水溶性铜离子印记交联壳聚糖的合成.docx

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水溶性铜离子印记交联壳聚糖的合成

毕业论文中文摘要

水溶性铜离子印记交联壳聚糖的合成

本实验涉及水溶性铜离子印记交联壳聚糖的制备及其对铀离子的吸附。

壳聚糖通过分子印记技术，以Cu2+为模板，与戊二醛分子反应得到交联壳聚糖，即高分子复合西佛碱。

利用过氧化氢氧化水解得到水溶性铜离子印记交联壳聚糖。

通过红外光谱的手段来表征。

因Cu2+和U6+的离子半径相同，所以铜离子留下的印记空穴能特异性螯合铀离子。

在原料壳聚糖20g时，对降解反应的条件进行优化。

过氧化氢用量200ml、降解时间2.5h、反应温度为80℃时，制得水溶性较好的产品。

后续测试中，对铀的螯合率达到93.7%，螯合量达到374.75µg/ml。

为进行细胞及大鼠体内水平的筛选，寻找到更安全有效的体内排铀剂以及为下一步建立铀促排药物的体内、外筛选评价模型、评价药物的生物活性做好前期工作，并为今后开发铀促排药物提供可靠的筛选平台。

关键词壳聚糖交联分子印记过氧化氢降解铀的螯合

毕业论文外文摘要

TitleWater-solublecopperionsimprintpreparationofcrosslinkedchitosan

Abstract

Theexperimentinvolvesthepreparationofcrosslinkedchitosanofwater-solublecopperionimprintinganditseffectontheadsorptionofuraniumions.BythetechnologyofmolecularimprintingandtakingCu2+asatemplate,chitosancangetcross-linkedchitosanwhenreactingwithglutaraldehydemolecules,thatistosaypolymercompositeSchiffbase.Usingthereactionofoxidativehydrolysisforperoxide,crosslinkedchitosanofwater-solublecopperionsimprintcanbeobtained.Bymeansofinfraredspectroscopy,it'scharacterscanbeshown.Thesameradiusofthecopperionsanduraniumions,markholeleftbythecopperionsmaychelateuraniumionsspecifically.

Whentheweightofrawmaterialchitosanis20g,theoptimalconditionsofdegradationreactioncanbeachieved.Moreover,whenthedosageofhydrogenperoxideis200ml,thetimeofdegradationis2.5handthereactiontemperatureis80°C,productswhichhavegoodwater-solublecanbeobtained.Inthefollow-uptest,therateofuraniumchelationachieve93.7%,sequestrationachieve374.75μg/ml.

Forthescreeningofcellsandthelevelofratsinvivolevels,findinguraniumagentformoresafeandeffectiveinvivorowbesides,nextsteptoestablishthescreeningandevaluatingmodelwhichownthefunctionofchelatinguraniumdrugsinvivoorvitro,evaluatethedrug'sbiologicalactivity,ithasdonepreliminarywork.Moreover,italsohasprovidedareliablescreeningplatformfortheuraniumofchelatingdrugsinthefuturedevelopment.

Keywordschitosancross-linkedmolecularimprintingperoxideofhydrogendegradationchelationofuranium

目录

1绪论1

1.1壳聚糖简介1

1.2壳聚糖的应用2

1.2.1低分子量壳聚糖2

1.2.2离子印记交联壳聚糖3

1.3水溶性离子印记交联壳聚糖研究意义3

2实验部分3

2.1反应机理3

2.1.1壳聚糖与铜离子的络合3

2.1.2交联反应3

2.1.3降解反应3

2.2水溶性铜离子印记交联壳聚糖实验方法3

2.2.1实验仪器3

2.2.2实验药品3

2.2.3实验过程3

2.2.4实验现象3

2.2.5实验表征3

2.2.6影响因素3

2.2.7水溶性铜离子印记交联壳聚糖条件确定3

2.3壳聚糖衍生物对铀的螯合率的测定3

2.3.1详细流程：

偶氮胂III分光光度法3

2.3.2比较所有样品螯合铀的能力3

2.3.3UO22+的螯合分析3

结论3

致谢3

参考文献3

1绪论

放射性核素铀在军事和工业上的应用带来了环境和健康问题，金属铀的污染已经成问一个亟待解决的问题。

针对铀毒理学机制，解决铀污染问题的有效措施是加速铀的排除，即促排，当务之急是寻找有效的促排剂，近年来发展较好的促排铀化合物，它们或者促排效果差，或者毒副作用强，无法满足目前工业中和军事上的需求。

在提高促排效果的同时，尽量降低毒副作用，壳聚糖资源丰富，价格便宜，无毒副作用，同时含有氨基和羟基，可修饰、活化和偶联，可以与多种金属离子形成配合物。

我们通过对壳聚糖衍生物与其他重金属离子吸附的条件和机理分析，结合分子印记技术原理，认为壳聚糖衍生物用作排铀剂有很好的前景。

1.1壳聚糖简介

纤维素和淀粉在人们的衣食住行上一直扮演着重要的角色，而产量位居天然多糖中第二的甲壳素多年来都不为人所识。

壳聚糖是甲壳素的N-脱乙酰基产物。

甲壳素即β-（1，4）-2-乙酰氨基-2-脱氧-D-葡萄糖，是由N-乙酰氨基葡萄糖以且β-1，4糖苷键缩合而成。

甲壳素结构式如图1-1所示。

图1-1甲壳素结构式

甲壳素结构式中糖基上的N-乙酰基大部分被去掉的话，就是甲壳素最为重要的衍生物壳聚糖[1]，其结构式如图1-2所示。

图1-2壳聚糖结构式

壳聚糖是甲壳素脱乙酰基的产物，一般而言，乙酰基脱去55%以上的就可称之为壳聚糖，或者说，能在1%乙酸或1%盐酸中溶解的脱乙酰甲壳素，称为壳聚糖。

壳聚糖含有大量的氨基、羟基能够非常容易的与金属离子发生配位。

1.2壳聚糖的应用

目前，人们对壳聚糖的研究主要集中在低分子量壳聚糖和分子印记壳聚糖。

1.2.1低分子量壳聚糖

低分子量壳聚糖顾名思义，就是分子量较小的壳聚糖，我们知道，壳聚糖为生物大分子，分子量达到了几十万上百万，而分子量在一万以下的壳聚糖是可溶的，且具有很好的生理活性。

对低分子量壳聚糖的研究应用已较为广泛。

低分子量壳聚糖在农业上可以用于植物生长调节、饲料添加剂、种子处理、农产品保鲜、抗病虫害等诸多方面，并且因其无毒、无害、无污染可安全降解等特点而具有广阔的应用前景。

相比未处理过的种子，低分子量壳聚糖处理过的种子具有较高的发芽率和发芽指数，王延峰等的研究表明[2]，适宜浓度的低分子量壳聚糖处理能提高种子淀粉酶的活性，淀粉酶将种子中的淀粉转化为简单的有机化台物供种子萌发时对营养的需要。

目前，低分子量壳聚糖对植物病害的诱抗机理尚不清楚。

研究表明，低分子量壳聚糖可诱导植物的活性氧迸发，使过氧化氢酶、超氧化物歧化酶、几丁质酶、过氧化物酶等防御酶的活性发生变化。

同时，低分子量壳聚糖的诱抗活性与其溶液浓度、分子量和脱乙酰度有着密切的联系，分子量在500～2000之间，高脱乙酰度的低分子量壳聚糖具有好的抑菌效果，对应不同的病原菌所需的有效壳聚糖浓度不同[3]。

低分子量壳聚糖对人体细胞有良好的生物相容性与亲和性，其单体与人体中透明质酸的单体一致，与人体细胞不会产生排斥反应，无抗原性。

这一独特的性质使得它在医药品中有许多重要的应用。

低分子量壳聚糖在生物医学方面的重要功能之一就是其对肿瘤的抑制作用，其抑瘤机理尚不清楚，报道的结果相互矛盾的很多，一种认为是活化了巨噬细胞、NK细胞、T和B细胞，从而激活了机体免疫系统，从而消灭肿瘤细胞[4]。

壳聚糖分子中的氨基和羟基能与金属离子发生螯合作用，利用这一性质可将低分子量壳聚糖制成去除人体内过量的重金属的药物。

苏庆等的研究表明[5]，低分子量壳聚糖螯合Pb2+的过程是一种离子取代，反应平衡时间较快，其半交换时间是22s。

所以它能够快速、有效地降低血铅浓度，并且不会造成EDTA等药物治疗引起的人体必需微量元素平衡的破坏，避免产生副作用。

低分子量壳聚糖的分子结构中具有质子化铵，质子化铵能与细菌带负电荷的细胞膜作用，干扰细菌细胞膜功能造成细菌体内细胞质流失。

同时，低分子量的壳聚糖由于分子量小，能进一步进入菌体内部，扰乱细胞的正常生理代谢[6]。

覃彩芹等[7]用微热量法测量低分子量壳聚糖对金黄色葡萄球菌的抑菌作用，同时用平板法测水溶性壳聚搪抑制多种细菌的活性，结果表明2%浓度低分子量壳聚糖可以完全抑制这些细菌的生长。

研究表明:

壳聚糖对不同细菌的抑制效果随着分子量的变化而变化，壳聚糖对金黄色葡萄球菌的抗菌作用随分子量减小而逐渐减弱，对大肠杆菌分子量越小，抗菌作用越明显。

低分子量壳聚糖在化妆品方面的应用主要是利用其优良的保湿增湿性能。

低分子量壳聚糖本身具有成膜功能，又具有良好的透气性能，是一种强的吸湿剂与保湿剂，与传统的保湿增湿剂相比，低分子量壳聚糖的保湿增湿效果更佳，在洗面奶及各类膏、霜中使用更显其优越性，低分子量壳聚糖可在皮肤表面形成一层膜，可阻断或减弱紫外线对皮肤的伤害，而且，低分子量壳聚糖良好的透气性又不影响皮肤排泄废物和毒素，本身所具有的抑菌作用还会抑制或杀死皮肤表面的有害微生物，不会形成粉刺。

因为低聚壳聚糖分子量较小，较之大分子壳聚糖更易于被皮肤所吸收、促进血液循环，以此制成的膏、霜类化妆品可通过毛孔等直接渗入皮肤内部甚至于细胞内部，起到调理、保护、滋润皮肤的功能[8]。

低分子量壳聚糖作为一种生物活性的天然高分子化合物，具有低甜度、低热值、降血脂、降血糖等功效，而且无毒、无副作用。

以低分子量壳聚糖为主要原料生产的生物保健品，不仅有利于人体肠内双歧杆菌的增殖，同时可抑制肠内有毒菌和腐败物质的生成，增加人体内纤维素的质和量、提高机体的免疫力[9]。

另外，低分子量壳聚糖在水溶液中容易形成牢固膜，此膜对气体有选择渗透性，非常适合做食品保鲜剂[10]。

1.2.2离子印记交联壳聚糖

离子印记交联壳聚糖是分子印迹技术的应用，分子印记技术是瑞典伦德大学的Mosbach于