低维自旋体系的量子效应及其调控.docx
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低维自旋体系的量子效应及其调控
项目名称:
低维自旋体系的量子效应及其调控
首席科学家:
丁海峰南京大学
起止年限:
2010年1月-2014年8月
依托部门:
教育部
一、研究内容
针对原子尺度人工微结构中自旋耦合机制与调控,要紧开展以下研究:
1)利用单原子生长技术和原子加工功能人工设计间距可调的磁性原子链,研究原子间自旋彼此作用的空间依托关系。
2)利用团簇束流技术,合成具有独特自旋态的新型混合团簇,从实验和理论上探讨原子间自旋彼此作用及其随团簇尺寸的演变规律。
3)合成具有高磁各向异性的团簇组装体系,研究组装体系中团簇间、团簇与衬底间彼此作用及其与自旋的相关性,成立团簇及其组装体系的自旋调控方式。
4)结合输运性质测量及结构表征,揭露时效、经历效应与磁性颗粒间自旋彼此作用和颗粒的易轴取向的关联。
针对低维碳基材料的自旋输运机制及调控,要紧开展以下研究:
1)利用自组装单分子膜(SAM)等方式制备铁磁/单分子层/铁磁的分子结(molecularjunction)结构或铁磁/单分子复合纳米颗粒,通过对铁磁-分子化学键耦合强度调控界面势垒高度和宽度,和对分子长度和结构等的系统调控,研究自旋在有机分子中注入、输运和探测的机理,和可能的自旋操纵方式。
2)要紧考虑有机半导体内自旋轨道耦合和氢核超精细耦合作用,自旋极化子复合现象等,研究有机械件自旋注入与输运机理,分析有机特点及有机/无机界面耦合作用的阻碍等等,以期说明OMAR的产生机理。
3)以二硫烯和有机膦酸金属配合物体系为要紧研究对象,探讨通过自组装、分子识别等弱彼此作用途径实现其在外场中的自发自旋有序,研究电致光、电致磁效应及外加磁场和光对自旋的量子调控,并探讨实现原型器件的方式。
4)通过对HCNTs的五边形和七边形的拓扑缺点和石墨化度带来的空位缺点的浓度的操纵,系统研究碳磁性产生的物理机理。
针对维度跨接对过渡族金属化合物的自旋调控,要紧开展以下研究:
1)研究层状钌氧化物中电子从局域态到巡游态时电子自旋态的转变,通过外部作用和微结构对自旋进行调控,探讨轨道态调制对金属绝缘体相变、磁相变等物理行为的阻碍。
2)研究具有准一维或准二维自旋结构的体系(如尖晶石结构的CuIr2S4等)中派尔斯相变对自旋的调制及其电、磁行为。
3)研究Fe基材料中超导态与自旋密度波之间的关系,探讨自旋在超导机制中的作用。
针对具有自旋相关新效应的低维功能材料探讨,要紧开展以下研究:
1)设计以氧化物为基的新型低维材料体系;预示在具有空间限制的低维体系中的新颖物理现象,如互换偏置、自旋玻璃态、磁电阻效应等。
2)深切研究精细结构调控与低维材料制备工艺参数的关系;利用光、热、电、磁等手腕调控其物理性能,进展实现自旋相关新物理效应的方式;探讨具有有效价值的开关器件。
3)研究过渡金属如Ni,Fe,Co等与硫族元素如硫,硒、碲简单化合物的相结构及导电性或超导电性的机理;设计过渡金属元素与功能材料的低维体系,取得具有特殊量子调控效应的物理现象。
4)探讨在室温条件下具有变磁性相变的磁性材料;研究磁场调控下自旋构型改变带来的磁输运和磁熵变性质的转变;研究各类因素对磁场实现自旋调控的阻碍。
二、预期目标
本项目的整体目标:
通过本项目的实施,发觉并明白得低维体系中的自旋相关效应,形成假设干原创性理论与观点,在进展自旋量子调控的有效方式,开发具有自主知识产权的新型低维电、磁、晶格耦合材料,设计相应的自旋电子器件等方面取得冲破性功效,慢慢形成一支具有开拓创新精神、能胜任国家重大科研任务、具有国际竞争力的低维自旋量子调控研究团队,为我国量子调控研究的可持续、高水平进展做出奉献。
五年预期目标:
1.取得磁性单原子之间在不同衬底表面的互换耦合规律及由磁性原子与非磁原子组成的单原子链中磁性原子间耦合的空间依托关系,为自旋量子调控提供微观基础;基于原子团簇束流技术,进展出多种具有独特自旋态的原子团簇及其组装体系,取得其制备规律;说明团簇的结构和磁性随团簇尺寸的演变规律,取得团簇内原子间自旋与轨道和自旋间的彼此作用规律;揭露团簇组装体系中团簇间、团簇与衬底间的彼此作用及其与体系的结构、电荷散布和自旋态等的相关性。
探讨团簇及其组装体系中的自旋调控机制和大体规律,成立相应的自旋调控方式。
2.取得具有较强磁电阻效应的铁磁/单分子异质结;明白得分子结构、成份和界面等对自旋输运的阻碍;成立和进展有机自旋注入和输运的理论方式;揭露有机材料内新的自旋相关现象和有机械件中的自旋结构、载流子特性、界面耦合等对自旋极化输运的阻碍;发觉有关碳基分子自旋体系与外加电、光、磁、热等彼此作用并诱导光学、磁学活性的规律,从理论上说明结构与性能的关系。
揭露螺旋结构、拓扑缺点和石墨化度对螺旋碳纳米管磁性的阻碍,并对其进行调控。
3.进展通过微结构和外场条件调控体系有效维度的方式;制备出高质量的层状结构氧化物,研究其物理性质与维度跨接的关系,明白得维度跨接对自旋性质的阻碍;揭露派尔斯相变对准一维或准二维自旋结构体系中自旋调制的机制,实现对其电磁性质的调控;研究Fe基材料中超导与电荷密度波的关系,说明超导态与维度的关系,成立自旋在超导机制中作用的模型。
4.进展氧化物体系的人工微结构薄膜的制备和相关微加工技术,设计、制备出具有自旋玻璃态和大互换偏置的纳米带材料,并取得其自旋彼此作用的机制;取得几种具有原子级平整度界面、物理效应特殊的氧化物人工微结构低维体系,成立界面微结构与物理性质之间的关联;揭露电荷、轨道、自旋之间的彼此耦合和作用机制,实现对电荷和自旋的调控;设计电场或磁场调控的新型开关器件。
通过本项目的执行,将形成一支富有开拓创新精神、具有国际竞争力、能胜任国家重大科研任务和参加国际学科前沿竞争的低维体系自旋调控研究的团队。
估量5年内发表高质量相关学术论文200篇,申请国家专利10余项;培养博士和硕士研究生100名左右。
三、研究方案
1.要紧学术思路:
围绕国家重大科学研究打算指南“低维自旋体系中的量子调控”,以新效应、新现象、新器件为目标,在原子尺度上研究原子间、分子间及团簇间的自旋彼此作用;以分子为构造单元研究碳基材料中的自旋注入、输运和调控,探讨提高自旋注入与检测效率的新方式;在此基础上,研究自旋相关效应和输运特性在准一维纳米带、二维铁磁/碳基和氧化物异质结构界面、及层状过渡金属化合物等中的维度跨接演化规律,探讨在不同维度体系中电荷和自旋的调控方式;设计新型有效开关等原理器件。
2.技术途径:
针对原子级人工微结构中自旋耦合机制与调控的研究:
在单原子自旋耦合研究方面,将利用超高真空分子束外延-低温扫描隧道显微系统中低温原位单原子生长技术在金属(Cu、Pt)衬底或半绝缘衬底(CuN)表面蒸镀Fe、Co磁性单原子,通过原子操纵功能系统改变磁性原子的间距,并通过自旋极化扫描隧道显微技术研究在不同衬底表面磁性原子间的耦合;在同一衬底上蒸镀磁性与非磁性单原子,由于磁性单原子具有近藤效应而非磁原子不存在近藤效应,能够利用扫描隧道谱对其进行原子识别,在此基础上利用原子操纵功能将非磁原子排成长度不同的一维链,并在两头连接磁性原子,进一步利用自旋极化扫描隧道显微技术研究在磁性原子通过一维非磁性原子间的耦合。
在原子团簇的合成方面,将利用超高真空多功能团簇束流系统产生多元素混合的原子团簇,通过质量选择,辅以反射式飞行时刻质谱在线检测,实现对团簇尺寸的操纵,并结合在线磁测系统,取得单一团簇的组分、尺寸与磁矩的相关性。
关于淀积于固体表面的团簇组装体系,将通过不同能量的团簇束流淀积,结合介质嵌埋和包裹技术,制备出多种具有特定结构的低维组装体系,如团簇量子点及阵列、一维团簇链、团簇异质结、团簇核壳结构等;并将进一步结合模板引导、外场调控和热处置等方法,实现对淀积团簇间和团簇与衬底间彼此作用方式和强度的操纵以调剂体系的自旋态。
利用各类在线和离线的实验测量手腕对团簇及其在衬底表面的生长和微结构的形成与演化、电学和磁学性质等进行表征,探讨体系中的电荷和自旋输运特性、各类自旋相关的物理效应和耦合作用;同时结合理论计算和模拟,基于第一性原理,采纳密度泛函理论、分子动力学和遗传算法等,从理论上研究团簇结构的形成规律和生长模式,探讨电子结构和磁性之间的关联。
在实验研究和理论模拟的此基础上,综合分析原子团簇及其组装体系的结构和磁性随元素组分和团簇尺寸的演变规律,揭露自旋彼此作用和耦合的物理机制,说明团簇及其组装体系中自旋调控的大体规律。
针对低维碳基材料的自旋产生与输运机制的研究:
关于自旋在有机分子中的输运研究,拟利用自组装或LB膜的方式制备铁磁/单分子异质结,选择系统转变的分子材料,通过对铁磁材料表面进行化学修饰制备铁磁/单分子层复合纳米颗粒和铁磁/单分子/铁磁自旋阀结构,进而从分子尺度研究自旋在有机分子中输运和分子间势垒对自旋输运的阻碍。
在此基础上,对分子结构、自旋-轨道耦合作用、铁磁/分子界面势垒等进行深切研究,探讨自旋输运的物理机制,进展具有潜在应用价值的铁磁/有机复合体系。
基于自旋扩散方程和量子动力学等手腕,研究有机半导体内自旋轨道耦合作用、氢核自旋超精细耦合作用,自旋极化子复合现象等,进而计算有机械件内的磁电阻和电流极化,涉及多种可能的器件构型,给出有机械件中的自旋注入与输运机理,分析有机特点及有机/无机界面耦合作用的阻碍等,研究包括有机磁电阻效应(OMAR)等在内的多种物理现象和机理。
系统研究分子结构、成份和界面势垒宽度和高度等对自旋输运的阻碍。
拟采纳溶液法、水热法、溶剂热法、电化学合成等手腕合成硫烯、有机膦酸等功能配合物,并利用自组装等超分子化学方式构筑分子磁性材料体系,系统研究外场对碳基自旋体系的自旋、电子、轨道、能量等元素由简而繁的调控作用。
通过超分子自组装进程,实现硫纶和有机膦酸金属配合物体系的低维分子组装,进而探讨外场对所形成的超分子体系的光、电、磁性质的诱导和阻碍;进一步利用单分子膜界面,将所取得的碳基硫纶和有机膦酸配合物体系在膜上(或直接在基质表面)组装成二维结构,研究复杂而高级有序化进程对体系光、电、磁性质的阻碍,最终增进对配合物自旋载体的电子结构等相关信息的深刻明白得和拓宽对其进行调控的思路。
不同的螺旋结构(长度、螺旋半径、螺旋曲率)和石墨化度所含的缺点浓度也不同,因此咱们通过调剂反映和后处置等条件取得不同的螺旋碳纳米管,系统研究螺旋结构和石墨化度与磁性、自旋密度的关系,进而实现对其磁性、自旋密度的调控。
针对维度跨接对过渡族金属化合物的自旋调控的研究:
在维度跨接对过渡族金属化合物的自旋调控研究中,拟利用浮区法、自助溶剂法、气相输运等方式制备高质量过渡族金属化合物样品,通过外场和微结构调控体系的晶格、自旋等的有效维度,进而研究维度跨接对电子巡游性和电子自旋态的调控,探讨轨道态调制对金属绝缘体相变、磁相变等物理行为的阻碍,说明其可能的机制;选择具有准一维或准二维自旋结构的体系,研究派尔斯相变对自旋态维度的调制,明白得其电、磁行为的物理机制;研究Fe基材料中超导态与自旋密度波之间的关联,探讨自旋在超导机制中的作用。
在此基础上,明白得维度跨接对过渡族金属化合物中自旋调控的机制,为新型自旋器件提供材料和物理基础。
在具有自旋相关新效应的低维功能材料探讨方面:
针对低维材料和过渡金属材料的特点,注重理论与实验相结合,以两类材料低维体系中关联电子多重量子序的共存、竞争和调控为中心和重点,本着理论分析计算、实验探讨发觉、原型器件制备与特性表征相结合的原那么,形成相辅相成、整体提高的研究格局,最终实现基于新材料、新概念和新效应的发觉,这一技术线路具体体此刻如下几个方面:
1)以增强金属氧化物低维体系中的自旋、晶格耦合为切入点,理论、实验研究二者彼此配合,在大量晶格失措体系和电荷有序相中寻觅新的晶格、自旋、电荷藕合效应专门大且显现温度也尽可能高的新材料,探讨增强各类耦合的机制和途径。
探讨有假设干较强物理效应如铁电性、变磁性、变电阻特点等的新低维材料体系;2)在理论分析的基础上,设计界面应力、成份和层间耦合,调控氧化物人工微结构中的晶格、自旋、电荷和轨道序,探讨利用超晶格结构产生各类物理效应并耦合的途径和异质结构在自旋电子学器件中的应用;在此基础上提出并在实验上实现一些功能性异质结构,为新型量子调控器件的设计提供材料和物理基础;3)在进展高品质磁性氧化物单晶(薄膜)材料的制备技术基础上,利用极端条件下的电、磁、热等实验手腕,研究材料低维结构的基态性质、探讨自旋序、电荷序、自旋-轨道耦合与铁电序的演化和多铁序参量间彼此调控的规律,揭露磁电耦合机制。
在此基础上探讨具有可调控多重量子序的低维材料新体系。
3.创新性和特色:
1)利用原子加工、分子构造和团簇技术从原子尺度研究自旋彼此作用是本项目的特色之一。
2)研究自旋在碳基材料中的注入、输运与调控,探讨碳基自旋电子学器件,是国际上方才起步的研究热点之一。
3)多种低维材料的制备与自旋相关效应探讨是本项目的特色。
零维(原子、团簇、小分子)、一维(原子链、纳米线)、二维(薄膜、界面)及维度跨接(原子弦、纳米带、层状结构)
4)注重物理、化学、材料等多学科交叉,理论与实验相结合,以基础研究为主,兼顾功能材料和器件开发是本项目的特色。
4.取得重大冲破的可行性:
本项目的依托单位南京大学、中国科学技术大学和参加单位东南大学、山东大学拥有一批目前国际上先进的低维自旋相关材料制备、结构和成份表征和物性测量设备,项目组成员已经做出了一系列在国际上有必然阻碍的研究功效,积存了丰硕的研究体会,为本项目打下坚实的研究基础。
同时,在项目的研究方案设计中在突出自身优势的情形下,充分考虑了可行性、前沿性和互补性。
因此,完全具有取得重大冲破的可能。
四、年度打算
年度
研究内容
预期目标
第
一
年
1.利用超高真空分子束外延系统和多功能团簇束流系统,探索生长Fe、Co等磁性及非磁单原子(Pt,Cu),以及磁性团簇(如Co、Fe)和多元素混合磁性原子团簇(如CoPt、MnAu、SmFe等)的制备方法,实现原子识别,并探索不同元素原子加工的条件,初步研究其电学和磁学等物理性质;
2.通过超分子自组装方法构筑硫烯、有机膦酸等功能分子材料,初步研究材料结构与性能的相互关系;
3.改变制备条件和后退火条件,并采用纯化技术去除催化剂,得到纯净的碳纳米材料;
过渡族金属化合物、准一维/二维自旋体系、Fe基超导材料多晶样品的制备方法;用浮区熔融法制备高质量单晶样品;
5.基于第一性原理,初步建立理论模型,计算和模拟磁性单原子链和磁性单元素原子团簇的微结构和物理性质;。
6.计算不同绝缘氧化物界面、表面的结构、缺陷组态和稳定性,特别是SrTiO3、LaAlO3、DyScO3、PrCaMnO3、YBa2Cu3O7、BaMn8O16界面各种组态的电子结构和物理性能,利用不同的生长技术,控制生长条件,生长高质量的低维氧化物。
1.实现对Cu、Pt、Fe、Co等单原子的隧道谱表征及识别,摸索出构建各种原子链的原子加工条件;
2.制备出一系列结构明确的低维和高维分子功能材料,了解特定结构化合物的组装规律;。
3.得到具有不同形貌和结晶度的碳纳米材料,揭示出反应条件与材料组成、结构、形貌之间的关系;
4.获得高质量多晶、单晶样品的制备方法;掌握微结构调控体系有效维度的途径;获得体系物性与维度跨接的内在联系;
磁性原子链和磁性原子团簇中原子间耦合作用的理论模型,获得磁性单原子链和磁性单元素原子团簇的结构和物理性质及其与尺寸的相关性;
6.揭示低维氧化物的电子结构和物理性能。
第
二
年
1.利用原位扫描隧道仪的原子操纵功能,探索在Cu(111)、Cu(100)和Pt(111)等金属表面由磁性原子和非磁性原子排列而组成的原子链的制备方法,表征磁性-非磁性原子链的微结构特征,探索不同原子间的相互作用规律;
2.制备出几类高质量的单元素磁性团簇和混合磁性团簇,计算和模拟多元素混合的磁性团簇的微结构和物理性质及其与团簇尺寸的相关性;
3.研究分子中的超精细作用对自旋散射的影响;
4.深入研究不同形貌碳纳米材料的微观结构与性能,重点研究其磁性、自旋密度等物理性能与微结构之间的关系;
5.研究轨道态调制对金属绝缘体相变、磁相变等物理行为的影响;
6.研究不同组合的氧化物异质结构多层膜的生长,对其界面进行应变、应变分布的结构表征;
7.研究过渡金属如Ni,Fe,Co等与硫族元素如硫,硒、碲简单化合物的相结构及导电性或超导电性的机理,主要研究FeSe的相结构与自旋配对的机理。
磁性-非磁性原子链,提出相应的制备动力学和机理,建立在不同金属单晶衬底表面的磁性单原子链中原子间交换耦合的表征方法;
2.揭示单元素磁性团簇和混合磁性团簇的微结构特征和基本的电学、磁学等性质,并获得团簇尺寸与其微结构和磁学性质的相关性;
3.在对超精细作用的理解基础上,提出提高自旋扩散长度的方法;
4.了解不同微结构碳纳米材料的磁性和自旋密度以及与微结构之间的关系;
5.获得体系轨道态与体系金属绝缘体相变、磁相变等物理行为的关系;
6.获得氧化物异质结构中应变随深度分布的信息,并对异质结构界面形成机理提供参数;
FeSe等的相结构和自旋配对机理。
第
三
年
1.利用原位的自旋极化扫描隧道显微技术,研究在不同金属衬底表面的磁性单原子链中原子间的耦合,探索耦合的物理机制。
利用自旋极化扫描隧道显微技术研究在磁性原子与非磁原子组成的原子链中磁性原子间耦合的空间依赖关系和耦合机制;
2.实验探索各类原子团簇的结构和磁性随团簇尺寸的演变规律,获得团簇内原子间自旋与轨道以及自旋间的相互作用规律;
3.摸索制备铁磁/单分子/铁磁样品的方法;
4.研究具有不同螺旋结构和石墨化度的复合碳纳米材料的磁性、自旋密度,并探讨产物螺旋结构和石墨化度与磁性、自旋密度的关系;
5.研究外加电场、磁场、压力等因素与维度跨接的关系,发展外加条件调控体系有效维度的方法;通过对具有准一维/二维自旋结构体系的物性测量,研究体系中派尔斯相变对自旋的调制及其电、磁行为;探索Fe基超导材料中超导态与自旋密度波之间的关系。
在金属单晶表面磁性原子与非磁原子组成的单原子链中磁性原子间耦合的空间依赖关系和耦合机制;
2.获得原子团簇的结构和磁性随团簇尺寸的演变规律,获得团簇内原子间自旋与轨道以及自旋间的相互作用规律;
3.获得制备单分子自旋阀器件的方法;
4.确定影响磁性、自旋密度的因素,通过研究碳纳米材料的长度与磁性和自旋密度的关系,确定磁鄰近效应对磁性和自旋密度的影响程度;
5.掌握外加电场、磁场、压力等因素调控体系有效维度的途径;了解准一维/二维自旋结构体系中派尔斯相变对自旋的影响规律;了解Fe基超导体超导态与自旋密度波之间的关系;
第
四
年
1.利用原位的自旋极化扫描隧道显微技术,研究在CuN(100)等非金属衬底表面的磁性单原子链中原子间的耦合,探索耦合的物理机制。
利用自旋极化扫描隧道显微技术研究在非金属表面磁性原子与非磁原子组成的原子链中磁性原子间耦合的空间依赖关系和耦合机制。
探讨各向异性与磁耦合之间的关联;
2.对实验结果和理论计算结果进行比较和综合分析,深入探讨各类磁性原子链、原子团簇及其组装体系中的原子间耦合作用,探索调控这些体系自旋的途径和规律;。
3.通过对铁磁-分子界面调制,研究自旋在界面注入的机理;
4.对碳纳米材料的螺旋结构及石墨化度进行调控,并对其粉体样品进行压片和高压处理,研究碳纳米材料的自旋输运性质;
5.研究小分子晶体和高分子等中的OMAR特点以及有机特性的影响;
6.研究不同维度材料的自旋态的量子调控,通过调控各种参数,得到相变区全面的信息,获得维度跨接改变体系自旋等性质的证据;进一步研究不同物理环境下材料的有效维度与电荷、自旋和轨道有序的关系;
7.研究不同光场、温场、电场、磁场等对低维氧化物的调控作用,探讨在外场下的物理新效应,设计可能的相关器件。
1.获得在非金属单晶表面磁性原子与非磁原子组成的单原子链中磁性原子间耦合的空间依赖关系和耦合机制;
2.获得团簇组装体系的微结构与磁性的相关性,提出团簇组装体系中自旋调控的方法,阐述其中的基本规律和物理机制;
3.理解自旋注入的机理,提出提高自旋注入效率的方法;
4.实现对碳纳米材料的磁性及自旋密度的调控,深入了解由于高压处理后导致样品缺陷浓度增加而对其磁性的影响;并了解不同结构碳纳米材料的自旋输运性质;
5.试图给出有机独特MR的物理机制和提高MR的途径;
6.获得相变区全面的信息,了解维度跨接对体系自旋态的影响规律,全面理解不同物理环境下材料有效维度与电荷、自旋、轨道有序的关系;
7.设计电场调控、磁场调控的物理新器件,如电致开关器件等,对设计器件的性能进行检测和表征;
第
五
年
耦合机制与自旋调控规律,建立原子尺度人工微结构中的自旋调控方法,为自旋量子调控提供微观基础;
2.研究分子中金属离子和分子长度等对自旋散射的影响;
3.研究特定分子功能材料的光电磁调控途径;
4.分析和总结过渡族金属化合物中有效维度与体系物性的内在联系,建立维度跨接对体系自旋态的调控方法;揭示这类材料的本征物理规律和内涵;
5.对本项目研究进行全面的总结,完成结题工作。
1.从原子尺度上阐明低维自旋材料体系中的自旋耦合机制与自旋调控规律,建立原子尺度人工微结构中的自旋调控方法,为自旋量子调控提供微观基础;
2.深入理解分子中的自旋输运机制,并提出获得较高性能的分子自旋阀器件方案;
3.在若干功能分子体系中实现其光电磁性质的调控;
4.实现维度跨接对过渡族金属化合物自旋态的调控,揭示过渡族金属化合物中的本征物理规律和内涵;
5.完成本项目的全面总结和结题工作。