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磁化率作为一种年代-深度-气候相对定年技术在比利时晚更新世Scladina洞穴内的沉积物中的应用
BrooksB.Ellwooda,*,FrancisB.Harroldb,StephenL.Benoista,PaulThackera,MarcelOttec,DominiqueBonjeand,GaryJ.Longe,AhmedM.Shahine,Raphae¨lP.Hermannf,FernandeGrandjeanf
aDepartmentofGeologyandGeophysics,LouisianaStateUniversity,E235Howe-RussellGeoscienceComplex,BatonRouge,LA70803,USA
bCollegeofNaturalandSocialSciences,UniversityofNebraskaatKearney,Kearney,NE68849,USA
cUniversite´deLie`ge,ServicedePre´histoire,7PlaceduXXAouˆt,A1,B-4000,Lie`ge,Belgium
dArche´ologieAndennaiseAsbl,339dRueFonddesVaux,B-5300Sclayn,Belgium
eDepartmentofChemistry,UniversityofMissouri-Rolla,Rolla,MO65409-0010,USA
fInstitutdePhysique,B5,Universite´deLie`ge,B-4000Sart-Tilman,Belgium
摘要:
在这篇文章中我们证实了来自比利时Scladina洞的磁化率数据提供了一种与海洋氧同位素记录相互关联的年代-深度-气候关系并且为取自很多考古场所的沉积物提供了一种高精度相对定年方法。
这一方法将帮助考古学家解决他们所面临的一个严重问题，也就是得到还算精确的大约处在40000到400000时期的绝对年龄。
问题在于在这一时期范围内的适用于大多数材料的定年方法常遭受有效位误差影响。
相对定年方法，像磁长期变化或稳定同位素方法为提高定年精度提供了可能，但是两种方法遇到的问题是要想在很多地点大范围应用是不可能的。
不过，对于大多数考古洞穴，洞穴沉积物的磁化率测量为评价洞内各种关系和古气候提供了可能性。
在保护洞穴环境方面是可能的，因为洞穴沉积物的磁化率是由洞穴外部气候过程作用所引起的，这直接导致了最终沉积在洞内的沉积物磁性的变化。
一但沉积，这些物质通常保存下来并且它们的地层情况提供了一种可被鉴别的时间-深度-气候信号。
磁化率可以和诸如沉积物学、孢粉学一道作为一种独立的方法来确定相对年龄，洞内各种参数的相互关系以及在不同的地点寻找古气候变化的证据。
年代-深度-气候关系已经被用来推断出从什么洞取回的尼安德特人遗骨的年龄为90000±7000年，Scladina洞是比利时一个重要的中旧石器时代考古场所。
1.引言
我们已经在从欧洲和美国的具有良好记录的更新世和全新世考古地点取回的沉积样品应用了磁化率测量（e.g.Refs.[6-11]）。
在施用到洞穴上的时候，MS相对定年方法利用可得到的来自考古水平的独立同位素和文化年代。
这个方法基于成土作用产生了磁性颗粒这样的事实，并且地区性的，长期的气候周期循环（数百数千年）控制成土变化程度那么于是磁性物质便产生了。
随后这些物质被侵蚀并在洞穴内沉积下来，形成地层并最终为MS测量提供了样品。
由于许多洞穴很好的进行了14C定年，这使得评价以经验为主的沉积年代超过45000年的沉积物成为可能。
这些年代很容易成为定年这项工作的一部分。
我们应用可利用的来自不同地点的14C年龄及图表对比方法为欧洲南部利用MS数据开发了综合参考部分（CRS），而且我们证明CRS很好的符合独立的气候指标。
这项工作一个有趣的结果是在CRS中表现出了约为17.5年的周期，指示平均循环时间长度大约是2600年，这与由Mitchell总结和O，Brienetal.[26]展示的冰核心以及Ellwoodetal.[10,28]研究的阿尔巴尼亚KonispalCave和葡萄牙的Caldeira˜oCave相一致。
在欧洲大量的独立洞穴中MS相互联系仅有的可能是成土作用产生的铁缓慢的、有规律的流入到这些洞穴中，于是产生了所看到的时间-深度-气候关系。
那些年代老于45000年的洞穴定年会很困难，因为铀系法，热释光法，电子自旋共振法及其他定年方法应用到这些沉积物上时其精度是很差的[30]。
相对定年方法在它们令人感到有用之前并须有一些年代系统规定参数，但是一但这样的系统规定参数施用到这些数据组上它们就能为那些正在进行分析的地层剖面提供十分精确的年代估计。
为了迫使从洞穴中采回的MS数据老于45000年并且用这些数据作为一种气候代用指标，我们使MS与已建立的海洋氧同位素地层记录[16]相互关联，并把比利时的ScladinaCave作为一个范例。
我们选择ScladinaCave来实际应用是因为在里面已经发掘了人类化石和文化部件并且有许多热释光和铀—钍测年数据。
此外，不像欧洲其它洞穴那样有相对高的沉积物沉积速率（CRSofEllwoodetal.[6]），Scladina洞跟所研究的海洋沉积物沉积速率一致有相对较低的沉积速率。
1.1.受保护的自然环境—洞穴及深的岩石庇护所
许多遗址非常复杂[12]而且很可能受到破坏性物理过程的影响，像露天场所是没有受到很好保护的环境[36]。
从以前的工作和其他人的工作来看，我们相信洞穴以及深的岩石庇护所是用MS研究古气候的理想场所，因为沉积物在沉积后不会被成土作用强烈的影响（由于它们在洞内与世隔绝），那么如此应该能够记录作为洞穴外变化的土壤形成强度结果的气候。
可是，甚至在成土作用十分活跃的露天场所，像那些由Ellwoodetal.[8]在德克萨斯州和由Ellwoodetal.[7]在葡萄牙评价过的那些地方，在挖掘单位之间使用MS数据也建立了令人满意的内部联系。
2.方法和结果
2.1.磁化率（MS）
所有物质放置在磁场中就会变得有磁性，MS是一个样品磁性强弱的指标。
MS与剩余磁性（极性）完全不同，内禀磁化强度用来解释一些物质已记录的磁极性。
在MS测量中，基本上所有置于磁场中的矿物颗粒因易受影响而变得有磁性。
我们利用非常低的施感磁场，MS是一个样品中产生磁性的物质浓度和成分（矿物学和颗粒形态学）的主要函数。
MS具有快速、易测量的优势，可以利用商业上买得到的平衡线圈感应装置加以改造应用到此领域来测量。
另外，MS解决了许多与极性（反转）磁性地层学相联系的问题。
例如，可以测量小的、无定向的、不规则的结石碎片和极其易碎材料的磁化率。
2.2.野外与实验室测量
我们从挖掘的洞中的各个采样点采集连续样品剖面（一个样品大约覆盖2cm的垂直剖面）。
然后每一个样品过筛并仔细称重，小于1mm的部分沉积物在路易斯安那州立大学岩石实验室用susceptibilitybridge测量三次。
然后，对磁化率进行计算和说明。
为了从样品中去除诸如骨头及大的碳酸盐碎片我们只利用小于1mm的部分，去除的物质不是气候控制的组分而且它们可能控制磁化率大小。
莫穆斯堡尔谱及反射光谱由代表该区域高低磁化率值的洞穴中所采集的样品决定。
大量的来自洞穴样品的反射系数工作目前正在筹备中，这是另一篇论文的课题。
2.3.来自比利时的新中旧石器时代的MS
我们在ScladinaCave内采了几个剖面，并且测了这几个剖面的MS值（Fig.1）。
对磁化率数据进行评估，交叠的数据集通过综合在Fig.2中建立起了综合部分。
左边是考古水平，磁化率数据像条带一样在右边展示。
可得到的绝对年龄也在Fig.2中给出[27,28]。
建立MS条带以简化磁化率结果的表现。
这种类型的条带通常应用在磁性研究中并且可以在开挖的洞穴单位之间对比以及和其他的气候指标诸如氧同位素对照。
简图中的条带代表相对高、低值的磁化率区域。
阴影线区域代表高MS，说明此时期温暖，而空白区域代表较低的MS，较冷时期。
条带中的区域分化建立在原始MS数据趋向增加或减少趋势之间的正中央（furtherdiscussedbyEllwoodetal.[6]）。
..
Fig.1.来自比利时ScladinaCave三个剖面的MS数据。
这些剖面通过结合而成的剖面在Fig.2中建立和展示。
下述的条带建造，我们采用了同样的方法给Imbrieetal的多个海洋同位素曲线指定了条带（[16]Fig.3）和来自Martinsonetal.[19]我们惯用的年龄。
在这项过程中我们建立了两条条带，高分辨率的条带代表氧同位素亚期，比较久的时期趋势代表北半球冰期。
然后，我们给Fig.2中的MS条带指派氧同位素亚期名称。
这些指派被强迫建立在Scladina数据可利用的年代及时间—深度图表基础之上（Fig.4）,Scladina洞可利用的绝对年龄在剖面上以深度为标准标出来。
我们对ScladinaCave磁化率数据的谐波分析指示约20000年的周期性（Fig.5），等于米兰科维奇因岁差而导致的气候周期同样与氧同位素亚期表现的周期一样[16]。
考虑到此相等，我们给Fig.2中磁化率条带的顶部和底部确定年代。
然后在Fig.4中标出磁化率条带顶部和底部，接着画出可靠的，最佳适合的线。
这些结果与MS条带变化及氧同位素从3a到5e时期对应的很好表明Scladina洞内的磁化率数据提供了一个气候指标。
这些结果与报道的这个洞穴的花粉及其它气候指标相一致[27]。
Scladina洞内沉积物堆积速率十分缓
.
Fig.2.连接的空白点是Scladina洞的磁化率。
空白点来自洞穴内由标示在左边的考古水平联系起来的几个重叠剖面的样品。
磁化率测量被用来建立MS条带，后者反过来与最近约130000年的海洋氧同位素结果对比[16,19]。
为了与MS结果对照，氧同位素，作为时间的功能，已经转变成表示相对温暖（阴影线）与相对凉爽（空白）气候所发生时期的条带。
氧同位素时期编号分配基于从Otteetal.[27,28]那得到的年代。
这些年代以被用来建立在Fig.4中展示的时代—深度关系。
来自洞穴样品的年代，数千年，指示了他们在顺序中的定位，像更低的Mousterianlevel及尼安德特人遗骨的位置。
为MS暖区的顶部和底部指派的年龄基于这样一个假设，即每一水平的顶部和底部在年龄上与氧同位素亚期年龄相当。
慢，沉积物（Fig.2）大约500—600年堆积1厘米，因此估计在数据集中是否存在短的间断是很困难的。
不过，我们认为数据转变为线性趋势（Fig.4）如此适合排除了长期间断的可能。
Scladina年代-深度关系表明尼安德特人遗骨所在的位置年代大约为90000±7000年，同样最重要的Mousterian所从事活动的时代距今在105000±7000到112000±7000年之间。
这些估计比以前得到的任何一种年代都精确（看下面的讨论）。
2.4.莫穆斯堡尔谱与光谱反射
莫穆斯堡尔谱建立在由莫穆斯堡尔研究的莫穆斯堡尔效应之上，这是一项允许半定量估计个别沉积样品中Fe（II）与Fe（III）矿物的技术。
据报道，莫穆斯堡尔光谱由包含约100mg/cm2沉积物的吸收体通过使用一个等加速度分光计来获得，它利用一个铑基Co-57源并且在室温下用铁箔校正。
莫穆斯堡尔光谱，参见Fig.6a，成土典型，含铁的土壤中含有超顺磁Fe（III）和／或游离态Fe（III）离子，Fe（III）通常指“土壤铁”[17]。
Fe（III）显示小的，不均匀，结晶性差，微粒的直径正常状态下只有几个纳米[24]；超顺磁Fe（III）颗粒平均阻塞温度[24]在78到4.2K之间。
由磁有序铁显示的超精细的特性是含铝针铁矿[25,29]含有不纯的磁赤铁矿和／或磁铁矿[24]。
在295K温度下，大量的Fe（III）以超顺磁颗粒的形式存在于沉积物中便于MS的测量，因为微粒的磁化强度很容易与用于MS测量的微小施加磁场结盟；那儿有少量或没有磁晶体各向异性去克服，因为在那可能具有多量的单畴或假单畴晶体[20]。
Fig.3.引自Imbrieetal.[16]的海洋氧同位素曲线。
附加的条带表现相对温暖（阴影线的）与寒冷（空白的）的气候时期。
这些界线的年代引自Martinsonetal.[19]。
同位素亚期也通过图表来展示。
为了支持莫穆斯堡尔资料，反射光谱由Perkin–ElmerLambda35紫外可见光光度计得到。
由于铁矿物，尤其是磁赤铁矿，赤铁矿和针铁矿是沉积物样品颜色的重要贡献者，我们利用可见的反射光谱（大部分处于435-700nm）数量上以颜色为特征。
磁赤铁矿，针铁矿及赤铁矿标准，由日本户田制造股份有限公司制定，被用于校准。
已经证明这些铁矿物在自然样品中的集中可以利用反射光谱材料通过高精度的数量表示[4]。
磁赤铁矿和针铁矿在沉积物测量中作为主要的铁矿物而被识别，在气候温暖时期其沉积物沉积的该两种矿物会更多（Fig.6b）。
温暖时期形成的沉积物反射光谱显示了特殊的信号，即495-525nm是一个平稳状态，这与大量的两种赤铁矿有关，针铁矿，a-FeOOH，在435nm处有一个诊断峰。
相反，寒冷时期的沉积物显示少量的磁赤铁矿与针铁矿。
Fig.4.Scladina洞沉积物的年代—深度关系。
绝对年龄由正方形表示，连接线表示统计学界限，年代的变动范围[3,27,28]通过木炭14C，方解石U/Th以及方解石和燧石的热释光光谱测定获得。
指定的同位素时期数字靠着深度轴线，圆圈代表由Fig.2比较而决定的MS区域的年龄界限，并且圆圈具有氧同位素亚期年龄[16,19]。
空白和实心点分别代表高MS区域的顶部和底部。
实线代表相关关系线，是MS值作为年代-深度函数进行线性回归分析的结果。
斜的虚线与回归线平行，代表一个包含所有MS年代的区间。
记录绝对年龄[3,27,28]的统计范围全部落在该区间内。
尼安德特人和莫斯特水平面的位置，他们的年龄及误差已在这里定出，也在图中显示。
Fig.5.高频功率谱由Fig.2.中显示的Scladinacave磁化率综合部分的快速傅里叶转换获得。
气候周期在MS的分布集中在17000到25000年的周期。
.
总的来说，反射光谱与莫穆斯堡尔谱都显示了磁赤铁矿与针铁矿的存在，并且指示成土作用形成了这些矿物。
反射光谱指示磁赤铁矿的数量，后者是造成磁化率变化的原因，表现气候变迁的数量不断变化磁赤铁矿在洞外遭侵蚀然后在洞内沉积。
Fig.6.（a）Fe-57莫穆斯堡尔谱，在指定的温度下获得，Scladina洞穴那些在温暖的气候时期沉积的沉积物具有相对高的MS。
（b）Scladina洞穴在温暖和寒冷时期所堆积沉积物的光谱反射范围。
3.讨论
3.1.磁化率MS适用于年代-深度-气候关系
在一些环境中MS与气候相关是因为在不同的环境中气候的变化改变了沉积物的磁性。
例如，已确立的由气候驱动的中国黄土序列,这些沉积物的成土产物产生的可测量的变化的MS与Imbrieetal.[16]的海洋氧同位素记录对应的很好。
中国黄土的磁化率数据已经说明MS变化提供了一种有用的，易于测量的气候替代指标（早期的工作由Heller和Evans总结[15]）。
基本上，在中国黄土中，高磁化率发生在温暖的气候时期，此时成土作用高于风尘流入，而低磁化率发生在温度寒冷并且风尘流入高于成土效应。
来自欧洲受保护的洞穴遗址中发现了松散样品，我们已证明那里的MS同样也代表气候，因为气候控制着沉积物磁性来源，另一方面，在早期概要中，是由于成土作用对风尘流入（参见Mullens[23]）变化的结果，而且Maher[18]在最近总结中说成土作用期间产生了磁性物质。
我们工作过的大多数环境，这些沉积物在洞外获得MS信号，然后遭到侵蚀最终在洞内沉积，洞里的沉积物受到保护免于进一步重大的成土作用。
在气候相对温暖湿润时期土壤发生过程产生了大量的磁性矿物，例如磁赤铁矿和磁铁矿[10,31]。
在温度与有效水汽中，温度推动成土作用的效果好像是最重要的。
例如，在非常寒冷的时期成土活动很小，即使有充足的水汽。
那时，随着温度的上升，细菌活动需要与成土作用相联系的氧化还原反应[5]。
显然，很低的水汽含量将导致较低的成土速率，但是即使在沙漠地区，成土作用也可能是活跃和重大的。
在考古环境中，温度／水分气候问题已经由Guiot和其他人提了出来[13,14]。
这些研究员研究法国两个泥炭沼泽的孢粉序列，证明在最近的140000年间温度和水分出现了很好的关系，并且，他们分析的孢粉和昆虫气候信号得出，至少在很长的一段时期内当温度降低时降雨量减少，当温度上升时降雨量增加。
还有在希腊，已证明温度和水分是相互关联的，暖期一般比冷期湿润[2]。
总的来说，至少适用于我们已验证过的欧洲的一些事物，通过洞穴研究我们认为水分在控制磁化率趋势中起着次要的作用，气候信号受控于温度影响。
虽然，其他过程可能支配着其他纬度带或其他气候带，我们坚持主张气候变化中的温度产生了观察到的MS信号。
很明显，气候在多种类型沉积物MS的发展变化中起着非常重要的作用。
在古气候研究中，MS，独立于其它测量手段，已表明它对沉积物中总的铁含量的微妙变化非常敏感[1]。
其结果是，沉积物中成土的磁赤铁矿与磁铁矿的增加加大了磁化率。
此外，在成土作用相对稳定的时候，磁赤铁矿和磁铁矿也会自己生成[23]，导致稳定的磁化率信号存在于沉积物中。
莫穆斯堡尔光谱和光谱反射工作表明Scladina样品中磁赤铁矿的存在，结果与我们在欧洲其它洞穴的相关工作一致[11]。
这些纳米大小的微粒，在295K时显示超顺磁性，莫穆斯堡尔时阶在295K时有一个快速变动的磁化方向在4.2K时缓慢，指示成土作用磁赤铁矿的存在。
3.2.成土风成对MS的影响：
在气候驱动速度中竞争
洞穴外支配气候驱动过程影响沉积系统的是成土作用和风尘堆积。
这两种因素相互竞争。
在欧洲冰期期间，风成作用覆盖本区，相对地没有磁性沉积物（黄土）。
我们测量在冰期时沉积的黄土沉积物，结果磁化率在中低10-8（m3/kg）范围内，与Scladina洞穴在冷期期间观察到的相似。
间冰期时期，成土作用起主导作用并产生磁性。
来自法国的受成土作用改变的黄土（古土壤）样品磁化率在中低10-7（m3/kg）范围内，再一次与那些ScladinaCave温暖时期的沉积物所观察到的磁化率值一样。
研究MS的沉积物最终在洞内沉积描绘了在这两种过程之中沉积速率的一种平衡。
事实上，随着时间的推移土壤不通常遭侵蚀。
相反，它们在相对平整的表面发育或变厚而且像在ScladinaCave内形成的那样在相对陡的斜坡上保持薄的剖面。
结果，片流侵蚀，或者其它表面过程例如被动物携带，只带走少量的表面或近表面沉积物，其中的一部分可能在洞内沉积。
在冷的时期这些表面沉积物受控于风尘组分，更新世欧洲的这个地方主要是黄土因此MS相对要低。
温暖时期，间冰期，风尘组分经历了相对快的成土作用因此片流侵蚀将侵蚀具有相对高的磁赤铁矿的表面沉积物，因此具有更高的磁性。
本质上，气候驱动进度受成土作用和风尘流入控制。
由于在洞内沉降，每一年沉积物侵蚀和沉积只有少数纹层所以不可避免的产生沉积序列并且在洞内发现了与之相关的MS值。
3.3.MS在洞外记录在洞内保存
如上论述，洞外侵蚀由于风，坡面片流，卡斯特侵蚀以及其它过程经常移动土壤成为沉积物进入洞里，在洞里沉积下来并在一些地方保存。
在洞穴内挖掘，暴露，观察并测定沉积物沉积的年代在小心避免扰乱或不规则沉积物时使得恢复这些地层学序列成为可能。
经验比较在个别洞穴样品剖面之间（[11]及其它工作）和在一个地区的洞穴之间显示有条不紊的一致的MS结果使得已定年的气候振动相互联系[6]。
另外，从磁化率测量中我们已经证明在许多露天及洞穴场所小规模的成岩作用局部扰动，或其它内部扰动不足以破坏已产生的曲线间的相互关系。
这些先前的MS结果表明已知的欧洲温暖时期[32]和MS数据对应的很好。
由于MS顶部和底部指派了海洋氧同位素曲线年龄，在年代与深度之间产生了完美的线性拟合并且为磁化率数据提供了气候起点。
另外，仔细评估Fig.2插图中MS数据，在一些ScladinaMS趋势中，像在别处报告的那样中更新世冰期缓慢的开始快速的结束[34]。
例如，从间冰期亚期5a到冰期4（在水平2B，Fig.2）的过渡逐步地发生（相当于6个样品）而从冰期4到间冰期亚期3c急速地过渡，相当于只有两个样品。
3.4.MS数据集的功用
由于连同考古挖掘采样所以提供的MS数据直接束缚于挖掘水平，同位素年龄和诊断文化协会。
由于MS变化似乎主要由气候控制，并且由于气候影响是地区性的，影响大的区域，MS趋势在一个位置或者一个挖掘单位或一个地区内部的许多位置／单位出现关联。
这些趋势可能被局部地修改过，但是由气候变化产生的总体的磁化率变化趋势和等级提供的地层序列能在挖掘的洞穴间通过年代的重叠部分相连接。
我们现在得出结论MS与传统方法例如沉积学和孢粉学一样能用来作为一套独立的方法，通过描绘古气候变化使地点内或地点间相互联系。
因为MS数据已经表明是气候变化的代表，它们能用来作为区域性（或许全球的）相对定年工具可避免其它方法的许多缺点，例如成岩变化敏感度高，花粉不容易保存，同位素年龄不精确并且需要在碳酸钙矿物未被改变的样品中测量。
3.5.相对的气候变动性：
高精度古气候
如果一个人观察成百上千年的气候变化，很明显在长期的气候变化间隔中存在重要的相对短期的气候变化。
在Fig.3中的由Imbrieetal.[16]重画的SPECMAP氧同位素曲线很好的说明了这一点。
氧同位素变化，如果分成亚期，在长期冰期或间冰期间隔期间代表短期的气候波动事件。
例如，一个亚期，氧同位素亚期3c，比亚期3b温暖，但是比亚期5d要冷得多，同样5d也要考虑相对寒冷。
我们或许考虑同位素阶段3作为一个比较温暖的气候时期（间冰期；Straus[32]），但是事实上长期的氧同位素阶段中部包含同位素阶段2,3和4则表现总体的冰期气候条件。
这意味着当氧同位素或MS值低的时候，它们仍可能代表相对温和事件，即使绝对值确实比观察到的可能代表相对寒冷的其它亚期要低。
很显然，不同程度的波动在气候数据中表现出来，我们现在拥有的别处的MS变化[6]，覆盖最近约44000年，显示比氧同位素亚期记录更加精密的气候变化[16]。
在某种程度上这是正确的，因为洞穴内的淤积速率一般高于深海沉积物堆积速率，后者形成氧同位素记录。
例如，在考古遗址洞穴中由我们的数据计算出来的沉积速率在1cm/10年到1cm/500年范围内或者其沉积速率更慢。
深海沉积物，来自得到的SPECMAP氧同位素记录，沉积速率一般在1cm/500到2000years范围内或更慢。
因此高精度的气候变化可能会在来自洞穴的沉积物记录中得到因为其沉积速率一般较快。
我们在Fig.7中呈现了一个可见的来自Imbrieetal.海洋氧同位素曲线[16]和数据之间相互关系的总结。
在这些数据间存在清楚的联系，指示这种类型的MS数据与海洋同位素气候记录和气候变化有很好的关系。
这项工作在某种程度上很好因为Scladina洞淤积速率缓慢那么更接近于深海沉积物堆积速率。
因此，ScladinaMS信号比在其它洞穴发现的MS信号更容易与海洋同位素记录对比，制作的信号更容易解释，并且与同位素记录的比较非常理想。
Fig.7.对比海洋氧同位素阶段[16]与Scladina洞温暖的（阴
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