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新颖的集成、热耦合流化床配置石脑油催化重整提高炼油厂芳烃和氢气生产
M.R.Rahimpour*,R.Vakili,E.Pourazadi,D.Iranshahi,K.Paymooni
（化学工程系、化学和石油工程学院，设拉子大学，设拉子，伊朗）
摘要：
近年来，炼油厂都集中在开发新的方法来获得更多的从他们的资产利用率由于高辛烷值的汽油需求增加。
在这方面，石脑油热耦合的流化床反应器（TCFBNR）提出了这项研究。
第一个和第二个反应堆传统石脑油催化反应器的配置（CR）由热耦合的流化床反应器代替。
石脑油重整反应的高吸热与放热耦合苯胺硝基苯的加氢。
CR的一些缺点如压降、内部质量传递限制和径向梯度浓度和温度都在这部论文成功地解决了配置。
除了一些提到的这本论文的优势配置，TCFBNR配置分别增强了芳烃产率约20.54%和7.13%高于CR和TCNR。
TCFBNR也能够提高氢气产量在壳程的苯胺流量管部分，同时提高吸热侧的热行为，减少了不良的温度下降。
TCFBNR的建模结果与CR的结果相比，热耦合的床与石脑油反应堆（TCNR）。
这些研究提供一个良好的初始洞察一些修改和改进旧的设施更有效。
关键词:
石脑油重整热耦合反应器芳烃增强流化床反应器硝基苯加氢
1、介绍
石脑油重整油和石蜡是复杂的混合物，环烷烃和芳烃C5-C12烃范围[1]。
石脑油催化重整广泛实行的石油炼制生产高辛烷值的汽油和经常使用的氢水能治疗过程改善原料[1，2]。
加氢过程中，脱氢催化剂和异构化都受益，反应堆和产品处理技术发明为催化重整过程[1]。
此外，石脑油催化重整装置是一个更好的调整和改善由于其整体炼油利润可观的影响[3]。
上面的描述有动机的各种研究石脑油催化重整催化剂制备和焦化等[4-9]，反应动力学[10-15]，优化[16-26]改善反应条件。
根据先前的研究，发现了两个问题在催化重整过程中应首先解决由研究人员然后过程授权人专有。
第一个问题是碳沉积在催化剂表面造成催化剂失活和催化床阻塞[27]，而第二个是高辛烷值的汽油的需求增加[1]。
这些问题会解决同步应用程序的流化和过程强化的概念（使用热耦合的流化床反应器）。
图1、简化传统石脑油催化重整过程（CR）。
1.1、流化床反应器
流化床反应器在化学和石油工业[28]已得到了广泛的应用。
流化床反应器的主要优点是:
1.压降可以忽略不计。
2.更有效的利用催化剂由于的可能性，应用规模较小的催化剂粒子和有力的硒化镓固体[29，30]（非常小的催化剂粒子不能应用于固定床反应器由于堵塞和高压降）。
3.更紧凑的设计[31]。
4.使用廉价的金属合金反应堆的可能性（由于较低的操作温度）[32]。
5.更有效的温度控制和预防，由于快速混合固体催化剂破坏流化床反应器[30]。
6.连续或定期更换催化剂[30，32]。
表1、传统石脑油新鲜催化剂对反应堆,原料,产品和工厂的影响
参数
数值
单位
石脑油原料
30.41*103
kg/h
重整油
24.66*103
kg/h
H2/HC摩尔比
4.73
-
液时空速
1.25
h-1
回收氢的摩尔百分数
69.5
-
直径和长度的1号反应堆
1.25,6.29
m
直径和长度的2号反应堆
1.67,7.13
m
直径和长度的3号反应堆
1.98,7.89
m
蒸馏的石脑油产品和重整油
真沸点
106
44
10%
113
73
30%
119
105
50%
125
123
70%
133
136
90%
144
153
终沸点
173
181
典型的催化剂性能
dp
1.2
mm
Pt
0.3
wt%
Re
0.3
wt%
sa
220
m2/g
ρB
0.3
kg/L
ε
0.36
-
大量的理论和实验研究最近在流化床反应器上执行配置[33-36]。
1.2、过程强化
过程强化（PI）是目前最重要的趋势之一，化学工程和工艺技术。
它是世界的研究吸引了越来越多的关注[37]。
的策略是减少环境排放，能源和材料消耗。
创新催化反应器，它构成的核心工艺技术，通常是首选的起点。
通过这种方式，多功能自热反应堆是过程强化的新概念。
目前，一种很有前途的领域使用多功能自热反应堆是吸热和放热反应的耦合。
在这种类型的反应堆，一个放热反应用作发热源来驱动吸热反应（s）[38，39]。
图2、石脑油热耦合的流化床反应器的原理概念（TCFBNR）。
2、过程描述
2.1、传统的石脑油重整（CR）
传统的石脑油催化重整的过程示意图，图1所示。
由于石脑油重整反应强烈吸热，温度，因此沿反应器反应速率降低。
因此，利用绝热三个反应堆前协助每个反应堆。
为了从直馏石脑油生产高辛烷值的汽油，使用的是双金属铼铂催化剂。
H2/HC比率的限制参数的控制单元石脑油重整过程。
它是调整按照进口进刀量第一个反应堆。
在工业上，建议保持H2/HC在4-6[44]。
如果H2/HC降低，催化剂将受到炼焦和快速失活。
催化剂强加了一个巨大的负担和危害生命的催化剂。
随后，新鲜的石脑油进料喷洒到回收流包含60-90%氢（摩尔），然后加热，进入第一个反应堆。
出口流从第三反应堆进入闪蒸分离器在所需的条件，分为气体和液体产品。
液体产品称为重整油主要含有芳烃。
传统系统的操作条件和催化剂规范表1中给出。
2.2、热耦合的流化床反应器石脑油（TCFBNR）
图2显示了一个概念性流程图TCFBNR配置。
在TCFBNR配置中，三个流化床反应器捏造同时苯胺硝基苯的加氢反应是加上石脑油反应在第一个和第二个反应堆。
在第一和第二反应堆耦合配置，石脑油吸热反应发生在壳程（吸热端），而放热硝基苯的加氢反应提供所需热量的石脑油反应管方（放热侧）。
对苯胺硝基苯的加氢反应发生在商业球形Pd-Al2O3放热侧（1.1wt%）。
放热的特定属性和操作条件方面提出了表2。
在放热端应用摩尔流量Abo血型——Gh使用的是类似的
表2、苯胺硝基苯的加氢反应操作条件
参数
数值
单位
入口温度
780
K
入口压力
1.1*105
Pa
催化剂密度
1400
Kg/m3
催化剂粒子直径
1.2*10-3
m
空隙率
0.46
-
1号反应堆
可用流管方的横截面积
3.31
m2
硝基苯摩尔流量
7.32
mol/s
氢摩尔流量
29.5
mol/s
苯胺摩尔流量
0.72
mol/s
蒸汽摩尔流量
72.46
mol/s
2号反应堆
可用流管方的横截面积
3.31
m2
硝基苯摩尔流量
7.32
mol/s
氢摩尔流量
29.5
mol/s
苯胺摩尔流量
0.72
mol/s
蒸汽摩尔流量
72.46
mol/s
3、反应计划和动能表达式
3.1、吸热端
史密斯[10]，考虑该模型的四个主要反应是用来描述催化重整过程中，催化重整系统大大简化。
反应如下:
脱氢环烷烃芳烃:
环烷烃（CnH2n）芳香烃（CnH2n-6）+3H2
（1）
环烷烃脱氢环化的链烷烃:
环烷烃（CnH2n）+H2链烷烃（CnH2n+2）
（2）
裂解的环烷烃降低碳氢化合物:
环烷烃（CnH2n）+n/3H2→较轻的链烃（C1-C5）（3）
裂解的链烷烃降低碳氢化合物:
链烷烃（CnH2n+2）+（n-3）/3H2→较轻的链烃（C1-C5）（4）
以下上述反应速率表达式是描述:
（5）
（6）
（7）
（8）
表3、石脑油重整反应的速率常数和热。
k=Aexp（B-（E/1.8T））
A
B
E
△H298K
kf1
9.87
23.21
36350
71038.06
kf2
9.87
35.98
58550
-36953.33
kf3
1
42.97
63800
-51939.31
kf4
1
42.97
63800
-56597.54
Ke1
1.04*10-3
46.15
46045
-
Ke2
9.87
-7.12
8000
-
kfi和kei分别是速率常数和平衡常数。
反应速率常数（kfi），平衡常数（kei），激活能量（Ei）和标准反应（△H298K）热表列在表3[45]。
3.2、放热端
在过去的145年里，苯胺已成为化学几百最重要的基石之一。
苯胺是使用异氰酸酯等超过300种不同的终端产品，橡胶加工化学品、染料和颜料、农药和医药[46]。
硝基苯为原料用于苯胺生产几乎整个世界生产商，使用固定床和流化床气相反应器[46、47]。
硝基苯的加氢苯胺在管程可以表达的:
C6H5NO2+3H2→C6H5NH2+2H2O
克莱姆提供的速率表达式等。
[48]如下:
反应速率常数（k0），平衡常数（Ki）的活化能（E）和标准反应热（△H298K）展示在表4。
表4、硝基苯的加氢的速率常数和反应热
k=A’exp（B’-（E’/1.8T））
A
B
E
△H298K
K’
0.186
0
10
-443000
KH2
4.427*10-3
0
0
-
KNB
1.51*10-5
0
0
-
表5、质量和能量平衡方程。
定义
方程式
热耦合的流化床反应器石脑油
质量平衡为泡沫阶段
质量平衡为乳状液阶段
能量平衡泡沫与乳化阶段
边界状态
热耦合的床与石脑油反应堆
物料衡算
能量衡算
边界状态
辅助的相关性
组件热容
反应混合物的粘度
传热系数
厄贡准则式
图3、石脑油热耦合的流化床反应器的轴向元素（TCFBNR）。
4、数学建模
如图3所示，一个元素被认为是在轴向方向TCFBNR发展质量和能量平衡。
以下假设是由建模的CR、TCNR和TCFBNR配置:
天然气被认为是理想气体混合物（CR、TCNR和TCFBNR）。
催化床TCFBNR被认为是由泡沫和乳化阶段。
反应发生在乳化阶段（TCFBNR）。
轴向扩散大规模和热对流项相比可以忽略不计（CR、TCNR和TCFBNR）。
为例研究了稳态条件下（CR、TCNR和TCFBNR）。
泡沫和乳化阶段TCFBNR假定等温线。
相关的质量和能量平衡以及TCNR的边界条件和TCFBNR展示在表5。
在方程式。
[13，16]，正面和负面迹象用于吸热和放热，分别。
压力下降CR和TCNR配置计算基于Ergun方程[51]。
此外，其他有用的相关性对传热和物理特性被认为是解决开发模型的设定。
水动力参数的经验相关性报道在表6TCFBNR从文献中提取[52-54]。
表6、实证流化床反应器的水动力参数的相关性。
参数
方程式
参考
表面最小流化速度
[52]
阿基米德数
[52]
泡沫直径
[53]
传质系数（泡沫乳液阶段）
[54]
气泡上升速度
[53]
泡沫的比表面积
[52]
泡沫阶段整体床的体积分数
[52]
乳化阶段的密度
[52]
5、数值解
开发模型由一组常微分方程（常微分方程）与质量和能量保守的规则以及非线性代数方程的动力学模型，辅助和水动力的相关性。
向后有限差分近似解决常微分方程的应用。
因此，常微分方程变成一组非线性代数方程。
每个反应堆的长度分为100个独立的片段和高斯牛顿法用于解决得到的一组非线性代数方程为双方同时在每一段。
这个过程重复反应堆中的所有节点，每个节点的结果作为入口条件以下节点。
表7、新鲜催化剂在模型预测和工厂之间的比较数据。
反应堆编号
进气温度（K）
进口压力（kPa）
催化剂（wt/%）
进料（摩尔%）
1
777
3703
20
链烷烃，49.3
2
777
3537
30
环烷烃，36.0
3
775
3401
50
芳香烃，14.7
出口温度（K）
芳香烃在重整油中比例（摩尔%）
工厂
CR
TCNR
TCFBNR
工厂
CR
TCNR
TCFBNR
1
722
726.1
759.8
761.1
-
35.1
44.3
45.7
2
753
751.7
798.7
802.5
-
47.5
61.0
65.5
3
770
770.8
797.3
799.3
57.7
56.0
73.7
86.2
6、结果与讨论
6.1、模型验证
为了调查的准确性开发模型，这个模型的结果传统石脑油反应堆（CR）与工厂验证数据满足稳定条件下在表7中。
实现日常结果从工厂也提供并与模型预测表8中显示提出的模型的能力。
分析组件（烷烃、环烷烃和芳烃）由PONA执行测试。
PONA测试是一个GC仪器操作立刻氦载气。
一个简化的概念原理相关的气体浓度克所描述的图。
4。
所示，该系统由三个部分组成:
分裂喷射器、温度设定烤箱和最后电离检测器。
分析时间是一个半小时左右。
根据标识的组件是由GC的山峰。
为了检测单个化合物，需要更复杂的温度程序和时间。
过程工程师通常足以知道PONA组浓度为了验证原料或产品的品质，并至少耗时GC方法的选择。
这个测试通常是基于我们的数据表每个月取自国内炼油厂（1、44）。
测试芳香特别是ASTM2159相当于微指令273方法。
TCNR的表演和TCFBNR配置调查并与CR性能在以下数据。
图4、PONA测试的示意图（GC仪器的插图）。
表8、预测产量和工厂实际产量之间的比较数据。
时间（Day）
石脑油进料（t/h）
工厂（kmol/h）
模型（kmol/h）
误差（%）
0
30.41
225.90
221.58
-1.91
34
30.41
224.25
222.64
-0.71
62
31.00
229.65
228.18
-0.64
97
30.78
229.65
227.09
-1.11
125
31.22
229.65
231.19
0.67
160
31.22
229.65
231.72
0.90
188
28.55
211.60
210.16
-0.68
223
30.33
222.75
225.19
1.09
243
31.22
233.05
232.74
-0.13
298
30.67
228.65
228.75
0.04
321
30.76
227.64
229.69
0.90
398
42.35
317.30
326.18
2.79
425
42.32
317.94
326.12
2.57
461
42.32
317.94
326.38
2.65
490
42.32
317.94
326.56
2.71
524
42.32
313.09
326.77
4.36
567
42.54
317.94
328.83
3.42
610
42.54
313.90
329.06
4.82
717
37.86
286.15
290.70
1.62
771
38.51
282.10
296.40
5.06
6.2、吸热端
6.2.1、石蜡和环烷
反应物摩尔流率CR，TCNR、TCFBNR比较图5中（a）和（b），石蜡的消费大幅加息耦合配置与CR相比。
石蜡摩尔流量资料之间的差异在TCNR和TCFBNR由于高效传热的流化床反应器（图5（a））。
环烷烃摩尔流量是描绘在图5（b）。
耦合反应器的热影响，特别是流化床配置，改变了反应的平衡条件和转移更多的生产和几乎完全转换（见图5（b））。
6.2.2、芳烃、氢和裂解
如图6所示（一个）、芳烃产率更高，因此高辛烷值的汽油可以在TCFBNR配置实现。
耦合配置中的芳烃产率显著高于芳烃产率的CR。
第二反应器耦合反应器的出口明显高于出口的一个第三反应堆CR。
另一方面，正如前面提到的在表1中，第三个反应器的催化剂负载等于之和催化剂负载的第一和第二个反应堆。
因此，一个巨大的减少资本和运营成本（Pt金属催化剂）可以通过消除第三反应堆TCNR、TCFBNR设置。
另一方面，在燃料中硫含量严格立法，在加氢裂化重原油的处理单位造成增量炼油厂和石化网站对氢气的需求，迫使炼油企业提高流程效率。
根据图6（b），TCFBNR可以被认为是一个合适的候选人在炼油厂制氢。
TCFBNR是的制氢率18kmol/hCR。
小多图说明的优越性TCFBNR配置来实现更高的其他配置由于制氢速率的第三反应堆由于应用流化床的概念。
从天然气产量是描绘在图6中（c）。
液化石油气的气体作为一个来源会这些气体可以作为加热源（燃烧反应）为石脑油反应堆通过耦合。
图5、摩尔流率（a）石蜡和（b）环烷与CR的无因次长度为三种配置，TCNR、TCFBNR。
图6、产品的摩尔流率（a）芳香、（b）氢和（c）裂解在CR的反应堆，TCNR、TCFBNR。
图7、CR总摩尔流量的变化，TCNR、TCFBNR图8、H2/HC比率通过CR的反应堆TCNR、TCFBNR
6.2.3、总摩尔吸热侧流量变化
变化总摩尔流量TCNR、TCFBNR约16.6%和18.7%，分别根据图7。
耦合配置，热容、粘度、密度等物理特性被认为是变量在两个壳管双方为了提高预测结果的准确性，通过开发模型。
6.2.4、H2/HC摩尔比率
H2/HC分子比石脑油重整过程中关键参数的图8所示。
沿着反应堆更高的H2/HC摩尔比率提高催化剂寿命和失活的可能性降低炼焦尤其是第三反应堆最高温度曲线。
然而，更高的H2/HC摩尔比率，更高的制氢反应，转变环烷烃脱氢反应的反应物符合勒夏特列原理，降低了重整油的质量。
因此，氢选择性渗透膜层可以协助TCFBNR调整H2/HC摩尔比在一个适当的值。
图9、
（一）苯胺，硝基苯（b），（c）水和（d）放热侧TCNR和TCFBNR氢的变化。
6.3、放热端
6.3.1、宏观行为
研究了放热摩尔流量通过图9（a）-（d）。
蒸汽添加到产品线消除了焦炭形成的催化剂，降低了温度沿加氢和保持温度低，稀释反应混合物在加氢方面[43]。
由于硝基苯的加氢反应是不可逆的反应，产品并行分布线。
减少进口产品影响反应速率，从而降低了反应速率。
94.1%和96.6%硝基苯转化为在第一和第二反应堆TCFBNR，分别。
生成的氢在吸热端可以作为产品利用放热方面（如使用耦合反应器中膜的概念）。
6.4、泡沫和乳化阶段
质量和能量平衡方程TCFBNR配置开发泡沫和乳化阶段。
泡沫阶段包含一个小的部分催化剂粒子和反应主要发生在乳状液阶段。
因此，在乳化阶段反应物的摩尔分数低于泡沫的阶段。
然而，这将为摩尔分数逆转的产品。
芳香和石蜡的摩尔分数吸热端以及硝基苯和苯胺摩尔分数的放热侧图10中所示（a）和（b）。
6.5、热行为
6.5.1、吸热端
图11显示了在吸热温度曲线的各种反应器的配置。
由于石脑油重整是高度吸热，管程温度突然降低每个反应堆的CR。
在这方面，使用热热源会导致较低的温度下降，变化的反应。
图12（a）和（b）证明TCFBNR的热行为。
图12（一个）显示，实体墙中的热量转移的比例明显小于消耗热量的吸热。
因此，沿着第一反应堆温度逐渐降低。
另一方面，第二个反应堆的管程指控一个巨大的热负担壳程（图12（b））并增加壳程的温度。
6.5.2、放热端
图13显示了轴向温度剖面的放热耦合配置。
有一个峰值温度曲线的第一个反应堆由于生成的热放热侧和热转移的数量（见图12（a））。
更高的转换在TCFBNR放热侧增加了温度。
图10、
（一）芳香和石蜡摩尔分数在泡沫与乳化阶段和（b）硝基苯和苯胺的摩尔分数泡沫TCFBNR乳化阶段。
图11、热的CR，TCNR和TCFBNR吸热。
图13、温度曲线放热侧TCNR和TCFBNR（1000管）。
图12、e比较放热的生成热，热量消耗的热量传输的吸热和管到（a）和（b）第二反应堆。
图14、效应管的数量在放热端开发的热点。
6.6、管数量的影响
在放热部分的一个主要问题是通过催化区最大允许温度。
高温会导致破坏性的催化剂失活，降低产量。
传热面积的增加与增加管的数量影响双方的温度曲线。
管数量的影响在每个反应堆的温度曲线放热侧图14所示。
管的最佳数量起着重要的作用，被认为是作为一个目标函数优化步骤，提高性能的过程中除了节省运营和资本成本。
因此，1000管被认为是在这项研究中有一个理想的温度曲线放热。
7、结论
需求增加氢和高辛烷值的汽油是本研究调查。
热耦合的流化床反应器（TCFBNR）已经提出了本研究对石脑油催化重整过程。
在这部论文中配置，硝基苯的放热加氢加上石脑油反应和为石脑油重整过程提供所需的热量。
TCFBNR，流化概念的优点包括低压降、高传热和耦合等添加到配置和确定更合适的候选人石脑油重整过程。
提高吸热侧的热行为和重整油芳烃含量的增加大大TCFBNR与CR和TCNR相比。
此外，大量增加（约18kmol/h）是观察在TCFBNR制氢。
硝基苯转化率达到94.1%和96.6%出口的第一个和第二个反应堆，分别。
这部配置有能力提供一个相对纯氢原料放热。
此外，压降问题是解决TCFBNR由于应用流化床的概念。
商业和经济可行性建议的配置必须评估为了考虑商业化的过程。
实验结合可进行数学建模，以提高模型的预测结果，成为一个强大的工具。
符号说明
Ac
Ar
As
ab
av
cP
ct
Di
dp
db
Fi
Ft
Fe
Fb
Kbei
kg
L
ri
rbi
T
Tshell
Ttube
Ushell
U
ub
ue
yib
yie
每个管的截面积，（m2）
阿基米德数，（-）
每个管的侧面积，（m2）
泡沫的比表面积，（m2m-3）
催化剂颗粒的比表面积，（m2m-3）
在恒压比热的气体，（Jmol-1K-1）
总浓度，（molm-3）
内径，（M）
粒径，（M）
泡径，（M）
摩尔流量在流体相的组件，（molmol-1）
每管总摩尔流量，（moles-1）
乳液摩尔流量，（moles-1）
泡沫摩尔流量，（moles-1）
流化床组件的传质系数，（ms-1）
气相的热导率，（Wm-1K-1）
反应前移、后移，（M）
反应速率的组件，（molkg-1s-1）
泡沫阶段反应速率的组件，（molkg-1s-1）
大部分气相温度，（K）
壳程温度，（K）
温度管方，（K）
整体传热系数之间的放热和吸热，（Wm-2K-1）
表面的流体速度阶段，（ms-1）
速度上升的泡沫，（ms-1）
线速度的乳液阶段，（ms-1）
泡沫的成分相的摩尔分数，（molmol-1）
乳液的成分相的摩尔分数，（molmol-1）
t
z
希腊字母
△Hf,i
εB
εmf
ρ
ρB
ρs
η
μg
时间，（s）
轴向反应堆协调，（M）
组件的形成焓，（Jmol-1）
催化床的空隙率，（-）
在最小流化催化床的空隙率，（-）
流体相的密度，（kgm-1）
催化床的密度，（kgm-1）
催化剂密度，（kgm-1）
催化剂效率因子，（-）
粘度的流体相，（kgm-1s-1）
δ
γ
μ
φs
上标及
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