基于中国人群暴露参数的水质环境健康基准研究.docx

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基于中国人群暴露参数的水质环境健康基准研究

基于中国人群暴露参数的水质环境健康基准研究

环境基准是环境污染物对特定受体（人或其他生物等）不产生不良或者有害影响的最大剂量（无作用剂量）或者浓度，是通过科学实验即污染物与特定受体之间的剂量—反应关系确定的，不随经济和技术等人为因素改变。

环境基准不仅是制定和修订环境标准的重要基础，而且是进行环境质量评价和风险防控的重要科学依据。

环境基准依据环境介质的不同可分为水环境质量基准、土壤环境质量基准、空气环境质量基准等；依据保护对象的不同可分为保护人体健康的人体健康基准、保护生物的生物基准（如水生生物基准、陆生生物基准/土壤生态筛选值等）、保护生态系统的生态基准、影响能见度和气候等的物理基准以及防止不愉快异味的感官基准等；根据基准制定的方法学原理不同分为毒理学基准（包括健康基准和生态基准）和生态学基准（包括营养物基准）。

[1]

水环境质量基准简称水质基准（WaterQualityCriteria，WQC），是指水环境中的污染物质或有害因素对人体健康、水生态系统与使用功能不产生有害效应的最大剂量或水平。

[2]水质基准可分为保护水生生物及其使用功能基准（简称水生生物基准）、保护人体健康基准、营养物基准、沉积物质量基准和生物学基准等，其中人体健康水质基准是只考虑饮水和（或）摄入水生生物的暴露途径时，以保护人体健康免受致癌物和非致癌物的毒性作用为目的而制定的。

水质基准的基础研究始于20世纪中期[3]，经过很长时期的探索，20世纪80年代美国最先发布了保护人体健康水质基准的指南（1980年方法学）。

[4]以此为出发点，经过近40年的发展，目前已经形成较完备的水质健康基准。

韩国、日本、澳大利亚、加拿大以及欧盟等经过深入研究也已相继构建了本国的水质健康基准体系。

影响水质健康基准的主要因素包括区域环境特征、水体的理化性质、水生生物结构、污染物的浓度、剂量效应、生物富集及人群暴露参数等，其中不同国家或地区的人群暴露参数不同，水质健康基准可能存在较大差异。

目前，水质健康基准研究已经成为国际环境保护领域发展的关键环节，并被纳入环境安全发展战略的重要任务，因此，制定基于中国人群暴露参数的水质健康基准，对于完善中国水质环境质量基准和标准体系具有重要的现实意义。

一水质健康基准研究现状

（一）国外水质健康基准研究现状

1.水质健康基准的发展状况

美国是最早开展水质基准研究和制定工作的国家，并对其他国家和地区的基准研究产生了较为深远的影响。

20世纪初，对水质基准的研究仅仅停留在对一些污染物的生物毒性效应的研究，并获得毒性效应数据。

直至1952年，加利福尼亚州首次发布水质基准。

[5]从60年代开始，应《清洁水法》的要求，开展了长期系统的研究，相继发布了水质基准文件，如“绿皮书”“蓝皮书”“红皮书”等。

[6]美国环境保护局（USEPA）成立后，出版并不断修订了水质基准，初步制定了水质基准的技术指南，经过1983年和1985年两次修订，于1986年颁布了“金皮书”即水质基准指南[7]，并要求各州针对当地水环境特点，制定本区域的水质标准。

经过长期研究，形成了以保护人体健康和/或水生生物为核心的、较为完整的水环境基准体系，并不断地对其进行完善。

自2000年开始，美国环境保护局陆续颁布了《推导保护人体健康的水质基准方法学》及其相关技术支持文件，规定了推导人体健康基准的步骤，并对风险评价、国家生物蓄积因子和地方生物蓄积因子进行了详细说明。

[8]2002年，美国发布了推荐保护人体健康的两类水质基准限值，并分别于2002年、2004年、2006年和2009年对人体健康水质基准进行多次修订。

[9]2015年，美国对人体健康水质基准进行了最新修订，主要补充了64种新污染物的基准值，同时更新了94种化学污染物的基准值，涉及生物积累、饮用水量、体重、水产品摄入量等多类参数。

新修订的人体健康水质基准涵盖了13种金属或类金属基准值和110种有机化合物指标的基准值，此外还有病原体指标、pH值、溶解性盐浓度等项目的基准值。

[10]

世界卫生组织对水质健康基准并没有明确的技术指南及关于基准值的规定，但早在1958年就发布了《饮用水国际标准（第1版）》，并于1963年和1971年更新后相继发布了第2版和第3版，1976年出版了《饮用水质量监督》。

1984～1985年出版了3卷本的《饮用水水质准则（第1版）》，具有健康意义的化学指标为27项（无机物9项，有机物18项）；1993～1997年陆续出版了3卷本的《饮用水水质准则（第2版）》，具有健康意义的化学指标增加到131项，1998～2002年出版了准则的附录部分；2004年出版了《饮用水水质准则（第3版）》，具有健康意义的化学指标增至148项，重点修订了保证微生物安全性的方法，2008年补充了相应的附录；2011年发行了第4版《饮用水水质准则》，制定了新出现的污染物的准则值，并通过建立以健康为基础的目标，详细阐述风险识别和管理的实施办法等。

[11]准则的不断修订和完善主要为各国制定与水有关的卫生管理办法以及编制国家水质健康基准和标准提供参考。

欧盟水质基准是以一系列指令形式发布的，与人体健康基准相关的指令是由欧共体于1980年制定的EC饮用水指令（80/778/EC），对多数参数给出指导值（Guidelines）和最大允许浓度（MaximumAcceptableConcentration，MAC）两种不同的指标值；1995年进行了修订，1998年颁布实施新的指令98/83/EC，对指标参数进行了调整，强调指令的科学性；2000年欧盟颁布的“欧盟水框架指令”2000/60/EC，提出在2015年以前实现欧洲良好水环境的目标以及一系列配套标准和规定。

“欧盟水框架指令”内容丰富，包含对33种对人体有害物质的浓度限值[12]，对各成员的水质基准和标准体系发展起了一定的指导作用。

日本对水质基准的相关研究始于1955年首次颁布的日本饮用水水质标准，并于1957年、1959年进行了两次修改，于1985年颁布了饮用水水质国家标准，沿用至1992年。

1993年对其进行了大幅度修改，1998年、1999年和2000年进行了修订。

2003年5月30日颁布了新的饮用水水质标准，其中涵盖了水质健康基准。

以此为基础，从2008年开始，几乎每年进行修订，并于2015年4月1日正式实施最新的饮水用水质基准，包括51项法定标准、26个水质目标管理项目，还有尚未确定毒性评价的需要检讨的47项，其中包括50项与人体健康相关的水质健康基准。

[13]

除此之外，其他国家或地区也开展并制定了相应的水质基准。

例如，加拿大早在1987年就制定了《加拿大水质指南》，经过多次修订，于2017年出版最新的《加拿大饮用水水质基准》，每个基准建立在与健康效应、感官效应和处理运行相关的当前已经出版的科学研究成果的基础之上，其中水质健康基准包含74项，化学指标有65项。

[14]韩国利用2004～2005年对4条主要河流83～113个站点进行的水质监测结果，对候选化学物质进行人体健康风险和生态风险评价，筛选出优先化学物质名单，利用美国人体健康水质基准推导方法计算出本国的人体健康水质基准。

[15]2007年，韩国在已发布的砷、镉、六价铬、有机磷和多氯联苯等9项保护人体健康的水质标准基础上增加了6项，2009年又增加了2项，至2015年增加至30项，并颁布了新的标准。

[16]由此可见，各国均在不断地努力研究和制定本国的水质基准和人体健康水质基准，以期更有效地管理本国的水质，保护人群健康。

2.水质健康基准推导方法的研究进展

制定水质健康基准的目的主要是保护人体健康免受致癌和非致癌物的毒性作用，主要考虑摄入饮用水和水生生物（主要为鱼类和贝类等）带来的健康影响。

早期，在研究和制定水质基准时并未对水质健康基准的制定和推导单独颁布相关技术指南等文件，但很多国家和地区的水质基准中包含与人体健康相关的基准，即早期的水质健康基准。

从水质基准的推导方法来看，基本分为两类，即评估因子法和统计外推法，其中以统计外推法为主。

致癌物的水质健康基准推导基于人群暴露参数（体重、鱼贝类和饮水消费量等因素）、致癌潜力（化学物质的致癌风险值，一般由动物试验获取）和致癌风险水平（暴露于化学物质后导致癌症发生率的增量）。

美国环境保护局在1980年估算致癌污染物保护人体健康的水质基准时，以10-5为终生致癌风险水平，采用线性推导方法，考虑了体重、饮水摄入量、水产品摄入量和生物富集因子（BCF）等暴露参数。

在2000年前后更新水质基准时，仍然采用1980年的推导方法，但由于暴露参数的差异，计算结果略有不同。

[17]其中，在计算致癌污染物水质健康基准时，规定致癌风险水平为10-7～10-5，建议以10-6作为保护所有暴露人群的终生致癌风险水平。

而且，美国环境保护局颁布的《致癌物风险评估指南》，提出量化低剂量致癌风险的修订方法，从而取代之前使用的线性多阶段模型，使得致癌风险评估结果更加合理。

与此同时，美国环境保护局提出了非线性水质健康基准的推导方法。

鉴于以前并未考虑非水源接触，此次提出相对源贡献率（RSC），用于去除其在计算中的占比（在无相关实验或调查结果时，一般取值为20%～80%）。

[18]由于生物富集因子没有考虑生物放大效应[19]，在推导水质健康基准时，会造成基准值偏大，因此推荐使用生物累积因子（BAF）。

非致癌污染物水质健康基准的推导，主要方法是估算其不对人体健康产生有害影响的水环境浓度。

该基准推导主要基于污染物的毒性效应，因此，首先需要收集其毒性数据如参考剂量（RfD）等。

在一般情况下，毒性数据是采用动物试验结果，并以安全系数（代表从动物外推到人类时固有的不确定性）进行校正获得的，现阶段多采用美国环境保护局发布的毒性数据库。

[20]对于缺乏毒性数据的污染物，相关值的推导方法参见《推导保护人体健康的水质基准方法学》。

[21]其次需要确定相应的暴露条件，即暴露参数的获取，一般选取各国已发布的暴露参数手册中的推荐值，包括体重、饮水摄入量和水产品摄入量等；生物累积因子可按照美国环境保护局发布的指导性文件[22]实验获得或者参考相关论文等。

最后，根据参考剂量和确定的暴露条件，依据推导公式计算水质健康基准值。

而非致癌污染物水质健康基准的推导中的关键性因素为参考剂量和生物累积因子。

早期，美国一直采用无可见有害作用水平（NOAEL）/最小可见损害作用水平（LOAEL），2000年以后美国环境保护局倾向于应用基准剂量（BMD）和其他剂量—反应方法代替传统的“NOAEL/LOAEL”方法估算参考剂量。

生物累积因子一般表示化合物在国民通常消费的水生生物可食用组织中长期的平均生物富集潜力。

[23]美国环境保护局根据化合物的离子化程度、疏水性的高低和代谢难易程度，针对不同类型的化合物，归纳出适用于非离子型有机化合物、离子型有机化合物、无机化合物和金属有机化合物等一系列推导国家生物累积因子的程序，每种程序又分别提供2～4种计算基线生物累积因子的具体方法。

[24]此后，美国环境保护局依次颁布了一系列风险评估指南如《化学混合物的健康风险评价指南》等，以不断完善水质健康基准推导方法，减少获取基准值的不确定性。

目前，大多数国家和地区采用美国的推导方法，依据美国环境保护局和世界卫生组织的基准和准则，结合本地的暴露参数进行水质健康基准的推导。

此外，除采用推导公式推导水质健康基准外，美国在制定水质基准时，发现水中污染物最大污染水平（MCL）和最大污染物水平目标（MCLG）值比计算得到的水质基准值更严格，部分污染物的水质健康基准值直接采用饮用水的最大污染水平值[25]和最大污染物水平目标值。

[26]

水质健康基准推导中使用的暴露参数，各个国家不尽相同。

美国基本暴露参数设定成年人饮用水摄入量为2升/日，体重为70千克，相对源贡献率为20%，致癌物可接受风险水平取10-6。

世界卫生组织则设定成年人饮用水摄入量为2升/日，体重为60千克，相对源贡献率为10%～20%，致癌物可接受风险水平在10-6～10-4，一般默认为10-5。

（二）中国水质健康基准的研究现状

中国水质健康基准研究尚处于起步阶段，而且中国的水质基准的系统研究尚未全面展开。

虽然经过近30年的发展，中国已经形成较为完整的水质标准体系，但由于国内水质基准研究较为欠缺，使得水质基准数据十分匮乏。

因此，目前中国的水质标准大多数是依据世界卫生组织和美国等发达国家和组织的水质基准制定的，而采用国外的数据不能反映中国水环境质量的真实情况，不利于中国对水质进行科学合理的管理。

近年来，水质基准的研究已受到政府及相关部门的重视，但大多数研究尚停留在借鉴国外的方法结合中国毒性数据推导中国的水质基准。

有学者通过选择具有代表性的水生生物进行毒理学实验研究获得毒性数据，再参照美国环境保护局推荐的保护水生生物及其用途的水质基准指南，推导出丙烯腈、硫氰酸钠、乙腈、2，4-二氯苯酚和2，4，6-三氯苯酚的水生态基准。

[27]从21世纪开始，中国相继启动了“湖泊水环境质量演变与水环境质量基准研究”“我国环境基准技术框架与典型案例预研究”等水质基准研究项目，并取得了一些阶段性成果。

2010年出版了中国第一部水质基准专著《水质基准的理论与方法学导论》[28]，2012年出版了《水质基准的理论与方法学及其案例研究》[29]，2015年出版了《湖泊水环境质量演变与水环境质量基准研究》[30]等，2017年环境保护部发布了《湖泊营养物基准制定技术指南》（HJ838-2017），标志着中国水质基准的发展迈上一个新台阶。

在人体健康水质基准方面，由于中国水环境质量、人群暴露参数及人群暴露条件等与国外存在明显差异，因此借鉴国外的人体健康水质基准对制定中国水质标准、保护中国人群健康并不理想，必须根据中国的人群暴露特点制定符合中国国情的水质健康基准。

为此，中国也开展了一些初步的研究工作，首先在“湖泊水环境质量演变与水环境质量基准研究”项目的基础上，以太湖中硝基苯为研究对象，推导了其人体健康水质基准，建议太湖硝基苯人体健康基准值为11.01微克/升。

[31]随后，中国于2017年6月发布了《人体健康水质基准制定技术指南》，规定了人体健康水质基准制定的程序、方法和技术要求，规定了数据收集和评价、本土参数确定、基准推导、水质基准审核四个步骤。

该指南的发布能够更加精准地指导中国保护人体健康的水环境质量基准的制定。

人体健康水质基准的研究虽然取得一些进展，但基于中国人群暴露参数的人体健康水质基准的研究仍处于空白，因此制定符合中国特点的人体健康水质基准任重而道远，需要国家及相关部门大力支持水质健康基准制定的相关研究。

二基于中国暴露参数的水质健康基准的推导

本文以汞、镍、砷、多氯联苯和苯并（a）芘为例，基于中国人群暴露参数（成人）进行水质健康基准的推导。

（一）推导方法

根据国际癌症研究机构（IARC）对致癌物的分类，汞和镍经饮水和摄入水生生物不致癌，砷、多氯联苯和苯并（a）芘为1类致癌物，即人类致癌物（指对人类致癌证据充分）。

根据美国环境保护局发布的《致癌物风险评价导则》《化学混合物的健康风险评价指南》《金属风险评估指南》等，决定采用致癌物线性推导砷、多氯联苯和苯并（a）芘三种具有致癌作用的污染物的水质健康基准，用非致癌推导公式对汞和镍的水质健康基准进行推导。

1.致癌物的水质健康基准线性推导公式[32]

在式

（1）中，

WQC——水质基准，μg/L；

TICR——目标增量风险，10-6；

q——致癌斜率因子，[mg/（kg·d）]-1；

BW——体重，kg；

DI——饮用水摄入量，L/d；

FI——水产品摄入量，kg/d；

BCF——生物富集系数，L/kg。

2.非致癌物水质健康基准推导公式

在式

（2）中：

WQC——水质基准，μg/L；

RfD——参考剂量，mg/（kg·d）；

RSC——相关源分担率，%；

BW——体重，kg；

DI——饮用水摄入量，L/d；

FI——水产品摄入量，kg/d；

BCF——生物富集系数，L/kg。

（二）参数的选取

1.人群暴露参数

体重（BW）取60.6kg；饮用水摄入量（DI）取1.85L/d；水产品摄入量（FI）取0.0296kg/d。

[33]

2.人体致癌效应参数[34]

砷、多氯联苯和苯并（a）芘三种具有致癌作用的污染物，其致癌斜率因子（q）分别为1.75[mg/（kg·d）]-1、2[mg/（kg·d）]-1和7.3[mg/（kg·d）]-1。

3.人体非致癌毒性效应参数

汞和镍两种非致癌污染物的参考剂量（RfD）分别为1×10-4和2×10-2mg/（kg·d）。

4.营养级和富集效应参数

汞、镍、砷、多氯联苯和苯并（a）芘的生物累积因子（BCF）分别为44L/kg、47L/kg、7342.6L/kg、31200L/kg和30L/kg。

5.其他参数

非水源暴露的相对源贡献（RSC）为20%。

（三）中国水质健康基准值推导结果

依据上述推导公式，利用中国人群暴露参数，我们推导出保护中国人体健康的汞、镍、砷、多氯联苯和苯并（a）芘的水质健康基准值（见表1）。

表1国内外水质健康基准值比较

污染物

WQC（μg/L）

q［mg/（kg·d）］-1

RfD［mg/（kg·d）］

BW（kg）

DI（L/d）

FI（kg/d）

BCF（L/kg）

As

0.011

1.75

—

60.6

1.85

0.0296

44

Hg

0.028

—

1×10-4

3760～9000（PBCF=7342.6）

Ni

374

—

2×10-2

47

B（a）P

0.0030

7.3

—

30

PCBs

0.000033

2

—

31200

表1国内外水质健康基准值比较

三讨论及建议

（一）本研究获得的水质健康基准值仅供参考

本研究获得的基于中国人群暴露参数的汞、镍、砷、苯并（a）芘和多氯联苯的水质健康基准值虽然能基本代表中国人群的环境暴露特征，但由于中国尚无人群水及水产品相关源分担率推荐值，因此该基准值仅供参考。

水质健康基准主要受污染物本身特性、相关源的贡献率以及人群与水和水产品相关环境暴露行为模式等因素影响。

就某一特定污染物而言，其理化性质、生物富集和相关毒性系数相关研究已经非常成熟，相关参数均可获取。

原环境保护部分别于2014年和2016年正式对外发布了中国人群暴露参数手册，为科学准确估算水质健康基准提供了大量翔实的基础数据。

由于其调查时间和经费有限，并未涵盖水质健康基准估算的全部数据，如不同营养级水产品的摄入量等。

因在此次汞、镍、砷和苯并（a）芘和多氯联苯的水质健康基准推导过程中，引用了美国水质健康基准推导所引用的相关参数，给推导结果带了较大的不确定性。

由于所用参数具有中国人群代表性，因此该参数在一定程度上具有中国人群代表性，在相关无权威数据发布前可供参考。

（二）本研究获得的水质健康基准值与国外存在差异

基于中国人群暴露参数的汞、镍、砷、苯并（a）芘和多氯联苯的水质健康基准值分别为0.028μg/L、374μg/L、0.011μg/L、0.003μg/L和0.000033μg/L，与国外存在差异。

其中，中国人群汞水质健康基准低于日本、欧盟和世界卫生组织，分别为其0.056倍、0.028倍和0.005倍；镍的水质健康基准低于美国，高于日本、欧盟和世界卫生组织，分别为其0.613倍、18.700倍、18.700倍和5.343倍；砷的水质健康基准低于美国、日本、欧盟和世界卫生组织，分别为其0.611倍、0.001倍、0.001倍和0.001倍；苯并（a）芘高于美国，低于日本、欧盟和世界卫生组织，分别为其25倍、0.0003倍、0.300倍和0.004倍；多氯联苯的水质健康基准低于美国，为其0.516倍（见表2）。

表2国内外水质健康基准值比较

单位：

μg/L

国家或地区

汞

镍

砷

多氯联苯

苯并（a）芘

中国

0.028

374

0.011

0.000033

0.003

美国

—

610

0.018

0.000064

0.00012

日本

0.5

20

10

不能检出

10

欧盟

1

20

10

—

0.01

世界卫生组织

6

70

10

—

0.7

表2国内外水质健康基准值比较

（三）在开展中国人群水质健康基准推导时，应选用中国人群暴露参数

中国人群环境暴露行为模式与国外存在较大差异，因此在开展中国人群水质健康基准推导时，应选用中国人群暴露参数。

中国人群环境暴露行为模式，特别是与水质健康基准相关的饮水和水产品综合暴露系统与国外存在较大差异，其中饮水综合暴露系数高于美国，为其2.4倍。

根据中国居民膳食调查结果，结合人群暴露参数，对比发现，中国人群水产品（总量）综合暴露系数亦高于美国，为其1.69～4.58倍。

由此可见，在环境健康基准值推导过程中，如果采用其他国家人群暴露参数，将会产生较大偏差，因此在进行中国人群环境健康基准值推导时需采用中国人群暴露参数。

（四）亟待加强水质健康基准基础研究，推动中国人群暴露参数补充和更新

目前，中国《人体健康水质基准制定技术指南》已经正式发布，但中国人群污染物相关暴露源及暴露途径的贡献率，如饮水、消费水产品以及饮食摄入和沉积物/土壤等的分担率等参数尚无本土数据。

由于中国人群的膳食结构与其他国家存在较大差异，为了获得科学、合理的中国人群污染物水质环境健康基准，需要开展中国污染物相关暴露源及暴露途径分担率研究。

另外，原环境保护部发布的中国人群暴露参数可以代表调查时期一定时间范围内人群的环境暴露行为模式，但随着中国城镇化、工业化步伐的加快，人群的社会经济条件和生活习惯等也会发生改变，其环境暴露行为模式亦会发生改变，因此需要定期开展中国人群环境暴露行为模式调查。

-全文完-