粉煤燃烧过程的细灰的形成.docx

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粉煤燃烧过程的细灰的形成

粉煤燃烧过程中细灰的形成

TsuyoshiTeramae*andTakayukiTakarada

煤与环境研究重点实验室，煤商务办公，石油及煤市场部，出光兴产公司，3-1Nakasode，袖浦市，千叶县，日本和部化学与环境工程学院，群马大学教授，

1-5-1天神町，桐生市，群马县，日本

细粒子形成机制的一个基本认识是一个重要的步骤，以减轻燃煤对环境的影响。

在这项研究中，15种粉煤样品一个下拉式管式炉中燃烧，调查形成细颗粒物和它们的排放煤灰性能的影响。

细颗粒通过旋风分离器和一个低压冲击器收集。

所收集的颗粒的元素组成是由扫描电子显微镜能量分散X射线光谱仪进行分析。

我们研究了该微粒的化学组成与颗粒直径的函数，并检查父煤样品中各元素的比例。

我们确定，几乎所有的颗粒小于0.22μm的直径是由煤中的挥发冷凝SiO2和Al2O3的形成。

我们还证明，SiO2in粒径小于0.22微米，直径是有关罚款数额的金额包括石英和粘土矿物中的原煤。

颗粒大于0.76微米直径的主要成分为SiO2和Al2O3和作为颗粒的直径减小，铁，镁，钙，磷的质量分数增大。

然而，粒径在该这种倾向开始根据元件不同。

0.22和0.76微;米直径之间的颗粒被认为已经由碎片和颗粒聚结在煤和由挥发性元素到其它颗粒的同时进行缩合形成的。

1.介绍

世界各国政府都承认大气细粒子对健康的不利影响。

其结果，标准已被引入，以协助减少环境微粒浓度。

在美国，一个国家环境空气质量标准（NAAQS）已经建立了颗粒物的空气动力学直径小于10微米（PM10）和小于2.5微米（PM2.5）。

在日本，悬浮颗粒物环境监管，直径小于10微米的已经建立了环境部。

约1亿吨动力煤的是在日本每年使用的，和细颗粒物从燃煤锅炉的排放必须减少。

为了阐明的可吸入颗粒物的形成机制，许多研究人员测得的可吸入颗粒物对各种煤种的粒度分布。

此外，他们也已经进行燃烧实验，其中温度和氧浓度是变化的。

粒度分布的测量是阐明细粒子形成机制的重要手段。

近年来，出现了粒径分布显示为三峰分布的几份报告。

3-5精细模式具有约0.1μm的平均直径是通过挥发，冷凝形成，而为5μm以上的粗大的模式是由灰颗粒的聚结而形成。

然而，几乎已经取得了进展在讨论形成机制，中央模式。

宇和同事6确定并检查这个中心模式的起源基础元素的质量分数大小分布的基础上。

他们建议，汽化物种对细残灰颗粒异构冷凝吸附适当地占中央模式的形成。

本研究的主要目的是利用大量的煤样，以相同的条件下从每一个样品的样品细颗粒，测定粒度分布和元素的质量分数分布，为每个模式与以前的研究获得比较大小的边界，并探讨细颗粒的形成机制。

先前的研究仅使用少数种类的煤样的，而在目前的研究中，我们使用15个不同的煤样。

我们还专注于硅和铝，这是在灰细颗粒的主要成分，并阐明这些元素的细粒子形成的影响，以及他们采取了成为细颗粒的路径。

Quann和他的同事测量的1.6-44％SiO2含量在亚微米烟雾从煤燃烧20％的氧气。

Buhre和同事8特征在于从烟煤在21％的燃烧和50％的O2产生小的灰粒子。

它们表明，这些样品的主要成分是硫，硅，磷，钠和其元素组成和亚微米级的灰产率是极大地影响通过增加氧气分压。

他们还指出，蒸发物种的缩合负责灰颗粒小于0.3μm的形成。

在进一步的研究中由同一组，汽化二氧化硅的含量和五个良好的特点澳大利亚黑煤的特征之间的相关性在21％和50％O2在一个下拉式管式炉（DTF）进行了检查，燃烧。

他们认为，一个尺寸小于2μm的细分散的硅矿物可以大大促进二氧化硅汽化观察到的金额。

然而，他们并没有量化的颗粒小于2微米直径的变化量，他们也没有直接表达这些粒子的二氧化硅汽化的贡献。

9张和他的同事10表明，莫来石（3Al2O3·2SiO2）从高岭石的分解而产生的（氧化铝·2SiO2·2H2O），有助于形成微粒具有0.1-1μm的尺寸。

他们指出，二氧化硅也由高岭石的分解所产生的化学计量，但是其中该生成的SiO2变得掺入到亚微米级颗粒的程度是未知的。

许多研究人员已经表明，一氧化硅的石英的挥发包含在煤形式的​​微粒。

然而，含有SiO2和Al2O3作为硅细颗粒来源的粘土矿物的效果几乎没有讨论过。

在本研究中，我们研究了粘土矿物的作用作为源的硅微粒和在细颗粒形成基于颗粒直径的机制的差异。

2.实验部分

十三种烟煤具有广泛的灰分化学组成被选作分析。

这两个煤样（样品L和M在表1）重量分析分馏获得额外的煤样具有低灰分含量（样本N和O，分别），使总样本数为15。

浮子分数，这是通过用1.3的比重的液体的装置分离的馏分，对于燃烧试验进行了测试。

灰分含量和化学组成为异种的15煤样品中。

例如，SiO2含量介于44.5％至74.6％之间，Al2O3含量介乎17.1％至37.3％，而硅铝比是1.29-4.06。

图1。

沉降炉和灰收集列车示意图

煤样进行研磨和过筛至小于74微米的颗粒尺寸。

煤样品经受接近分析和元素分析（分别由JISM8812和JISM8819，），并且由计算机控制的扫描电子显微镜（CCSEM）进行分析。

由每个样品的高温灰化（1088K时，2小时）产生的灰分的化学组成由X射线荧光分析法测定。

也从由低温灰化（LTA）的样品所产生的灰烬，之后，通过激光散射粒度分布分析仪测定灰分的颗粒尺寸分布。

鉴定后，煤样燃烧在位于日本出光煤与环境研究实验室，日本DTF。

炉中设有一个1200毫米长度的加热管，被示意性地示于图1的煤颗粒通过一个振动加料器送入的一次空气流中。

反过来主气流以7克/小时通过水冷式喷射器探头的速率送入的煤颗粒进入燃烧器的加热区。

二次空气被加热到973度，并反馈到DTF的加热区。

煤颗粒的燃烧，进行在空气中在1673K（气体温度）。

产生的灰分大于2μm收集安装在DTF的相对端的旋风分离器，测定灰分的重量。

颗粒小于2μm，被引入一个LPI。

在LPI包括含有聚四氟乙烯过滤器8.5，5.7，3.9，2.5，1.25，0.76，0.52，0.33，0.22，0.13，0.06与气动截止直径（微米）12个阶段，并<0.06。

的每个阶段上的特氟隆过滤器的权重之前和之后的燃烧来计算微粒的重量进行测定。

灰分样品的化学组合物是通过扫描电子显微镜/能量分散型X-射线光谱法（SEM/EDX）测定。

我们认为这半定量分析足以观察LPI的各个阶段中的灰成分的变化。

通过SEM/EDX测得的化学物质是Na2O,MgO,Al2O3,SiO2,P2O5,K2O,CaO,TiO2,MnO,Fe2O3,andSO3。

为了得到确切的化学成分数据，一个SEM/EDX分析程序建立了与已知成分的灰粒关系图。

3.结果与讨论

图2从15个样品在空气中燃烧形成1673K精颗粒的尺寸分布。

图3LTA灰的粒径分布。

图2显示了从15粉煤燃烧样品在1673K。

形成的微粒的尺寸分布的细颗粒的量被报告每个样品的重量％的总的煤灰（为方便起见，这些值为粒子得到<0.06μm的标绘在0.03微米在x轴上）。

对于大多数样品，获得了V形分布曲线中，具有0.33微米的细颗粒被最小量。

粒子的收集量由不同更多比大小的15个样品中的顺序。

图3显示了通过激光散射粒度分布分析仪测得的LTA灰的粒径分布。

质量分数为直径范围0.510-0.584，0.584-0.669，0.669-0.766，0.766-0.877，0.877-1.005，1.005-1.151，1.151-1.318,1.318-1.510,1.510-1.729,1.729-1.981，和1.981-2.269μm的从测量装置获得的，累积分布示于颗粒直径小于1.2微米，与细颗粒形成的部分。

在图3中的各点示出了质量为小于最大直径为每个范围的颗粒。

包含在每个15煤种的LTA灰的最小颗粒是约0.5-0.9μm的直径。

细颗粒的比例

具有直径大于0.33μm下降与减少整体平均颗粒直径给定样品中（图2），主要是因为，在这个范围内的颗粒直径的，煤灰的量也产生下降是由于粒径下降。

然而，最小的煤灰颗粒（0.5-0.9μm，图3）为大直径比燃烧（0.33μm）过程中形成的细小颗粒的比例最低。

我们推断，这种差异在直径发生了，因为细颗粒比最小的煤灰颗粒更小的碎片由母公司煤灰颗粒或分解并形成导致这种分散或分解的因素比主要的因素更有影响力灰颗粒的燃烧过程中聚结。

对于细颗粒直径小于0.33μm，细粒子的比例增加，因为颗粒直径变小。

对于这个范围内的颗粒直径的，我们的结论是，通过灰颗粒的碎片形成的粒子的量变得极小，并且通过挥发缩合形成颗粒的量增加，粒径减少。

由于这种分布的颗粒尺寸（图2）具有在0.33微米的边界，这些观察到的比例表示为粒径范围小于0.33μm时，即从煤灰颗粒的破碎或聚结形成的微粒是主要的，而对于粒径范围小于0.33μm时，通过形成微粒挥发占主导地位。

上述观察从粒度分布的角度有关的微细粒子形成的机制。

下一步，我们考虑这些机制从微粒的化学组合物的透视。

图4分布的二氧化硅，氧化铝的平均质量分数，和SO3在来自15个样品的燃烧形成的1673K的细颗粒空气中，报告为％（重量）的来自每个LPI收集灰分阶段。

图5Fe2O3,CaO,MgO,Na2O,K2O,andP2O5，并从15个样品在空气中燃烧形成于1673ĶP2O5in微粒的平均含量分布，报告为％（重量）的来自每个LPI阶段收集的灰分含量。

图4和5显示5个样品中的平均化学组成的灰分与颗粒直径的变化（如氧化物）。

从这些图中，我们确定，在每个大小的颗粒元素表现出1以下三种情形：

（1）粒径减小，所以没有质量分数（二氧化硅，氧化铝）;

（2）为粒子直径降低，质量分数增大（Na2O,K2O,MgO,P2O5,SO3）;（3）观察到在约0.5微米（铁，氧化钙）的颗粒直径的最大质量分数值。

因此，在质量分数变化趋势差异根据元件。

然而，我们认为经过挥发形成的细颗粒的比例增加而减小粒径所有元素。

因为根据每个元素的元素挥发的速率变化时，在颗粒中的质量分数是由煤的元素和挥发速率的数量的乘积来确定。

大多数的硫是在燃烧过程中，虽然成为挥发。

在0.76微米的粒径，硫的细颗粒的比例开始上升并且随着粒径变小。

挥发的元素的一定比例的凝结颗粒的燃烧气体中的表面上。

硫，特别是冷凝大部分在硫酸的形式。

我们认为，冷凝的量增加，因为相对的表面面积变大，因此，在该微粒的增加稠元素的质量分数，随着粒径减小。

在这种情况下，预期的硫的质量分数，以连续地减小粒径增大。

换句话说，即使对于颗粒大于0.76&micor;米的直径，应该发生在其他粒子表面挥发的硫冷凝。

然而，图4表明，硫含量为大致恒定的颗粒大于0.76&micor;米的直径，但硫含量迅速增加的颗粒小于0.76微米。

在图4和5各元素的质量分数是严格的相对值。

对于颗粒小于0.76&micor;米，我们认为SiO2和Al2O3，成为细颗粒没有被挥发的量突然下降，同时随着硫质量分数。

对于颗粒大于0.76&micor;米，我们推测，通过碎片形成的细小颗粒的数量或煤灰颗粒的聚结明显高于硫冷凝的量要高得多，因此，在硫的质量分数的变化不能被检测到。

宇和他的同事进行了燃烧实验使用DTF并表明基于粒子直径硫质量分数的变化。

他们发现，粒径在该质量分数开始增加与减少粒径为2μm左右，而增加的质量分数开始高原当颗粒直径为约0.2微米。

此粒径在该上升开始高原是差不多的，因为我们在本研究中发现的直径，但颗粒直径的增加开始时，我们的研究，并于的不同。

一个假定的原因，此差异在于，宇和他的同事11中使用的煤的硫浓度，比在本研究中使用的煤的样品高得多。

钠和钾的表现出类似的趋势，以硫对于粒径在其中的颗粒的质量分数开始增加，因为颗粒直径变得越来越小。

然而，相对于这些元素，则铁，钙，镁和磷的质量分数开始增加在该有更大直径的颗粒，并都在碎裂和这些颗粒的聚结被认为是负责观察到的移位到较大的颗粒直径。

我们计划在未来的研究中更广泛地研究这些元素的行为。

图4表明，SiO2和Al2O3的质量分数以减小粒径减小。

SiO2for的平均质量分数粒径小于0.22μm的全部15个样本中则稳定在约33％（重量）。

与此相反，Al2O3for的质量分数粒径小于0.22μm的仅为3％（重量）。

的SiO2，石英，是目前在煤发现Al2O3in粘土矿物。

在这个讨论中的下一部分，不同的SiO2mass分数，并根据粒径Al2O3mass分数显示所有15个样品，并形成机制，并通过挥发，冷凝形成的SiO2fine粒子的起源与氧化铝的行为放在一起讨论

图6在来自15个样品在空气中燃烧形成1673K精颗粒二氧化硅质量分数分布，以重量％的从每个LPI阶段收集的灰分含量。

图7。

在来自15个样品在空气中燃烧形成于1673K精颗粒的Al2O3质量分数分布，以重量％的从每个LPI阶段收集的灰分含量。

图8在细颗粒Al2O3/SiO2比值的分布

图6示出了按重量计的15个煤样的燃烧过程中形成的，并从LPI每个过滤器收集SiO2in颗粒的百分比。

在SiO2质量分数相差很大的煤样中;然而，对于大多数的样品中的变化的SiO2质量分数随颗粒直径的模式是类似的。

特别是，随着粒径降低到低于约1.2微米，在SiO2质量分数也减小对于大多数样品，和质谱

馏分为每个样品中直径小于0.22μm的颗粒变得几乎恒定。

在Al2O3mass馏分作为颗粒直径的函数的变化遵循相同的一般趋势的那些观察SiO2for大多数样本（图7）。

然而，Al2O3in所有样品的质量分数比SiO2的质量分数越小，特别是对于直径小于0.22μm的颗粒。

SiO2observed的直径小于0.22μm的颗粒的质量分数介于约10〜60重量％，而Al2O3were的质量分数小于5％（重量）最样品中。

宇和他的同事6根据硅和铝的粒径检测变异在细颗粒的比例。

它们分为细颗粒的形成分为三个模式：

0.0281-0.258μm粒径范围（超细模式），2.36-9.80μm的粒子直径范围（粗略模式），且粒径范围躺在这些（中央模式）之间。

当应用该研究成果以玉的分类和同事，超细模式适用于颗粒小于0.22微米，直径，粗模式颗粒大于0.76&micor;米的直径，并且中央模式向中间直径范围。

图8示出的变化中粒径为Al2O3/SiO2比值的函数。

虽然这两个Al2O3和SiO2的质量分数在0.52-0.76微米范围内下降（图6和图7）中，Al2O3/SiO2ratio对于许多样品没有用于改变颗粒大于0.76微米的直径。

对于颗粒小于0.52微米，两者的质量分数和比率下降。

我们认为，为0.53-0.76微米的颗粒，从石英和粘土矿物的颗粒的量在相同的比率下降，而对于粒径小于0.52μm时，减少了在从粘土矿物衍生的颗粒的量的比率是较高比那些从石英派生。

如果许多在该范围内的直径的颗粒被假定为有从矿物中煤碎片形成的，那么石英碎片的频率必须已经比粘土矿物更高。

需要进一步研究，以确定打破了粒子如何促进分配直径的细颗粒。

图9在收集细颗粒二氧化硅转化率分布，报告为的SiO2的父煤样的量m％。

图10在收集细颗粒的Al2O3转化率分布，报告为重量百分比的Al2O3父煤样的量。

图9和图10示出了SiO2和Al2O3中的微粒的量的百分比（重量）SiO2和Al2O3的量，分别为母体煤样品中发现（以下称作转化率）。

这些轴极限是在图9中的1％和在图10中0.06％，明显地显示出的氧化物的转化率的分布为直径小于0.22μm的小颗粒。

对于颗粒大于0.33微米，两者SiO2和Al2O3的转化率降低的粒径减小到0.22微米;的转化率分别观察到增加颗粒小于0.22微米更小。

要强调的重要一点是，使用颗粒小于0.22微米以下，SiO2的转化率明显高于氧化铝的高得多。

在颗粒小于0.06μm的小，SiO2的转化率分别为之间0.82％和0.04％，而氧化铝的转化率低于0.06％。

这些结果清楚地表明Al2O3is更难比的SiO2的​​1673K的空气在这些实验条件下挥发。

以前的报告还发现，SiO2is比更高的波动性Al2O3.12根据Buhre的数据和同工，由Al2O3组成8的量的汽化会增加，如果下燃烧的炭温度较高。

SiO2和Al2O3的转化率的颗粒小于0.22μm的趋于下降，因为颗粒直径增加（图9和图10）。

挥发的颗粒，穿过炉，形成晶核和粒料和颗粒的hightemperature区域之后，从而成长。

在目前的研究中，这些颗粒上升到至少约0.2微米的直径。

因为形成的晶核，因为挥发性组分到较大颗粒的表面上的冷凝的和之间的碰撞，如果粒子生长确实进行，那么就可以推测，1因子确定颗粒直径颗粒之间碰撞的次数。

碰撞数必须是大的颗粒增长到较大的尺寸。

例如，碰撞数需要以生长0.2μm的粒子必须大于生长的颗粒小于0.2μm所需的碰撞次数，并且我们认为前者情形的概率比后者的可能性较小。

这个推理解释为SiO2andAl2O3with增大粒径下降的转换率观察到的趋势。

此外，从这一推理，我们得出的结论是0.22微米或更小的颗粒是由挥发缩合机制的手段完全形成。

SiO2的挥发导致的碳热还原。

相当多的研究已经在产生的SiO2高温13-15细颗粒下SiO气体碳和二氧化硅之间的反应动力学进行了产生的挥发，冷凝机制从石英父煤炭起源;然而，向其中粘土矿物影响的SiO的产生量的程度是有争议的。

Buhre和同事9报道，二氧化硅的蒸发量和粘土矿物在父煤量之间没有明显的相关性被观察到。

图11SiO2的​​直径小于0.22μm的转化率，并包括石英和粘土矿物与1-2.2微米直径由CCSEM检测到相同直径的包含+除去矿物质的比率之间的关系。

图12SiO2的​​直径小于0.22μm的转化率，并包括石英与1-2.2微米的直径，以通过CCSEM检测到相同直径的包含+排除夸脱的比率之间的关系。

图11显示了总的人与SiO2颗粒小于0.22μm的较小的质量百分比SiO2in煤量的基础上，并包括石英和粘土矿物的煤颗粒直径为1.0-2.2微米的比率之间的相关性同样大小的（）包括/（计入+除外））由CCSEM分析检测。

这可以通过在本研究中使用的CCSEM待分析的最小尺寸范围为1.0-2.2微米;我们选择的这个最小的范围内的煤颗粒的数据因为这些颗粒具有最大的表面积，因为我们认为碳热还原发生更容易在更小的颗粒。

挥发SiO2的金额及包括石英和粘土矿物（图11）的量之间的关系会更加明显，如果我们已经能够确定包括石英和粘土矿物小于1μm直径的金额。

当挥发SiO2was量对只包含石英绘制，一个微弱的相关性观察（图12）。

贝尔德和卡特勒16的结论是，碳热还原高岭土在温度为1632至1778年的K是通过经由形成的SiO气体的中间除去二氧化硅中回收氧化铝的粘土的一种可行的方法。

此外，唯一的主要氧化物在高岭土是由碳在1573年至1773年K可减少为SiO2，如由赖特和Wolff.17的研究因此，我们有理由得出结论，粘土矿物也生产精细二氧化硅颗粒通过挥发，起到了一定作用凝结机制。

4.结论

15种烟煤样品表明多种化学成分在他们的灰，被燃烧的DTF调查的细颗粒的形成机制。

细颗粒的含量和化学成分进行了测定由LPI收集各粒径。

对粒径分布的基础上，得出了以下结论为细颗粒的形成机制。

（1）小于0.22μm的：

通过挥发，冷凝粒子形成占主导地位在这个直径范围的颗粒。

在本实验系统中，最大粒径通过挥发冷凝达到被认为是0.22μm的。

的SiO2和Al2O3转化率下降，因为粒径增大。

需要以大量挥发元素之间的碰撞的粒子增长。

包括煤炭细颗粒的SiO2颗粒小于0.22微米，直径是关系到石英和黏土矿物的量量。

的SiO由矿物质在煤碳热还原的方式挥发发生不仅与石英也与粘土矿物。

（2）0.22-0.76微米：

SiO2andAl2O3颗粒与此直径范围由矿物质在煤中的碎片形成的，但需要进一步研究来证实这一结论。

硫在这些颗粒的质量分数增大作为粒径减小。

还观察到其他挥发性元素的质量分数和粒径之间的关系一样。

挥发的元素几乎形成了核形成和随后的增长这个直径范围内的颗粒;元素冷凝到其它颗粒的表面上。

作为颗粒直径的增加，没有形成细小颗粒的数量通过挥发变得大于单质颗粒通过挥发和冷凝单元到其它颗粒的表面上的量所形成的数量。

（3）大于0.76微米：

挥发元素冷凝到这种尺寸的颗粒的表面上。

硫，钾，和钠的含量是相对稳定的颗粒大于0.76&micor;米的直径，但在颗粒下方0.76微米的质量分数这些因素增加了。

在质量分数不相对的变化是显而易见的，因为冷凝的量是很小的。

粒径在其中的铁，钙，镁和磷的含量开始上升为粒子直径的减小比为较大的硫，钾，钠。

两个碎片和这些颗粒的聚结被认为是参与大颗粒的形成机制。

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