X射线相称成像发展综述.docx

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X射线相称成像发展综述

X射线相位衬度成像调研

I．概述：

传统的X射线成像技术原理是根据物体对X射线的吸收衰减特性而成像的。

对于传统的X射线成像技术而言，通常要求待测物体与周围环境以及物体中不同吸收部位之间的对X射线的吸收系数有比较明显的差异。

因此X射线吸收成像对由金属等重物质构成的物体检测时效果比较显著，而当检测以C、H、O等轻元素为主要构成的物质时，如生物软组织样本，由于它们对X射线吸收很少，不同生物组织之间吸收系数差别也小，导致传统X射线成像对这些样本进行无损检测时无法提供足够的衬度，限制了X射线成像在医学、生物学以及材料学等领域的应用和发展。

而X射线相位衬度成像正是一项可以改变这一局面的技术，它通过直接或间接探测X射线穿过待测样品后的相位信息来形成衬度图像。

这种技术能将可检测物质的范围扩展到弱吸收的轻元素物质，并把X射线成像的空间分辨率提高到微米乃至纳米量级。

首先提出相位成像方法的是荷兰罗宁根大学的FritsZernike。

1953年，他成功地将相位衬度概念引入光学显微镜（可见光波段），清晰地观测了软组织样品。

他也因为这个方面的突出贡献被授予了该年的诺贝尔物理学奖。

1965年，V.Bonse和M.Hart成功研制出了X射线晶体干涉仪，成为了相衬成像研究的重要基础。

在F.Zernike工作的启发下，人们开始着手于X波段相称成像的研究。

但是早起的X光管亮度较低，X射线晶体干涉仪对于环境的稳定性要求较高，不但拍摄一幅图像需要很长的曝光时间，而且实现比较困难。

所以直到上个世纪90年代中期，随着高亮度、能量可调、方向性好的同步辐射光源的大力发展，对于X射线相称成像的系统研究才真正开始。

1994年，日本的A.Momose实验小组利用干涉法进行了早期的相称成像实验，获得了大量生物切片、活体组织的相称图像。

1995年，澳大利亚的CSRIO研究中心利用衍射增强法获得了树叶、昆虫的相称图像。

同时，A.Snigirev和他的同事提出了单色同轴相位衬度成像模型，并在ESRF成功实现。

1996年，W.S.Wilkins在Nature上发表了多波长硬X射线相位衬度成像论文。

同年，K.A.Nugent在Phys.Rev.Lett,上发表了相位提取的理论文章。

而在以后的时间内至今，在这一领域有大量的理论、实验成果不断涌现。

这一切都标志着X射线相位成像开始得到广泛深入研究，并在努力走向实际应用。

而在我国，2002年，北京同步辐射中心形貌成像组朱佩平教授为代表的众多科研小组以北京同步辐射光源为主要实验平台开展了大量的工作，在相衬成像理论和实验上取得了重大进展。

2005年开始在传统干涉仪上众多研究小组利用光栅进行了相称成像实验并获得了重要成果。

II．X射线相称成像主要实现方法简介：

到目前为止，人们已经发展了多种实现X射线相称成像的方法，主要可以分为以下五类：

1）类Zernike相称成像法；2）干涉成像3）衍射增强成像4）类同轴相称成像法；5）光栅相称成像法。

1.类Zernike相称成像法：

类Zernike相衬法是应用Zernike相称机制的一种X射线显微相衬成像方法。

Zernike指出，在普通显微镜成像时，衍射光之所以观察不到是因为它与强本底之间存在π/2的相位差，如果能够在物体成像的频域面加上移像板，改变直射光与弱衍射光之间的这种相位正交关系，同时适当衰减直射光强度，那么这两项间就会更直接的叠加发生干涉，产生可观测的强度变化。

这种相称成像光路示意图如图1所示。

图1Zernike相衬成像光路示意图

这种方法对于可见光波段容易实现，可是对于X射线，聚焦是一个大问题。

由于各种材料的折射率都近似等于1，一般的光学折射元件无法用来聚焦X射线。

不过，人们发展了通过波带片利用X射线衍射特性聚焦X射线的方法，并实现了基于波带片的X射线类Zernike显微相称方法，其光路示意图如图2所示。

在基于波带片的X射线显微成像系统中，波带片的作用基本可以理解为光学透镜在可见光显微镜中的作用。

会聚波带片用于X射线聚焦和色散补偿，通常为了尽可能多的会聚X射线，一般会聚波带片直径较大为毫米量级。

成像波带片用作X射线显微镜的物镜进行成像或形成微束，为了提高空间分辨率，成像波带片一般比较小，在百微米量级。

波带片分辨率主要由其外带宽度决定，可估算为drn（rn为波带片外环宽度）。

目前的波带片分辨率也就可达几十nm量级。

但是在仪器理想情况下，理论的分辨极限是由衍射极限决定的，所以随着光刻技术的发展，X射线显微技术的分辨率还有进一步提升空间。

目前，世界各地的科研小组针对X射线显微成像开展了很多研究，取得了令人欣喜的结果。

2004年，美国的C.A.Larabell等人应用软X光水窗波段的波带片显微成像系统对酵母细胞进行了研究，取得了很好的实验结果。

2005年，W,Chao等人在ALS上利用波带片成像系统在软X光波段实现了优于15nm的空间分辨率。

2008年，P.Pianetta、S.Brennan和J.C.Andrews在SLAC实现了空间分辨率约50nm的硬X射线波带片成像。

随后，Y.Chu等人在APS实现了分辨率高达40nm的硬X射线波带片成像。

而美国的Xradia公司已经开发了相应的商用产品，其与北京同步辐射实验室共同开发研制的新一代真空低温系统的硬X射线波带片显微成像系统分辨率接近30nm。

图2X射线显微光路示意图

基于波带片的X射线显微成像技术将空间分辨率推进到几十纳米量级，对于生命科学、材料科学和表面科学研究有重要意义。

但其利用的是Zernike相称成像机制，相比于后面四种方法，其结果是一个半定量结果，未能给出波阵面的完全定量恢复。

对于适用于这个体系的定量波阵面恢复方案和算法还有待进一步研究。

除了波带片以外，A.Snigirev等人还提出了利用复合折射透镜（CompoundRefractiveLens，CRL）来聚焦X射线的方法（示意图如图3所示），并于2003年给出了这种透镜聚焦的理论解释，并指出这种透镜具有可见光透镜的一些性质，且可以聚焦硬X射线。

2001年，Y.Kohmura等人将CRL技术用于相称成像实验（光路如图4所示），并使该系统分辨率达到μm的亚微米量级空间分辨率。

不过，相比于波带片方法，CRL技术显然还处于进一步研发阶段，离实际应用还有一定距离。

图3CRL结构示意图

图4CRL用于相衬成像光路示意图

2.干涉成像法：

干涉成像法（Interferometry）直接测量X射线透过样品的相位变化ϕ（x）。

可以这样简单理解干涉成像法，有两束相干光，它们满足干涉条件，那么这两束光重叠的位置会产生干涉条纹。

而如果在这两束相干光的其中一路光路上存在一个相位物体，那么由于这路光经过相位物体时相位发生了改变，它们的干涉条纹会发射畸变，这种畸变必然包含了物体引起相位变化的信息。

如果人们可以设计一个合理的光路实现这种干涉，那么也就可以从畸变的干涉图样中推导出相位物体的与光波相位有关的物理参数的分布了。

图5A.MomoseX射线干涉仪相衬成像法装置示意图

上述原理在X射线相衬成像中的实践最早是由A.Momose在1995年利用X射线干涉仪完成的，装置示意图如图5所示。

他们利用同步辐射光源作为X射线源，X射线干涉仪是利用一整块完美晶体，从中间切掉两条，形成三片很薄但基部仍连在一起的LLL结构，这样的干涉仪能保证很高的准直度和稳定性，获得较好的干涉条纹。

三块晶体中的第一块作为分束器（BeamSplitter）用于将经过单色仪的X射线分成两束，一束经过样品，另一束作为参考波，在满足Bragg条件时，两束光强度相同。

第二块晶体（TransmissionMirror）用于将两束X光重新合束，而在合束前，非参考波的光路上放置样品，这样由于非参考波相位变化，两束光在分析晶体处形成的干涉条纹将发生畸变。

如果没有第三块晶体，两束光合束后得到的干涉条纹周期几乎为晶体的晶面周期，而一般晶体的周期很小，一般的探测器根本无法分辨，所以需要在两束光相交的平面上放置第三块晶体作为分析晶体（AnalyzerCrystal），从而在分析晶体后形成周期较大的Moiré条纹，利于被探测器探测。

A.Momose利用这种结构的干涉仪获得了空间分辨率约40μm的相称像，而后又将这种干涉仪同CT技术结合获得了物体内相位分布信息的三维数据，成功看到了动物细胞中的癌变组织，并将其成果发表在了NatureMedicine中。

不过利用上述单个晶体制成的X射线干涉仪确实保证了系统的稳定性，但是一块晶体尺寸毕竟有限，这就大大限制了干涉仪的大小，同时限制了探测的视场范围。

在A.Momose的最初实验中，只能获得约3cm×3cm的视场范围，这对于实际应用是远远不够的。

此后分别于1999年和2002年，A.Momose等人又提出了两种对于X射线干涉仪进行改进以扩大视场的研究成果，它们的装置示意图分别见图6、图7。

图6所示干涉仪由两个独立晶体构成，两块晶体之间的线性位移并不影响干涉场。

只要每块晶体的晶向和大小满足合适的几何布局就可以产生干涉。

但是这种结构需要两块晶体的平行度够高，所以他们采用了计算机辅助控制方法控制晶体平行；同时为了保证晶向足够一致，两块晶体从同一块晶体切割而来。

由于这种结构调试太困难，他们又给出了图7所示的另一种方案，中间的一块晶体兼具分束晶体和分析晶体的作用，另外两块晶体作为反射镜用。

入射X射线经中间的晶体分为两束，两束分别由两块晶体反射回中间晶体，再由中间晶体将两束光混合在一起。

这种结构对于晶向要求较低，调试容易些。

通过改进，他们最终将干涉法的视场范围提高到了25cm×20cm。

图6分离式X射线晶体干涉仪

（1）图7分离式X射线晶体干涉仪

（2）

干涉相衬成像法的优点是灵敏度很高，可以探测样品内部很微小的信息，如晶体受热形变、晶体内部缺陷等。

但是它也有明显的不足，首先，由于X射线的波长很短，比可见光小约3个量级，因此这种方法对于晶体布局精度及机械稳定性有着比较苛刻的要求。

其次，这种方法要求入射光有足够高的时间和横向空间相干性，这样才能保证得到清晰的干涉条纹。

为了满足时间相干性的要求，需要使用单色仪得到足够好的（如能量分辨率为10-4的）准单色光。

而当光源空间相干性达不到要求时，在光源前放置一个针孔是有必要的，而这些措施都会筛选掉不少光子，所以这种方法对光源亮度有较高的要求，一般多使用同步辐射光源，而这点大大限制了这种方法的广泛应用。

同时，由于实际参与成像的光子数有限，该方法曝光时间较长，而且这期间一旦光程的波动超过成像的波长，干涉条纹的移动就会超出视野。

而且，当记录条纹的时间超过干涉条纹波动的时间，记录介质上的条纹也会消失，所以干涉法对于光源稳定性也有很高的要求。

为了减小波动对成像的影响，一般会采用傍轴光，但这会减小成像的视场。

采用这种物光和参考光干涉的方法很难走向实际应用。

3.衍射增强成像法：

衍射增强法（DiffractionEnhancedImaging,DEI）根据完整晶体的X射线衍射理论获取X射线经过样品相移的一阶导数信息ϕ’（x）。

衍射增强法最早是在1995年由DavisTJ等人和V.N.Ingal等人分别提出的。

这种技术随后又由DeanChapman等人做了进一步的扩展，他们在NSLS上实现了DEI系统，并通过信息提取算法得到了表观吸收图像和一阶相位信息图像（即折射角图像）。

Hirano等人与2003年在PhotonFactory上建立了使用双晶分析晶体的DEI装置，其得到的图像衬度比传统X射线成像方法提高了20倍。

此外，AlbertoBravin等人的研究小组以ESRF装置为基础平台将衍射增强成像法应用于高分辨的医用CT，同样基于ESRF装置还有许多的科研小组进行了相关的理论和实验研究；国内方面，基于BSRF为平台，中科院高能所朱佩平等人以及上海光机所高鸿奕等人在理论和实验两方面均