼）0
我们要强调的是，不考虑和考虑光克尔效应得到的双光子吸收的结果
光克尔系数的表达式）。
故在双光子吸收实验中，我们应选择Ei平
行或垂直于E4。
4或24又产生共振时，们一般有
一:
4Z
Ei〃（z）二Ei〃（0）expS/In[i-（i-e「4z）
4cni
-i3
MH七
EWEigexp4毎
i（3[ln[i-（i-r4z）
「2
Ie4（°）I2]iz
li（0）
li（旷〒犁沁朋
（3）"
耳紅ln[i-（i-e«）
2
「Z'WMLiZ
辺exp2
2°C2门祁4
—耳3）"ln[i—（i—e
2cn4
4；，是负的。
所以，为了避免光克尔效应的影响，在做双频双光子吸收实验时，两个频率的待测光应采用偏振正交或偏振平行的线偏振光。
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