一章1.docx
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一章1
非线性光学
刘俊业编
2002年3月
内容提要
本讲义是编者给研究生讲授非线性光学课程讲义的基础上，结合近年来非线性光学最新研究成果而编写的。
主要讨论非线性光学的电极化率的经典、半经典理论,电极化率的性质,电磁波在非线性介质内的传播规律，以及由于电磁波与介质的非线性相互作用所引起的二阶、三阶的各种非线性光学现象及相干瞬态光学等与编者的非相干光时间延迟四波混频，累积受激光子回波等科研实践密切相关的一些内容。
力求从浅到深循序渐进。
全讲义共分九章，前二章为非线性光学的经典理论描述，第三－六章为非线性光学的量子力学描述。
第七－九章主要介绍非线性光学理论在四波混频及光子回波方面的应用。
编者水平有限，疏漏及错误之处在所难免，肯请使用者批评指正。
目录
引言1
第一章电极化率张量的经典描述
第一节电极化率的频率色散与空间色散6
第二节一维振子响应的经典理论11
第三节三维空间的非线性电极化强度18
第二章电极化率张量的性质
第一节真实性条件23
第二节本征对易对称性24
第三节完全对易对称性25
第四节空间对称性27
第五节几点说明27
第三章电极化率张量的量子力学描述
第一节量子力学的一些基本概念和结论30
第二节投影算符34
第三节密度算符及其运动方程35
第四节密度算符的迹38
第五节密度算符的微扰级数40
第四章电极化率张量公式的推导
第一节一阶电极化率张量公式的推导43
第二节二阶及r阶电极化率张量公式的推导46
第三节近独立分子体系的电极化率张量48
第四节电极化率张量元素的Feymman图表示法60
第五章电极化率张量的完全对易对称性
第一节各阶电极化率张量元素的完全对易对称性63
第二节完全对易对称性的若干物理结果65
第三节电极化率张量的时间反演对称性72
第六章有效电场电极化率76
第七章激光感应栅
第八章四波混频
第九章光子回波
非线性光学
引言
一、什么是非线性光学
激光出现以前的光学现象是线性光学现象。
在线性光学范围内，Maxwell方程组（MKS单位制）
▽×E＝－
B,
▽×H=
D+j,（1-1）
▽·D=ρ,
▽·H=0
这是一组线性的微分方程组，只包括场强矢量E的一次项。
因此，当单一频率的辐射入射到非吸收的透明介质时，除Raman散射外，其频率是不会发生变化的。
如果不同频率的光同时入射到介质时，它们彼此之间不会产生耦合而产生新的频率。
激光出现以后，介质在强度高、单色性和相干性好的激光作用下产生的电极化强度（Polarisation）P与入射场强E的关系，不是简单的线性关系，还含有非线性项，
P＝
＝
（1-2）
是一阶电极化率（Susceptibility）,为二阶张量；
是二阶电极化率,为三阶张量；
是三阶电极化率,为四阶张量；
描述介质非线性性质的光学叫非线性光学。
二、非线性光学的发展概况
1961年P.A.Franken实验－红宝石激光器的二次谐波（倍频效应）
N．Bloembergen理论
非线性光学发展的三个阶段：
1.六十年代：
高功率激光器与介电晶体、气体和液体相互作用。
参数波混频，受激Raman散射，自聚焦。
2.七十年代：
可调谐染料激光器，和、差频，CoherentAnti-StokesRamanScattering（CARS）.锁模激光器产生的亚纳秒脉冲促进了时间分辨非线性光谱学和相干瞬态光谱学的发展。
中期和后期，光纤通信的发明引起人们对非线性光学的更大兴趣。
3.八十年代和九十初:
通过超快光电相互作用和激光束对信号的高平行控制性质实现了光信息的处理和存储。
探索新材料的性质，如MGW，光纤波导有机聚合物和光折变材料等。
在对信号处理的研究发现了一些新的效应如光双稳，相共轭和光孤子等。
非线性光学现象的主要种类：
1）在线性介质中传播的各光波间相互耦合而呈现的倍频、和频、差频及混频等现象；
2）介质在光场作用下由于折射率的变化而引起光束的自聚焦、光束自陷及光双稳和感应光栅等现象；
3）当共振介质在超短脉冲作用下，将产生的光学章动，自由感应衰减和光子回波等相干瞬态等现象。
三、本课程主要内容
1.非线性电极化率的经典、半经典理论,以及电极化率的性质。
2.电磁波在非线性介质内的传播规律，以及由于电磁波与介质的非线性相互作用所引起的二阶、三阶的各种非线性光学现象。
3.介绍非线性光学相位共轭的理论、技术和潜在应用。
4.相干瞬态光学。
四、主要参考书
1．P.ButcherandD.Cotter,TheElementsofNonlinearOptics,Cambridge,1991.
2.沈元壤，非线性光学原理，科学出版社，199。
3.过巳吉，非线性光学，西北电讯工程学院出版社，1986。
4．费浩生，非线性光学，高等教育出版社，1990。
第一章电极化率张量的经典描述
主要内容：
1．从经典振子模型导出各阶电极化率的表示式
2．介绍电极化率
的性质（真实性条件，本征对易对称性和完全对易对称性）
3．晶体的空间对称性对
的限制
§1.1电极化率的频率色散与空间色散
1.频率色散
电磁辐射在任何介质中的传播规律由（1.1-1）Maxwell方程组描述。
而任何形式电磁场均可按Fourier形式展开。
在线性光学范围内，这些Fourier分量之间没有相互作用。
因此只需讨论其中某个频率分量的场在传播中随时间变化的规律即可。
如果某个频率分量的电磁辐射的电场强度为
E=E0
（1.1-1）
写成复振幅形式
E=E（ω）exp（-iωt）+E*（ω）exp（iωt）（1.1-2）
E（ω）=E0exp（-iф）/2,是实振幅。
E0与E（ω）有关的几个物理量为
D（ω）=ε（ω）·E（ω）
B（ω）=μ（ω）·H（ω）
j（ω）=σ（ω）·E（ω）
P
（1）（ω）=ε0
（ω）·E（ω）
（1.1-3）
式中ε（ω），μ（ω），σ（ω）分别为介电，导磁率和电导率张量。
对（1.1-3）式中的
与频率的关系叫做频率色散。
（1.1-3）式的分量形式为
（1.1-4）
写成矩阵形式
（1.1-5）
在MKS制中
无量纲
m/V
（m/V）2
2.因果性原理
在这里我们将说明频率色散
（ω）乃是物理学中因果原理的一个必然结果。
一般地讲线性电极化强度P（t）与产生极化的电场的历史有关。
对于非色散介质或场的包络变化足够慢t时刻介质中所感应的电极化强度P（t）才只与瞬时场E（t）有关，这种情况叫绝热极限。
设t以前任意时刻场为E（τ）,在时间间隔（t-τ）以后对P（t）的贡献为dP（t）
dP
（1）（t）=ε0R（t-τ）E（τ）dτ（1.1-6）
因子R（t-τ）称为介质的线性电极化强度P（t）的响应函数。
则t时刻的线性电极化强度为
P
（1）（t）=
（1.1-7）
考虑到矢量性
P
（1）（t）=
R
（1）（t-τ）·E（τ）dτ（1.1-8）
式中R
（1）（t-τ）为一二阶张量。
令（t-τ）＝tˊ
R（t-τ）·E（τ）dτ=-
R
（1）（τˊ）·E（t-τˊ）dτˊ
用τ＝τˊ替换，则上式变为
P
（1）（t）=
R
（1）（τ）·E（t-τ）dτ（1.1-9）
即在介质中，t时刻所感应的电极化强度P
（1）（t）由以前各时刻t-τ（τ>0）时的场振幅所确定。
式（1.11）所表达的就是电极化强度与场强间的因果性条件数学表达式。
因为电场E（t）是实函数，响应函数R（τ）必须是实函数才能保证P
（1）（t）也是实函数。
这个条件就是所谓的真实性条件。
取P
（1）（t）和E（t）的Fourier变换
E（t）=
E（ω）exp（-ιωt）dω（1.1-10）
P
（1）（t）=
P
（1）（ω）exp（-ιωt）dω（1.1-11）
将它们代入（1.1-9）,有
P
（1）（ω）exp（-ιωt）dω=
R
（1）（τ）dτ·
E（ω）exp[-ιω（t-τ）]dω
=
R
（1）（τ）exp（ιωτ）dτ·E（ω）exp[-ιωt）]dω
比较上式两边，所以
P
（1）（ω）=[
R
（1）（τ）exp（ιωτ）dτ]·E（ω）
=P
（1）（ω）=ε0
（ω）·E（ω）（1.1-12）
式中
（ω）=
R
（1）（τ）exp（ιωτ）dτ（1.1-13）
由此可见，（1.15）式来自（1.8）式。
这就说明
（ω）是频率的函数乃是因果性原理的直接结果。
再由（1.15），如果频率ω是复数，即ω=ω0+ιω1,则当ω1>0时，在复数频率平面的上半个平面内就有
（ω）=
R
（1）（τ）exp（ιω0τ－ω1τ）dτ（1.1-14）
式中被积函数含有指数衰减因子exp（-ω1τ）,因而积分（1.16）式是收敛的。
这样，在上半个复数频率平面内，
（ω）是一个解析函数。
3.克莱莫－克朗尼（Kramers-Kronig）关系
线性电极化率
（ω）是一个复数，其实部与虚部之间的关系叫做色散关系，由所谓Kramers-Kronig关系给出
（1.1-15）
（ω）=（1/π）P.V.
（1.1-16）
（ω）=（1/π）P.V.
（1.1-17）
式中P.V.叫做柯西主值积分
P.V.
=
如果电极化率
（ω）满足所谓交叉对称关系
（ω）＝
（－ω）（1.1-18）
则有
（ω）=
（-ω）（1.1-19）
（ω）=-
（-ω）（1.1-20）
即
（ω）是ω的偶函数，
（ω）是ω的奇函数。
这时（1.18）和（1.19）式分别变为
（ω）=（1/π）P.V.
（1.1-21）
（ω）=（1/π）P.V.
（1.1-22）
由
（ω）的色散关系可知，只要知道电极化率实部或虚部的任何一个，那么通过色散关系便可求另一个，从而获得电极化的全部知识。
4.空间色散
除了频率色散外，还与波矢k有关，例如旋光效应，这种
与波矢k的依赖关系叫做
的空间色散。
此时的电极化率张量表示为
（ω，k）。
在光频情况下，λ光>>re,a晶格，因此在大多数情况下不考虑
（ω，k）对波矢的依赖关系。
但在下面两种情况空间色散变得重要：
1.效应虽小，但由于它的存在所引起的现象却是唯一的，如电磁辐射沿某些各向异性介质的光轴传播时所表现的旋光现象，而其它光学现象不存在。
2.效应十分大。
大到可以和其它光学现象相竞争，例如，在反常色散区域内折射率可以变得很大，而大的折射率意味着在介质中传播的波长很短。
这时，在原子范围内的场就不能看作恒量，即要考虑到与场的空间变换率关系。
产生空间色散的原因：
是由于在介质内给定点的电极化强度不仅与该点的场强有关，而且与邻近点的场强有关，即与场的空间导数有关，这就导致介电张量以及电极化率张量与波矢有关。
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