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城市灰尘PAHs累积与迁移过程的影响因素研究Word文件下载.docx

1、上海市中图分类号:X13111文献标识码:A 文章编号:025023301(20080120179204收稿日期:2007202202;修订日期:2007206208基金项目:教育部博士点基金项目(20040269014;国家自然科学基金项目(40271102,40131020,40671171作者简介:程书波(1979,男,博士研究生,主要研究方向为环境有机地球化学,E 2mail :chengshub 3通讯联系人,E 2mail :m liu E ffectiveF actors on Accumulation and Transportation of PAH s in R oad D

2、ust from ShanghaiCHE NG Shu 2bo ,LI U Min ,OU D ong 2ni ,G AO Lei ,W ANGLi 2li ,X U Shi 2yuan(K ey Laboratory of G eographic In formation Science of the M inistry of Education ,School of Res ources and Environment Science ,East China N ormal University ,Shanghai 200062,China Abstract :The in fluenci

3、ng factors on the accumulation and transportation of PAHs (polycyclic aromatic hydrocarbons in road dust from Shanghai city were systematically discussed.The results showed that grain size was only a minor factor affecting the ads orption of PAHs by urban road dust ,and there was no obvious correlat

4、ion between grain size and PAHs concentrations.T OC (total organic carbons was significantly correlated with PAHs concentration (r =0162,p 63m , 4m 的颗粒最少,仅占4193%1718%.研究区内灰尘的粒度组成与PAHs 含量之间的相关关系如图2(Origin710软件,从中可以看出,冬季样品中PAHs 总量与粒度之间没有明显的相关关系.夏季样品表现为63m 的颗粒物与PAHs 总量成显著的正相关关图1上海市中心城区地表灰尘粒度分布Fig.1G ra

5、in size of road dusts from Shanghai central area图2上海市中心城区地表灰尘粒度分布与PAH s 含量的相关关系Fig.2C orrelation between grain size and PAHs concentration in road dusts from Shanghai central area081环境科学29卷系(r =0160,p =010003.表明城市地表灰尘的粒度并不是其吸附PAHs 多少的控制性因素,这种发现与近年来的一些研究相同6,10,这是因为粒度影响吸附主要是影响吸附质的比表面积,而一般认为的,粒度越小比表面积越

6、大的说法并不一定正确,还有其他因素决定比表面积,如吸附质的微孔结构等.212T OC 对累积、迁移的影响机制T OC 即总有机碳,是表征灰尘有机质含量的主要参数.作为持久性有机污染物,PAHs 具有很强的憎水亲脂性,极易分配到有机质中,所以一般认为灰尘TOC 含量越高,其PAHs 含量应该越高.上海市中心城区冬夏季地表灰尘中T OC 含量与PAHs 含量之间的相关关系如图3.从中可以看出,冬季灰尘T OC 与PAHs 含量极显著正相关(r =0162,p 夏季灰尘T OC 与PAHs 含量之间虽然没有冬季时显著,但同样表现出显著的正相关关系(r =0155,p =01002.说明对于城市地表灰

7、尘而言,有机质的含量越高,其吸收PAHs 的能力就越强,这种结果与理论上PAHs 的憎水亲脂性相一致.213风向对累积、迁移的影响机制图3上海市中心城区地表灰尘TOC 含量与PAH s 含量相关关系Fig.3C orrelation between T OC and PAHs concentration in road dusts from Shanghai风向对于PAHs ,尤其是易挥发的低环组分具有重要影响.风向能够直接影响PAHs 在空间上的分布趋势,污染源下风向的地区更容易累积较多的PAHs ,且距离污染源越近,污染程度越重,相反,污染源上风向的地区则不利于PAHs 的累积,污染程度较

8、轻1113.从图4可以看出,上海市地处东亚季风区,夏季盛行从海洋吹来的温暖湿润的东南风,使得城市的PAHs 借助盛行风集中累积在西北城区,便造成夏季上海市西北城区污染最严重,达到夏季最高值,含量为27766ng g -1.另外在城市中部地区,因为其释放的PAHs 借助风向迁移至西北城区,而东南城区的污染源释放的PAHs 由于距离较远,到达中部时大部分PAHs 已经沿途沉降至地表了,于是城市中心区便形成了一个污染相对较轻的区域,笔者称之为“空心效应”.在冬季,上海市盛行从内陆地区吹来的寒冷干燥的西北风,使得城市的PAHs 借助盛行风集中累积在东部和南部城区,便造成冬季东部和南部城区污染最严重.冬

9、季最高值出现在南部和东部城区,含量分别为30741ng g -1和32573ng g -1.同样,图4中严重污染区域(即深色区域的下风向表现为污染由近及远逐渐降低的趋势,而上风向则污染相对较轻,城市中部地区的“空心效应”也有所表现.214温度对累积、迁移的影响机制已有研究表明,温度是影响PAHs 累积、迁移及降解的重要气象参数,PAHs 的累积与温度成负相关1416.本研究对于上海市中心城区地表灰尘中PAHs 污染的研究也得出同样的结论,夏季的高温导致PAHs 轻质组分的大量挥发,同时导致PAHs 降解速度加快,而冬季的低温使得气态PAHs 含量降低,更加趋向于赋存在地表灰尘中,降解速度同时降

10、低,这些变化共同产生了上海市中心城区地表灰尘中PAHs 累积水平的季节变化特征,即冬季总量及各组分的含量均高于夏季9,低环PAHs 的这种特征尤为明显,尤其是作为低环代表的萘,其在冬季样品中的含量仅次于茚并1,2,32cd 芘,居第2位,这是因为低环PAHs 的理化性质决定了它们的环境地球化1811期程书波等:城市灰尘PAHs 累积与迁移过程的影响因素研究图4上海市中心城区地表灰尘PAH s污染与风向影响Fig.4E ffect of wind on PAHs in road dusts from Shanghai central area学过程更容易受到温度的影响.3结论(1粒度只是影响城市

11、灰尘吸附PAHs的一个次要因子.城市灰尘T OC与PAHs含量显著正相关,说明对于城市地表灰尘而言,有机质的含量越高,其吸收PAHs的能力就越强,这种结果与理论上PAHs 的憎水亲脂性相一致.(2风向对于持久性有机污染物的累积与迁移具有重要影响,风向能够直接影响PAHs在空间上的分布趋势,污染源下风向的地区更容易累积较多的PAHs,且距离污染源越近,污染程度越重,相反,污染源上风向的地区则不利于PAHs的累积,污染程度较轻.大城市中心区存在PAHs污染的“空心效应”.(3温度是影响城市灰尘PAHs累积与迁移的重要气象参数.参考文献:1Berner R A.Sedimentary organic

12、 matter preservation:an assessmentand speculative synthesisJ.M arine Chem istry,1995,49(2:1212122.2Camacho2Ibar V F,M cEv oy J.T otal PC Bs in Liverpool BaysedimentsJ.M arine Environmental Research,1996,41(3:2412263.3K arichko S W,Brown D S,Scott T A.S orption of hydrophobicpollutants on natural sed

13、imentsJ.W ater Research,1979,13(3:2412248.4M eans J C,W ood S C,Hassett J J,et al.S orption of polynucleararomatic hydrocarbons by sediments and s oilsJ.EnvironmentalScience and T echnology,1980,14(12:152421528.5Brownawell B J,Farrington J W.Biogeochem istry of PC Bs ininterstitial waters of a coast

14、al marine sedimentJ.G eochim ica etC osm ochim ica Acta,1985,50(1:1572169.6Balls P W,Hull S,M iller B S,et al.T race metal in Scottishestuarine and coastal sedimentsJ.M arine P ollution Bulletin,1997,34(1:42250.7Hess P.The determ ination and environmental significance of planararomatic com pounds in

15、 the marine environmentD.Aberdeen:TheR obert G ordon University,1998.8Edgar P J,Davies I M,Hursthouse A S,et al.The biogeochem istryof polychlorinated biphenyls(PC Bsin the Clyde:distribution ands ource evaluationJ.M arine P ollution Bulletin,1999,38(6:4862496.9程书波,刘敏,欧冬妮,等.上海市地表灰尘中PAHs季节变化与功能区差异J.环

16、境科学,2007,28(12:278922793. 10M ai B X,Qi S H,Z eng E Y,et al.Distribution of polycyclicaromatic hydrocarbons in the coastal region off M acao,China:Assessment of input s ources and transport pathways usingcom positional analysisJ.Environmental Science and T echnology,2003,37(21:485524863.11Reisen F,A

17、rey J.Atm ospheric reactions in fluence seas onal PAHand Nitro2PAH concentrations in the Los Angeles BasinJ.Environmental Science and T echnology,2005,39(1:64273. 12C ortes D R,Basu I,S weet C W,et al.T em poral trends in andin fluence of wind on PAH concentrations measured near the G reatLakesJ.Env

18、ironmental Science and T echnology,2000,34(3:3562360.13邓祖琴,张成君,胡轶鑫.兰州市大气降尘中的多环芳烃特征及其与地形和气候因素之间的关系J.干旱区资源与环境,2004,18(8:48251.14Fang G C,Chang C N,Wu Y S,et al.Characterization,identification of ambient air and road dust polycyclic aromatichydrocarbons in central T aiwan,T aichungJ.Science of the T otalEnvironment,2004,327(2:1352146.15周家斌,王铁冠,黄云碧,等.不同粒径大气颗粒物中多环芳烃的含量及分布特征J.环境科学,2005,26(2:40244.16李军,张干,祁士华.广州市大气中多环芳烃分布特征、季节变化及其影响因素J.环境科学,2004,25(3:7213.281环境科学29卷

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