城市灰尘PAHs累积与迁移过程的影响因素研究Word文件下载.docx

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上海市

中图分类号:

X13111　文献标识码:

A　文章编号:

025023301（20080120179204

收稿日期:

2007202202;

修订日期:

2007206208

基金项目:

教育部博士点基金项目（20040269014;

国家自然科学基

金项目（40271102,40131020,40671171

作者简介:

程书波（1979~,男,博士研究生,主要研究方向为环境有

机地球化学,E2mail:

chengshub@3通讯联系人,E2mail:

mliu@　

Effective

FactorsonAccumulationandTransportationofPAHsinRoadDustfromShanghai

CHENGShu2bo,LIUMin,OUDong2ni,GAOLei,WANGLi2li,XUShi2yuan

（KeyLaboratoryofGeographicInformationScienceoftheMinistryofEducation,SchoolofResourcesandEnvironmentScience,EastChinaNormalUniversity,Shanghai200062,China

Abstract:

TheinfluencingfactorsontheaccumulationandtransportationofPAHs（polycyclicaromatichydrocarbonsinroaddustfromShanghaicityweresystematicallydiscussed.TheresultsshowedthatgrainsizewasonlyaminorfactoraffectingtheadsorptionofPAHsbyurbanroaddust,andtherewasnoobviouscorrelationbetweengrainsizeandPAHsconcentrations.TOC（totalorganiccarbonswassignificantlycorrelatedwithPAHsconcentration（r=0162,p<

r=0155,p=01002forwinterandsummer,respectively,whichsuggestedthatforurbanroaddust,thehighertheorganicmatterswere,thestrongertheadsorptioncapacitywas.TheresultwasconsistentwiththehydrophobiccharacteristicofPAHstheoretically.WinddirectionsignificantlyinfluencedtheaccumulationandtransportationofPAHsinurbanroaddust.WinddirectioncoulddirectlyaffectthespatialdistributionofPAHs,whichledtheleewardwasreadytoaccumulatelessPAHswhilethewindwardwaslikelytoaccumulatemore.Insummer,thehighestconcentrationexistedinnorthwestofShanghai,withavalue

of27766ng・g-1,andinwinter,thesouthandeastofShanghaiwerethemostpollutedareas,withvaluesof30741ng・g-1,32573ng・g-1

respectively.Andthe“HollowEffect”wasfoundaturbancentrearea.TemperaturewasanimportantfactoraffectingtheaccumulationandtransportationofPAHsinurbanroaddust.

Keywords:

PAHs;

accumulation;

transportation;

influencingfactors;

roaddust;

Shanghai

　　城市地表灰尘中多环芳烃（PAHs的累积与迁移受到多种因素的影响.PAHs本身的理化性质、地表灰尘的物理组成、地表灰尘的有机碳含量（TOC以及研究区的大气物理状况等都会直接或间接影响PAHs的地球化学循环.国内外已有不少相关研究,但是研究结果有所差异,不同区域的影响因子及其

作用效果不同,如Berner等[1,2]

认为颗粒越细,吸附

在上面的POPs物质的含量越高,Karichko等[3~5]

认为颗粒中有机质含量越高,其POPs物质含量越高.

但是Balls等[6~8]

研究结果并未发现相似特征.因此本研究对上海市中心城区影响地表灰尘中PAHs的累积与迁移的各种因素及机制进行探讨,以期找到一些基本规律,为进一步深入分析PAHs的城市地球化学循环机理以及地表灰尘中PAHs的治理提供

理论支持.1　材料与方法111　采样与实验

采样点分布、样品前处理及仪器分析测试条件见文献[9].112　其他参数测定粒度:

LS13320激光粒度仪测定;

总有机碳（TOC:

重铬酸钾容量法（外加热法测定.

第29卷第1期2008年1月

环　　境　　科　　学ENVIRONMENTALSCIENCE

Vol.29,No.1Jan.,2008

2　结果与讨论

211　粒度对累积、迁移的影响机制

粒度是指地表灰尘的粒径组成情况,它能够影响

灰尘颗粒吸附PAHs的能力强弱,一般认为粒度越细,比表面积越大,吸附PAHs的能力越强.研究区地表灰尘样品的粒度组成见图1.冬季样品以4~63μm为主,占46155%~83156%,其次是>

63μm,<

4μm的颗粒最少,仅占5144%~16121%;

夏季样品同样以4~63μm为

主,占44168%~83151%,其次是>

4μm的颗

粒最少,仅占4193%~1718%.

研究区内灰尘的粒度组成与PAHs含量之间的相关关系如图2（Origin710软件,从中可以看出,冬季样品中PAHs总量与粒度之间没有明显的相关关系.夏季样品表现为<

4μm的颗粒物与PAHs总量之间没有相关关系,4~63μm的颗粒物与PAHs总量成显著的负相关关系（r=-0159,p=010005,>

63μm的颗粒物与PAHs总量成显著的正相关关

图1　上海市中心城区地表灰尘粒度分布

Fig.1　GrainsizeofroaddustsfromShanghaicentralarea

图2　上海市中心城区地表灰尘粒度分布与PAHs含量的相关关系

Fig.2　CorrelationbetweengrainsizeandPAHsconcentrationinroaddustsfromShanghaicentralarea

081环　　境　　科　　学29卷

系（r=0160,p=010003.表明城市地表灰尘的粒度并不是其吸附PAHs多少的控制性因素,这种发

现与近年来的一些研究相同[6,10]

这是因为粒度影响吸附主要是影响吸附质的比表面积,而一般认为的,粒度越小比表面积越大的说法并不一定正确,还有其他因素决定比表面积,如吸附质的微孔结构等.212　TOC对累积、迁移的影响机制

TOC即总有机碳,是表征灰尘有机质含量的主要参数.作为持久性有机污染物,PAHs具有很强的憎水亲脂性,极易分配到有机质中,所以一般认为灰

尘T

OC含量越高,其PAHs含量应该越高.

上海市中心城区冬夏季地表灰尘中TOC含量与PAHs含量之间的相关关系如图3.从中可以看出,冬季灰尘TOC与PAHs含量极显著正相关（r=0162,p<

夏季灰尘TOC与PAHs含量之间虽然没有冬季时显著,但同样表现出显著的正相关关系（r=0155,p=01002.说明对于城市地表灰尘而言,有机质的含量越高,其吸收PAHs的能力就越强,这种结果与理论上PAHs的憎水亲脂性相一致.213　风向对累积、迁移的影响机制

图3　上海市中心城区地表灰尘TOC含量与PAHs含量相关关系

Fig.3　CorrelationbetweenTOCandPAHsconcentrationinroaddustsfromShanghai

　　风向对于PAHs,尤其是易挥发的低环组分具有

重要影响.风向能够直接影响PAHs在空间上的分布趋势,污染源下风向的地区更容易累积较多的PAHs,且距离污染源越近,污染程度越重,相反,污染源上风向的地区则不利于PAHs的累积,污染程度较轻[11~13]

.

从图4可以看出,上海市地处东亚季风区,夏季盛行从海洋吹来的温暖湿润的东南风,使得城市的PAHs借助盛行风集中累积在西北城区,便造成夏季上海市西北城区污染最严重,达到夏季最高值,含量为27766ng・g-1

.另外在城市中部地区,因为其释放的PAHs借助风向迁移至西北城区,而东南城区的污染源释放的PAHs由于距离较远,到达中部时大部分PAHs已经沿途沉降至地表了,于是城市中心区便形成了一个污染相对较轻的区域,笔者称之为“空心效应”.

在冬季,上海市盛行从内陆地区吹来的寒冷干燥的西北风,使得城市的PAHs借助盛行风集中累积在东部和南部城区,便造成冬季东部和南部城区

污染最严重.冬季最高值出现在南部和东部城区,含

量分别为30741ng・g-1和32573ng・g-1

.同样,图4中严重污染区域（即深色区域的下风向表现为污染由近及远逐渐降低的趋势,而上风向则污染相对较轻,城市中部地区的“空心效应”也有所表现.214　温度对累积、迁移的影响机制

已有研究表明,温度是影响PAHs累积、迁移及降解的重要气象参数,PAHs的累积与温度成负相关[14~16].本研究对于上海市中心城区地表灰尘中PAHs污染的研究也得出同样的结论,夏季的高温导致PAHs轻质组分的大量挥发,同时导致PAHs降解速度加快,而冬季的低温使得气态PAHs含量降低,更加趋向于赋存在地表灰尘中,降解速度同时降低,这些变化共同产生了上海市中心城区地表灰尘中PAHs累积水平的季节变化特征,即冬季总量及各组分的含量均高于夏季[9]

低环PAHs的这种特征尤为明显,尤其是作为低环代表的萘,其在冬季样品中的含量仅次于茚并[1,2,32cd]芘,居第2位,这是因为低环PAHs的理化性质决定了它们的环境地球化

1

811期程书波等:

城市灰尘PAHs累积与迁移过程的影响因素研究

图4　上海市中心城区地表灰尘PAHs污染与风向影响

Fig.4　EffectofwindonPAHsinroaddustsfromShanghaicentralarea

学过程更容易受到温度的影响.

3　结论

（1粒度只是影响城市灰尘吸附PAHs的一个次要因子.城市灰尘TOC与PAHs含量显著正相关,说明对于城市地表灰尘而言,有机质的含量越高,其吸收PAHs的能力就越强,这种结果与理论上PAHs的憎水亲脂性相一致.

（2风向对于持久性有机污染物的累积与迁移具有重要影响,风向能够直接影响PAHs在空间上的分布趋势,污染源下风向的地区更容易累积较多的PAHs,且距离污染源越近,污染程度越重,相反,污染源上风向的地区则不利于PAHs的累积,污染程度较轻.大城市中心区存在PAHs污染的“空心效应”.

（3温度是影响城市灰尘PAHs累积与迁移的重要气象参数.

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