co2吸附材料的制备及评价本科毕设论文.docx
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co2吸附材料的制备及评价本科毕设论文
密级
公开
学号
毕业设计（论文）
CO2吸附材料的制备及评价
毕业设计（论文）原创性声明和使用授权说明
原创性声明
本人郑重承诺：
所呈交的毕业设计（论文），是我个人在指导教师的指导下进行的研究工作及取得的成果。
尽我所知，除文中特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人或组织已经发表或公布过的研究成果，也不包含我为获得及其它教育机构的学位或学历而使用过的材料。
对本研究提供过帮助和做出过贡献的个人或集体，均已在文中作了明确的说明并表示了谢意。
作者签名：
日 期：
指导教师签名：
日 期：
使用授权说明
本人完全了解大学关于收集、保存、使用毕业设计（论文）的规定，即：
按照学校要求提交毕业设计（论文）的印刷本和电子版本；学校有权保存毕业设计（论文）的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在不以赢利为目的前提下，学校可以公布论文的部分或全部内容。
作者签名：
日 期：
学位论文原创性声明
本人郑重声明：
所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。
除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。
对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。
本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。
作者签名：
日期：
年月日
学位论文版权使用授权书
本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。
本人授权 大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。
涉密论文按学校规定处理。
作者签名：
日期：
年月日
导师签名：
日期：
年月日
指导教师评阅书
指导教师评价：
一、撰写（设计）过程
1、学生在论文（设计）过程中的治学态度、工作精神
□优□良□中□及格□不及格
2、学生掌握专业知识、技能的扎实程度
□优□良□中□及格□不及格
3、学生综合运用所学知识和专业技能分析和解决问题的能力
□优□良□中□及格□不及格
4、研究方法的科学性；技术线路的可行性；设计方案的合理性
□优□良□中□及格□不及格
5、完成毕业论文（设计）期间的出勤情况
□优□良□中□及格□不及格
二、论文（设计）质量
1、论文（设计）的整体结构是否符合撰写规范？
□优□良□中□及格□不及格
2、是否完成指定的论文（设计）任务（包括装订及附件）？
□优□良□中□及格□不及格
三、论文（设计）水平
1、论文（设计）的理论意义或对解决实际问题的指导意义
□优□良□中□及格□不及格
2、论文的观念是否有新意？
设计是否有创意？
□优□良□中□及格□不及格
3、论文（设计说明书）所体现的整体水平
□优□良□中□及格□不及格
建议成绩：
□优□良□中□及格□不及格
（在所选等级前的□内画“√”）
指导教师：
（签名）单位：
（盖章）
年月日
评阅教师评阅书
评阅教师评价：
一、论文（设计）质量
1、论文（设计）的整体结构是否符合撰写规范？
□优□良□中□及格□不及格
2、是否完成指定的论文（设计）任务（包括装订及附件）？
□优□良□中□及格□不及格
二、论文（设计）水平
1、论文（设计）的理论意义或对解决实际问题的指导意义
□优□良□中□及格□不及格
2、论文的观念是否有新意？
设计是否有创意？
□优□良□中□及格□不及格
3、论文（设计说明书）所体现的整体水平
□优□良□中□及格□不及格
建议成绩：
□优□良□中□及格□不及格
（在所选等级前的□内画“√”）
评阅教师：
（签名）单位：
（盖章）
年月日
教研室（或答辩小组）及教学系意见
教研室（或答辩小组）评价：
一、答辩过程
1、毕业论文（设计）的基本要点和见解的叙述情况
□优□良□中□及格□不及格
2、对答辩问题的反应、理解、表达情况
□优□良□中□及格□不及格
3、学生答辩过程中的精神状态
□优□良□中□及格□不及格
二、论文（设计）质量
1、论文（设计）的整体结构是否符合撰写规范？
□优□良□中□及格□不及格
2、是否完成指定的论文（设计）任务（包括装订及附件）？
□优□良□中□及格□不及格
三、论文（设计）水平
1、论文（设计）的理论意义或对解决实际问题的指导意义
□优□良□中□及格□不及格
2、论文的观念是否有新意？
设计是否有创意？
□优□良□中□及格□不及格
3、论文（设计说明书）所体现的整体水平
□优□良□中□及格□不及格
评定成绩：
□优□良□中□及格□不及格
（在所选等级前的□内画“√”）
教研室主任（或答辩小组组长）：
（签名）
年月日
教学系意见：
系主任：
（签名）
年月日
北京石油化工学院
毕业设计（论文）任务书
学院（系、部）机械工程学院专业环境工程班级环06-2
学生姓名指导教师/职称
1.毕业设计（论文）题目
CO2吸附材料的制备及评价
2.任务起止日期：
2010年3月1日至2010年6月19日
3.毕业设计（论文）的主要内容与要求
（含课题简介、任务与要求、预期培养目标、原始数据及应提交的成果）
课题简介：
CO2排放所引起的温室效应已经得到国际社会的广泛重视，吸附法处理CO2是一种常见的处理方法，研制开发一种吸附容量大、易于再生的吸附剂是吸附法得到广泛推广的一个重要因素。
本课题的主要任务是在查阅文献的基础上，制备系列水滑石吸附剂，对吸附剂进行结构表征，并使用TG技术就其吸脱附性能进行评价；同时使用原位红外（situ-IR）简要分析其吸脱附机理。
通过实验研究可提高学生综合运用所学知识的能力，培养学生的独立思考和解决问题的能力，提高学生的综合能力、科研水平和创新意识。
任务与要求：
1.制备不同配比系列水滑石衍生物并进行表征分析；
2.通过TG技术，对系列水滑石衍生物的CO2吸附性能和再生性能进行评价；
3.借助situ-IR对系列水滑石衍生物的吸附机理和脱附机理进行初步分析。
应提交的成果：
1.检索资料：
中文文献不少于12篇，英文文献不少于4篇；
2.开题报告或文献综述；
3.英文文献原件及其翻译后的文件；
4.吸脱附性能试验结果和机理分析试验结果；
5.毕业设计论文。
4.主要参考文献
（1）有关温室效应方面的书籍和文献；
（2）有关催化剂表征和仪器分析方面的书籍和文献；
（3）有关CO2吸附剂方面的研究文献。
5.进度计划及指导安排
第1周校内外文献查阅，撰写文献综述；
第2周翻译与本题目有关英文资料，撰写开题报告；
第3周学习TG和FT-IR仪器的使用和操作；
第4-5周水滑石系列吸附剂的制备和表征分析；
第6-9周系列吸附剂的CO2吸附性能和再生性能评价试验；
第10-12周使用situ-IR技术对吸附和再生机理进行测试，并根据文献，分析推导反应机理；
第13周整理实验数据，补充实验；
第14周撰写论文；
第15周整理资料，根据指导教师意见修改论文；根据评阅教师意见，进一步修改论文，制作幻灯片，准备答辩；
第16周答辩。
任务书审定日期年月日系（教研室）主任（签字）
任务书批准日期年月日教学院（系、部）院长（签字）
任务书下达日期年月日指导教师（签字）
计划完成任务日期年月日学生（签字）
摘要
采用共沉淀法，制备不同xCo-MgAl（[Co2++Mg2+]/Al3+=3.0，x=0、0.5、1.0、1.5、2.0、2.5、3.0）系列水滑石前驱物及其相应衍生复合氧化物，和1.5A-1.5MgAl（A=Ca、Zn、Cu、Ni、Ba、Ce、Sr）水滑石前躯体及其相应的衍生复合氧化物，用于低温（60℃）CO2吸附材料的研究。
利用TG技术对吸附剂的性能进行评价，采用X射线衍射、傅里叶原位红外光谱等表征手段对吸附剂进行结构分析。
选取合适的复合氧化物，通过浸渍法负载钾离子对吸附剂进行表面改性，研究钾离子负载对吸附性能的影响。
通过复合氧化物上CO2吸附态的红外光谱对其吸附机理做初步的研究。
实验结果表明除了含Ce样品外，所有水滑石前驱物样品均能形成水滑石层状结构，经850℃焙烧4h后形成了以尖晶石（CoAl2O4）为主相的复合氧化物；在低温条件下，二元水滑石的吸附性能优于三元水滑石；在所制备的样品中，3.0MgAl-HTLs的吸附能力最大，达到1.29wt%；负载钾离子对于复合氧化物的吸附性能有显著的提升；低温吸附主要以物理吸附为主要形式。
关键词：
水滑石，复合氧化物，吸附剂，CO2
Abstract
AseriesofCo-Mg/Alhydrotalcite-likecompoundswith（Co2++Mg2+）/Al3+molarratiofixedat3.0wherexwassetat0.0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,and3.0（denotedasxCoCuAl-HTLs）andaseriesof1.5A-1.5Mg/Al（A=Ca、Zn、Cu、Ni、Ba、Ce、Sr）hydrotalcite-likecompounds（denotedasA-MaAl-HTLs）weresynthesizedbytheconstant-pHco-precipitationmethod.As-preparedHTLswerecalcinedat850℃for4hourstoderivecorrespondingxCoMgAlandAMgAlmixedoxides,namedasxCoCuAlOandAMgAlOrespectively,whichwereusedtostudytheperformanceofCO2adsorptionmaterialsatalowtemperature（60℃）.TGtechniqueswereusedtoevaluatetheperformanceofadsorbents.XRDandFT-IRtechniqueswereusedtoanalysethecrystalstructureofprecursorsandderivedmixedoxides.Thenweselectedappropriateadsorbentsandloadedpotassiumiononthoseabsorbentsforsuperficialmodificationthroughtheimpregnationmethodtostudytheinfluenceonperformanceofadsorbents.WemadeaprimaryanalysisofCO2adsorptionmechanismonmixedoxidesabsorbentbyin-situIRspectra.
ResultsindicatethatallsamplescouldformhydrotalciteswithlayerstructuresexceptCe-containedsample.Spinel（CoAl2O4）wasthemainphaseinthecorrespondingderivedmixedoxideswithcalcinationat850℃for4h.Theadsroptioncapacityofhydrotalcite-likecompoundswithtwometalcomponentsishigherthanthatofhydrotalcite-likecompoundswiththreemetalcomponentsinlowtemperaturecondition.Amongallofsamples,3.0MgAl-HTLshasthebestabsorptionperformancewhichreaches1.29wt%.Potassiumloadedonmixedoxidesmakeanobviousimprovementonabsorptioncapability.themodeofPhysicaladsorptionisthemajorityinlow-temperaturecircumstance.
Keywords:
hydrotalcite-likecompounds,mixedoxides,adsorbent,CO2
目录
摘要I
AbstractII
目录III
第一章前言1
1.1引言1
1.2研究CO2吸附剂的意义3
1.3当前主要CO2吸附材料的介绍4
1.3.1吸附剂和吸附作用4
1.3.2活性炭类吸附剂4
1.3.3沸石分子筛6
1.3.4活性氧化铝6
1.3.5黏土6
1.3.6介孔二氧化硅吸附剂7
1.3.7水滑石类化合物（LDHs）8
1.4本课题的研究重点11
第二章实验部分12
2.1实验药品和仪器12
2.1.1实验药品12
2.1.2实验仪器12
2.2水滑石及其生复合氧化物的制备13
2.2.1制备方法13
2.3吸附剂的表征分析方法13
2.3.1X射线衍射技术（XRD）13
2.3.2傅立叶红外光谱分析（FT-IR）14
2.3.3热重分析技术（TGA）14
2.4吸附剂性能的评价方法14
2.4.1水滑石前躯体及其衍生复合氧化物的对CO2吸脱性能测试14
2.4.2吸附剂的表面改性对吸附性能的影响15
2.4.3吸附效率的计算15
第三章实验结果与讨论16
3.1水滑石前躯体及其衍生氧化物的表征分析16
3.1.1XRD分析16
3.1.2FT-IR谱图分析与讨论19
3.1.3水滑石前躯体的热分解22
3.2水滑石前躯体及其衍生复合氧化物的吸附机理的探索23
3.3水滑石前躯体及其衍生复合氧化物吸脱附性能评价25
3.3.1Co/Mg-Al系列水滑石前躯体吸附性能分析25
3.3.2Co/Mg-Al系列水滑石衍生复合氧化物吸附性能分析26
3.3.31.5A-1.5MgAl水滑石前躯体的吸附性能评价28
3.3.41.5A-1.5MgAl水滑石衍生复合氧化物的吸附性能评价29
3.3.5脱附性能31
3.4钾离子对衍生复合氧化物吸附性能的影响31
3.4.1负载钾离子的衍生复合氧化物的红外谱图分析31
3.4.2负载钾离子的衍生复合氧化物的吸附态红外光谱分析32
3.4.3负载钾离子的衍生复合氧化物吸附性能的评价33
第四章结论与建议34
4.1结论34
4.2建议34
参考文献35
致谢37
声明38
第一章前言
1.1引言
全球气候变化已经成为被公认为人类迄今面临的最重大环境问题，也是21世纪人类面临的最复杂挑战之一。
已经引起各个国家和地区的政府，组织和人们广泛关注和重视。
为此，2009年12月7日-18日，192个国家的环境部长和其他官员们在哥本哈根召开联合国气候会议，就未来应对气候变化的全球行动签署新的协议，这是一次被喻为“拯救人类的最后一次机会”的会议，向全世界昭示气候变化的加剧已经危及到人类生存与发展，全球气候变化的危害性和积极预防的紧迫性让我们必须有所行动。
造成全球气候变化的主要原因是温室效应，又称“花房效应”，是大气保温效应的俗称。
大气能使太阳短波辐射到达地面，但地表向外放出的长波热辐射线却被大气吸收，这样就使地表与低层大气温度增高。
温室效应本是地球正常的活动，用来保证地球的生物不至于地球表面温度过低而无法生存。
但是自工业革命以来，人类向大气中排入长生命周期、吸热性强的温室气体逐年增加，大气的温室效应也随之增强。
是大气温度显著升高，对地球的理化环境造成的诸多不利的影响。
温室气体主要是二氧化碳、氯氟烃（CFC）、甲烷、低空臭氧、和氮氧化物等气体，其中CO2是最重要的人为温室气体，在1970年至2004年期间，CO2年排放量已经增加了大约80%，从210亿吨增加到380亿吨，在2004年已占到人为温室气体排放总量的77%。
在最近的一个十年期（1995-2004年），CO2当量排放的增加速率（每年9.2亿吨CO2当量）比前一个时期（1970-1994年）的排放速率（每年4.3亿吨CO2当量）高得多。
排入大气的CO2主要来自于人类的生产活动，化石燃料燃烧排放的大量CO2对全球变暖的贡献超过了60%。
据测算[1]，空气中的CO2浓度由工业革命前的280ppm上升到2005年的369ppm。
过去十年的CO2浓度年增长率（1995-2005）年平均值为每年1.9ppm，大于从直接和连续的大气观测开始以来（1960-2005年平均值：
每年1.4ppm）的浓度的年均增加值。
预计到2100年，空气中的CO2浓度将达到创纪录的550ppm。
由温室效应带来的全球气候变化给人类带来的危害是空前的，多方面的：
首先，全球气候变暖最直接的变化就是地球两极的温度上升，而且温度上升尤为明显，在过去的100年中，北极温度升高的速率几乎是全球平均速率的两倍。
导致两极的冰川加速融化，自1961年以来，全球平均海平面上升的平均速率为每年1.8毫米（1.3毫米至2.3毫米），而从1993年以来平均速率为每年3.1毫米（2.4毫米至3.8毫米），除了冰川、冰帽和极地冰盖的融化为海平面上升做出了贡献外，海洋热膨胀也是海平面上升的原因之一，自1961年以来的观测表明，全球海洋平均温度升高已延伸到至少3000米的深度，海洋已经并且正在吸收气候系统增加热量的80%以上。
自1993年以来，海洋热膨胀对海平面上升的预估贡献率占所预计的各贡献率之和的57%，而冰川和冰帽的贡献率则大约为28%，其余的贡献率则归因于极地冰盖，海平面的上升威胁着一些低海拔国家与地区的安全，最著名的例子就是旅游胜地马尔代夫深受海平面上升之害，已经着手准备举国迁移。
其次，全球气温变化直接影响全球的水循环，降水重新分布，尤其是中高纬度地区降水增加，对北半球较高纬度地区农业和林业管理的影响，如：
农作物春播提前，以及由于林火和虫害造成森林干扰体系变更。
而最近的变暖正在对陆地生物系统产生强烈的影响，包括如下的变化：
春季特有现象出现时间提前，如树木出叶，鸟类迁徙和产卵；动植物物种的地理分布朝两极和高海拔地区推移。
根据20世纪80年代初以来的卫星观测，在许多区域春季已出现植被“返青”提前的趋势，这与近期变暖而使生长季节延长有关。
对于海洋和淡水生物系统，不断升高的水温以及相关的冰盖、盐度、含氧量和环流变化其造成了不同程度的影响，这些变化包括：
范围推移以及高纬度海洋中藻类、浮游生物和鱼类的大量繁殖；高纬度和高山湖泊中藻类和浮游动物的大量繁殖；河流中鱼类的活动范围变化和提早洄游。
这些影响结果归结在一起，就是全球气候变暖影响和破坏了生物链、食物链，导致生态环境遭到破坏，生物生活习性被迫发生改变，最终导致生物物种的灭绝，生物多样性锐减，最终导致自然生态系统的崩溃。
最后，全球气候变暖对于人类的生存也造成了很恶劣的影响，全球变暖直接导致部分地区夏天出现超高温，使得欧洲与热浪相关的死亡率急速上升，心脏病及引发的各种呼吸系统疾病发病率也呈上升趋势，某些地区的传染病传播媒介的变化，导致对一些地区传染病的暴发无法及时防控，此外，北半球中高纬度地区引起的季节性花粉过敏提早开始并呈增加趋势。
这些不利的影响每年都会夺去很多人的生命，其中又以新生儿和老人的危险性最大。
另外，全球气候变化导致臭氧浓度增加，低空中的臭氧是非常危险的污染物，会破坏人的肺部组织，引发哮喘或其他肺病。
气温的上升还使得局部地区人类的传承了几千年的生活方式被迫发生改变，如对北极地区人类冰雪上的狩猎和旅行活动的影响，以及对低海拔高山地区的某些人类活动（如山地运动）的造成影响。
除此之外，有些地区极端天气气候事件出现的频率与强度增加，海岸带湿地和红树林的丧失使许多地区海岸带洪水造成的损失增加。
为了防止CO2的继续过量的排放，避免温室效应进一步加剧，世界各国政府，组织和院校做了大量的探索和研究工作，当前公认的主要解决方法有两个方向，一个是清洁能源的开发，可以做到CO2零排放，从根本上解决温室气体过量排放对环境的影响。
另一个方面是考虑到当今世界仍然是以化石燃料为主要能源，CO2的排放还不可避免，由此产生了这样的一个思路，可以通过某种途径将CO2收集起来，储存到地下煤层、废弃的油井、海底，或者将收集到的CO2用于化工生产和食品生产，可以产生可观的经济效益，也可用来强化采油以提高油井的出油率。
这些减少CO2排放的途径，受到了世界上许多政府、组织和院校的关注与支持。
1.2研究CO2吸附剂的意义
对于通过何种方式将气态的CO2高效地“捕捉”住是研究的主要方向。
关键是在于找到吸附效率高，可再生的环境友好型CO2吸附材料，大量的人力物力都入到了这方面的科技创新。
目前，虽然已经找到了很多有利用价值的CO2吸附材料，并在CO2吸附捕捉方面取得了一定的进展，但是这些材料都还存在不经如人意的地方，如吸附效率还有待提高，尤其是对于低浓度的CO2，现有的吸附材料吸附效率还比较低，其次无机吸附材料受温度的影响较大，吸附剂制备和使用的成本高也是阻碍其发展的因素之一，这些问题都还有存在进一步的研究。
我国作为世界上最大的CO2的排放国，但是作为一个责任的大国，在刚刚结束的哥本哈根召开联合国气候会议上，我国明确对外宣布到2020年GDP的CO2排放强度下降40%~45%，减排压力很大。
我们希望在保持经济快速，稳定发展的同时，还必须兼顾CO2的减排目标。
很明显仅仅从减少能源消耗，来减少碳排放是不明智的，也是不合理的。
那将会牺牲我们的当前良好的经济发展形势。
CO2捕捉被公认为是有效解决这一问题的合理途径。
因此，加大CO2吸附材料的研制，对CO2的吸附机理深入探索，对CO2吸附材料做出的科学全面的评价是完善吸附剂的必经之路。
同时能够促进我国低碳经济的发展。
因此
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