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论文2
减压膜蒸馏分离乙二醇溶液
摘要：
本文提供了用减压膜蒸馏从已用过的冷却剂溶液里浓缩乙二醇的可能性。
在不同温度和进料液流速下，用PP平板膜将水和乙二醇的混合物进行减压膜蒸馏实验。
结果表明：
膜几乎能截留全部的乙二醇，并且达到了期望的浓度。
这是由于相对于水的饱和蒸汽压，乙二醇的饱和蒸汽压可忽略不计。
增加温度和进料液流速，可以增加膜通量并使乙二醇的截留不受影响。
当进料液流速增幅超过0.67时，对膜通量无明显影响。
关键词：
减压膜蒸馏，乙二醇，PP膜
1.简介
膜蒸馏相对来说是一个新的分离过程，它被看作为节能的，低成本的并可以取代传统的分离过程，例如：
反渗透和蒸馏[1]。
在膜蒸馏过程，将两种不同的液体或溶液用膜组件中的微孔膜在不同温度时，将其彼此分离。
在此过程中，蒸发首先发生在温度高的一侧。
然后，蒸汽分子通过疏水性微孔膜并在冷侧凝结。
膜的疏水性阻止了水溶液通过膜[2]。
膜蒸馏过程如图1所示。
存在不同的形成跨膜压差的方式来驱动膜通量。
直接接触膜时，渗透侧可能是一个冷的液体，这种方式称之为直接接触式膜蒸馏；用气隙将冷凝侧从膜上分离，称之为气隙式膜蒸馏；用尾气吹干膜，称之为气扫式膜蒸馏；对冷侧抽真空，称之为减压膜蒸馏。
这些方式的运用取决于溶液的组成和渗透侧的挥发性，同时对膜通量也有一定的要求。
减压膜蒸馏是一种新的膜分离过程，并提出了多种用途，例如：
从盐水中提取超纯水，溶解气体的提取，有选择性的从水溶液中分离挥发性物质[3]。
在实验过程中使用不易被溶液润湿的PTFE和PP微孔疏水膜。
通过抽真空或降低渗透侧（冷侧）的压力来提高膜的传至。
渗透冷凝发生在膜组件之外，冷凝器或含有液态氮容器内。
减压膜蒸馏最大的特点是它具有连续操作的能力[4],。
减压膜蒸馏既可应用于从废水中分离有机组分，又可以回收有价值的高纯度的产品。
或许最被人所知的冷却剂液体来源是汽车引擎，但是在空调、地铁以及其他工业方面的消耗正在不断增加。
典型的冷却剂是水和乙二醇（质量分数范围是20-40％）以及少量化学添加剂的混合物。
乙二醇是一种应用广泛的商业冷却剂液体，但是它具有化学毒性，因此将这些冷却液体直接排放到污水系统中在许多国家是被禁止的[5]。
在这个实验中，由于含有大量的水，用烧结的方法进行废水处理是不适用的，所以乙二醇的回收似乎是最好的解决方法。
图1膜蒸馏示意图
Fig.1.SchematicviewofMD
2.实验部分
用纯净的乙二醇和蒸馏水制备二元的水-乙二醇溶液，研究了热侧温度、进料液流速以及料液组成对实验的影响。
料液温度和进料液流速分别在40-60℃和0.30-0.80L/min范围内变化，乙二醇的质量分数变化范围是20％-60％，这些浓度时典型的冷却剂浓度范围[5,6]。
用PP膜（来自于德国）进行试验，膜的规格参数如表1所示。
根据一些基本试验可知，膜的性能至少可以在30天内保持不变。
膜位于膜组件中，膜面积为40cm2，减压膜蒸馏装置流程图如图2所示。
表.1PP膜参数
Table.1PPmembraneproperties
膜种类
PP
孔径，㎜
0.2×10-3
孔隙率，％
75
厚度，㎜
163×10-3
图2减压膜蒸馏装置图
Fig.2VMDset-up
膜组件示意图如图3所示。
膜组件尺寸为65×150×90mm3（高×长×宽）并且具有两个独立部分。
料液进入尺寸为20×40×10mm3管道，料液从料液瓶中连续进入平板膜组件中以保证料液浓度接近不变。
被冰箱冷冻的容器用来冷凝和回收渗透蒸汽。
图3膜组件示意图
Fig.3Schematicviewofthemodule
3.结果与讨论
进行一些实验来确定平衡（稳态）通量。
图4说明了实验进行大约15min，通量达到平衡。
每次试验进行30min，每6min取一次样。
图4通量随时间的变化
Fig.4Variationoffluxwithtime
在结果中，下一个实验进行30min并且取样做两次。
在进行第二次取样期间记录下所有的数据并且每次实验进行三次，然后取其平均值。
最大误差是2％。
不同乙二醇浓度下料液温度和进料液流速对渗透通量影响如图5-7所示。
图5在料液质量分数为20％时料液温度和进料液流速对通量的影响
Fig.5EffectoftemperatureandfeedflowrateonpermeatefluxatC=20wt％
图6在料液质量分数为40％时料液温度和进料液流速对通量的影响
Fig.6EffectoftemperatureandfeedflowrateonpermeatefluxatC=40wt％
图7在料液质量分数为60％时料液温度和进料液流速对通量的影响
Fig.7EffectoftemperatureandfeedflowrateonpermeatefluxatC=60wt％
结果表明：
当料液温度和进料液流速增加时，渗透通量增加。
当进料液流速增加时，液相的传质和传热阻力下降，渗透通量增加。
用折射计（阿贝尔折射仪，日本）分析渗透侧液体表明是纯进水，并且没有乙二醇通过膜。
这些数据表明料液温度对渗透通量起着十分大的作用，而进料液流速对其起的作用并不明显。
可以看出，当流速为0.67L/min和0.80L/min时，渗透通量几乎一样，尤其是在更高的乙二醇浓度下。
料液浓度对渗透通量的影响如图8、图9所示。
当料液浓度增加时，渗透通量下降。
根据拉乌尔定律，增加乙二醇浓度导致蒸气压下降。
这导致了系统传质推动力的下降，因此渗透通量下降。
同时，这也可以用浓差极化现象解释。
乙二醇浓度的增加会造成浓差极化的形成，这对减压膜蒸馏过程有着重大影响。
显而易见，高粘度的乙二醇对分离过程有着一定的影响。
实验表明，当乙二醇的质量分数为60％时，由于浓差极化现象的影响，渗透通量急剧下降。
图8一定料液流速下质量分数和料液温度对通量的影响
Fig.8Effectofweightpercentandtemperatureonpermeatefluxatconstantfeedflowrate
图9一定温度下乙二醇浓度和进料液流速对通量的影响
Fig.9EffectofEGconcentrationandfeedflowrateononpermeatefluxatconstanttemperature
实验表明，渗透通量略有非线性。
增加乙二醇浓度时，会增加非线性程度，因为它减小了蒸汽压力梯度，因此传质推动力下降。
通量作为温度函数的非线性行为是受温差极化的影响。
如上所述，所有试验的渗透溶液都用折射仪进行分析。
所有的渗透液体几乎都是纯净水，这表明膜几乎能完全截留乙二醇。
将分离系数定义为
，wip和wib分别表示渗透侧和料液侧水的含量。
在所有的实验中，wip接近1，因此分离系数非常大。
从表2中可以看出，在高料液温度和高料液浓度的情况下，分离系数接近148，这表明在渗透侧乙二醇含量少于2％。
这也表明膜具有良好的分离性能。
表2实验过程中的分离系数（料液质量分数为60％）
Table.2Separationfactorforexperiments（concentration,wt％=60）
进料液流速，L/min
料液温度，℃
分离系数，α
0.30
40
50
60
≈∞
≈∞
≈213
0.67
40
50
60
≈∞
≈∞
≈186
0.80
40
50
60
≈∞
≈248.5
≈148.5
必须提及到的是，在减压膜蒸馏过程中，最重要的限制因素是膜润湿，因为膜表面的压差通常比膜蒸馏配置高。
在料液质量分数为60％，料液温度为60℃以及进料液流速为0.80L/min时的实验中，第一次取样能观察到膜润湿现象。
4.结论
减压膜蒸馏具有从冷却溶液中回收乙二醇的能力，即使它需要消耗能量来产生温度梯度。
然而，在某些环境中，减压膜蒸馏的应用可能具有很强的竞争力，例如如果有一个废热源可以利用。
通量的非线性行为与温差极化和浓差极化的影响有关，而且后者能起到非常大的作用，尤其是在高浓度的实验条件下。
在所有实验中，渗透侧几乎全是纯净水，这是因为与水的饱和蒸汽压相比，乙二醇的饱和蒸汽压可忽略不计，因此在试验温度和浓度范围内，膜几乎能完全截留乙二醇。
实验表明，提高料液流速超过0.67L/min时，料液流速对膜通量没有影响。
参考文献
[1]K.W.LawsonandD.R.Lloyd,Membranedistillation,J.Membr.Sci.,124（1997）1-25.
[2]M.Mulder,BasicPrincipleofMembraneTechnology,KluwerAcademic,Dordrecht,TheNetherlands,1996.
[3]S.Bandini,A.SaavedraandG.C.Sarti,Vacuummembranedistillation:
experimentsandmodeling,AICHEJ.,43
（2）（1997398-408.
[4]N.Conffin,C.CabassudandV.Lahoussine-Turcaud,AnewprocesstoremovehalogenatedVOCsfordrinkingwaterproduction:
Vacuummembranedistillation,Desalination117（1998）233-245.
[5]C.Rincon,J.M.OrtizdezarataandJ.I.Mengual,Separationofwaterglycolsbydirectcontactmembranedistillationdistillation,J.Membr.Sci.,158（1999）155-156.
[6]E.Schmidt,Recyclingusedenginecoolant;Whateveryrecyclerneedstoknow,NORA2002AnnualRecyclingConference＆TradeShow,2002.
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