改性氧化塘土吸附剂对苯酚废水的吸附效果的研究.docx

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改性氧化塘土吸附剂对苯酚废水的吸附效果的研究

改性氧化塘土吸附剂对苯酚废水的吸附效果的研究

1研究的目的与意义

酚是水体重点控制排放的污染物，会影响水生生物的正常生长，使水产品含有异味，水中酚含量超过0.3mg/L时，可引起鱼类的回避。

水体中酚的种类较多，本实验只测定水体中的苯酚含量。

改性过的氧化塘土中含有许多活性组分，且结构松散，具有一定的吸附能力，以其作为吸附剂，因其价格低廉，使用后也不用回收。

吸附法对处理低浓度的有机废水具有独特的应用价值，因而可成为今后比较有竞争力的一种处理方法。

在实验室的条件下，利用氧化塘土的吸附性能，对含苯酚废水吸附影响因素进行研究。

2文献综述

随着经济的发展，产生的固体废弃物也日益增多，如何合理利用这些“放错地方的宝贝”，已成为一个热门的话题。

根据一些固体废弃物的特有性质利用其制备固体吸附剂，可以产生良好的经济效益。

近年来，在如何利用固体废弃物制备吸附剂及其性能研究方面，已得到了很大的发展。

如工业上的煤渣，粉煤灰，钢渣等；农业上的秸秆，花生壳，甘蔗渣等；污泥厂的活性污泥等都是良好的制备原料，其性能也可以与活性炭相媲美。

因此具有广阔的发展空间。

2.1利用工业废弃物制备吸附剂

随着经济的发展，产生的固体废弃物也日益增多，如何合理利用这些“放错地方的宝贝”，已成为一个热门的话题。

根据一些固体废弃物的特有性质利用其制备固体吸附剂，可以产生良好的经济效益。

近年来，在如何利用固体废弃物制备吸附剂及其性能研究方面，已得到了很大的发展。

如工业上的煤渣，粉煤灰，钢渣等；农业上的秸秆，花生壳，甘蔗渣等；污泥厂的活性污泥等都是良好的制备原料，其性能也可以与活性炭相媲美。

因此利用固体废弃物制备吸附剂具有广阔的发展空间。

2.1.1粉煤灰制备吸附剂

粉煤灰是燃煤热电厂排出的固体废弃物，属火山灰类物质，其主要成分是SiO2、AI2O3、CaO、Fe203等，同时还含有少量其他物质。

粉煤灰是由具有不同结构和形态的微粒组成，其中大多数是玻璃球体，单个粉煤灰颗粒的粒径约为5～300um，平均几何粒径40um。

粉煤灰具有多孔结构，孔隙率一般为60％～75％，比表面积一般在2500～5000cm2／g，具有较强的吸附能力。

2.1.1.1利用粉煤灰制备颗粒吸附剂

利用粉煤灰制备颗粒吸附剂，改变了粉煤灰原来的粉末状态，有利于吸附剂的工业化利用，是粉煤灰综合利用的一个重要研究方向。

李国斌【1】以电厂粉煤灰炭为基础原料，采用煤焦油、沥青作为粘结剂、水蒸气为活化介质制造活性炭。

所制活性炭的强度达87％、碘值为725mg／g、亚甲基兰吸附值为139mg／g、比表面积1035㎡／g，可用于有机溶剂的回收、空气与水的净化及作催化剂载体。

杨家玲等【2】“将粉煤灰在HCl溶液中浸泡、水洗后抽滤，将其加入MgCl2、AI2（S04）3，的饱和溶液中，调节pH值，然后静置、抽滤、烘干、碾碎得粉煤灰复合吸附剂，一定条件下对含氟废水的去除率可达90％以上。

李尉卿等【3】利用Na2SO4一CaO及Na2SO4为激发剂，以高压蒸汽为活化剂，制作了块状和粒状活性粉煤灰吸附剂，研究了其吸附性能，并用于工业化生产和污水处理工程。

陈珏等【4】以电厂粉煤灰和普通粘土为主要原料，与外加掺合剂混合，烧结制备颗粒状的粉煤灰质吸附材料。

以粉煤灰为原料制备颗粒吸附剂，改变了原来的粉末状态，为其工业化利用创造了条件，但其吸附性能仍不够理想，也难以达到其工业化利用的目的。

2.1.1.2利用粉煤灰合成沸石类吸附剂

粉煤灰中的主要组分为SiO2和A1203，是合成沸石的理想原料。

以粉煤灰为原料合成沸石，可以明显改善粉煤灰的吸附性能。

李方文等【5】以粉煤灰为原料，采用煅烧一碱溶法制得类沸石吸附剂，比表面积为112．6m2／g、孔隙率为83．1％，分别是改性前的40．22和1．67倍，该吸附剂对浓度为200mg／L的模拟含铅废水的去除率为84．87％，吸附容量为33．94mg／g，是改性前的31．13和31．42倍。

用0．1mol／L的HCI溶液和饱和NaCI溶液再生，解吸率达到了98％以上。

汪飞等【6】通过碱性介质中的水热反应，由粉煤灰合成了单一沸石矿物种的NaPl沸石．NaPl型粉煤灰沸石的阳离子交换容量达213mol／kg，比表面积达29m2／g，分别比粉煤灰提高约100倍和26倍。

ShaobinWang等【7】“将粉煤灰改性合成沸石，一定条件下改性产品对亚甲兰的吸附量可达5×105mol／g，对Cu2+和Ni2+的去除率为30％～90％．EmiliaOtal等[8]通过静态和动态试验研究了商品沸石、合成沸石和残渣沸石化粉煤灰对垃圾沥出液和养猪厂废液中BOD、COD、铵、总氮、磷和金属组分的吸附性能，沸石化粉煤灰对沥出液中氮、磷有很高的去除率。

K.S．FIui等[9]研究了Co2+、Cr3+、Cu2+、Zn2+和Ni2+的混合离子在以粉煤灰为原料制备的纯削边沸石、商品4A沸石以及粉煤灰残留物上的吸附过程和选择性次序，合成沸石和商品4A沸石对金属离子的吸附顺序为Cu2+>Cr3+>Zn2+>Co2+>Ni2+。

RyoMoriyama【10】提出了一种将粉煤灰转化为人工沸石的新工艺，包括高温、加压处理和脱水过程，所制备的沸石具有较高的离子交换性能。

粉煤灰台成沸石在一定程度上改变了粉煤灰的结构、显著改善了粉煤灰的吸附性能，是粉煤灰资源化利用的新途径。

如何激活粉煤灰的活性，是粉煤灰合成沸石和制备廉价、高效吸附剂急需解决的关键问题。

2.1.2煤粉灰对垃圾渗滤液的预处理

经过实验室处理的粉煤灰作为吸附剂，对垃圾渗滤液进行预处理，取得了较好的效果。

安晓雯等【11】通过实验研究结果表明，垃圾渗滤液经过粉煤灰预处理后，CODcr从12000—25000mg/L降低到3000mg/L左右，氨氮由400一450mg/L降低到50一70mg/L，重金属Cu,Cd,Zn,Pb,Cr也分别从7.0,3.5,3.5,10.0,5.5mg/L左右降至低于国家污水综合排放标准（GB8978一1996）中的规定。

2.1.3利用煤渣制备吸附剂

煤渣中含有许多活性组分，且结构松散，比表面积大，具有一定的吸附能力。

万邦江等【12】在实验室的条件下，利用煤渣的吸附性能，对合锌废水吸附影响因素进行研究。

分别在不同pH值、不同吸附时间、不同吸附剂投入量、不同离子初始浓度及不同吸附温度的影响条件下，对改性煤渣吸附性能进行测定。

将蜂窝煤煤渣粉碎，在105℃烘干，研磨后过0．25mm筛，储存于广口瓶中备用。

实验结果表明：

无机改性煤渣及有机改性煤渣吸附的最佳pH为弱酸性：

无机改性煤渣及有机改性煤渣的最佳吸附时间分别为15min和60min，无机改性煤渣吸附速度较快；无机改性煤渣及有机改性煤渣最佳吸附剂用量分别为14．5g／L，16g／L；改性煤渣对低浓度锌离子废水去除效果较好；改性煤渣对锌离子去除效果随温度升高有所下降，温度为22℃去除效果较好。

2.1.4利用钢渣制备吸附剂

钢渣是钢铁企业生产过程中产生的一种固体废弃物。

钢渣疏松多孔，比表面积大，具有一定的吸附能力，而且钢渣的密度大，在水中的沉降速度快，易于固液分离，常用作吸附材料来处理工业废水。

宋娟娟等【13】通过对电炉钢渣进行破碎、筛分等处理后制备成钢渣吸附剂。

在实验室中用该吸附剂处理含铬废水，并在不同条件下对它的吸附性能进行了分析，得到了最佳的吸附务件，实验结果表明：

处理后废水中Cr（Ⅵ）的浓度低于1.0mg/L，可以达标排放。

林美群【14】以经过预处理的钢渣作为吸附剂，进行试验研究。

考察了钢渣粒度、用量、溶液pH值和吸附时间等因素对水中苯胺吸附效果的影响，结果表明，在适宜的条件下，钢渣对苯胺的吸附去除率可达75%以上。

刘平等【15】采用振荡吸附实验，研究了吸附时间、溶液pH值、溶液中F-初始浓度和钢渣投入量等因素对钢渣吸附F-的影响。

结果表明，钢渣对F-均有较好的去除能力，钢渣吸附除氟适宜时间为90min。

钢渣在吸附除氟时，pH值适应范围较宽，钢渣除氟的适宜pH值为4～10；用钢渣除F-时，氟的初始浓度越大吸附去除率越大；钢渣的投入量增加，氟的去除率增大，处理100mL浓度40mg/L含氟废水，钢渣用量增加到9.0g左右时，氟的去除率可达77.77%，出水剩余浓度达到国家工业含氟废水一级排放标准。

王帅等【16】以钢渣为吸附剂去除溶液中的铬，考察了PＨ、钢渣投量及粒径、转速等因素对钢渣吸附效果的影响，并结合吸附动力学和扩散模型及钢渣的矿物组成变化探讨了钢渣对Cr（Ⅲ）的吸附去除机理。

结果表明，钢渣对Cr（Ⅲ）具有明显的吸附去除效果，且不受溶液ｐＨ值的影响；当体系中存在还原剂Fe（Ⅱ）时，Cr（Ⅵ）可被还原为Cr（Ⅲ）而被钢渣吸附去除；在转速为180r/min的条件下，钢渣对Cr（Ⅲ）的吸附过程遵循Ｌａｇｅｒｇｒｅｎ一级吸附速率方程及Ｗｅｂｅｒ－Ｍｏｒｒｉｓ颗粒内扩散模型，此时钢渣内扩散是吸附过程的主要控制步骤，且Cr（Ⅲ）的初始浓度越高则吸附速率越低；Ｘ射线荧光（ＸRF）和X射线衍射（XRD）分析结果表明，铬在钢渣上的吸附去除主要是通过生成铬氧化物以及与钢渣中的Ca、Fe等元素生成难溶化合物来实现的。

钢渣吸附剂的工业化关键需要解决钢渣吸附剂的造粒问题。

2.2农业废弃物制备吸附剂及其性能的研究

研究表明，各种农业废弃物，如米糠、稻壳、麸皮、谷壳、树皮、花生壳、椰子壳、榛子壳、核桃壳、棉籽壳、废茶叶、玉米芯、甘蔗渣、陈皮、大豆皮、秸秆、水葫芦、甜菜浆、咖啡豆、棉秆、各种植物的锯屑等均可有效地去除有毒重金属离子。

利用农业废弃物处理污水中的重金属离子是一种前景广阔的创新技术，其吸附效率取决于农业废弃物的亲和力、特异性和物理化学性质；大量研究证实了农业废弃物处理铬、铜、镍、铅、镉、砷、汞等金属离子的性能，这些农业废弃物吸附剂可以以其自然的形式也可经过化学修饰或热处理以增强它们的吸附能力。

2.2.1利用玉米秸秆制备吸附剂

李荣华等【17】以玉米秸秆粉为吸附剂，通过批实验讨论了玉米秸秆粉对Cr（V1）的去除率、体系初始pH值、吸附剂用量和度等对水溶液中Cr（Ⅵ）吸附的影响，并讨论了Cr的化学形态变化和吸附过程的热力学特征。

结果表明，向50mL浓度为50mg/L“的Cr（V1）溶液中加入0．5g玉米秸秆粉，于25℃、200r·min-1、pH1.0的条件下恒温震荡3h，玉米秸秆粉对溶液中Cr（Ⅵ）的去除率达97．77％，吸附过程伴随着氧化还原反应的发生。

随着体系温度的升高，玉米秸秆粉对Cr（Ⅵ）的吸附量增加．用Langmuir、Freundlich和Dubinin—Radushkevick模型对吸附等温线进行拟合，发现Langmuir模型能更好地反映吸附过程特征，在298K时最大吸附量14．46mg/g。

对吸附热力学参数△G0△H0△S0的计算表明，吸附过程是吸热的自发过程。

最后结合FTIR和SEM谱图，对吸附机理进行了探讨．研究发现，玉米秸秆粉对Cr（VI）同时存在吸附和还原能力，玉米秸秆粉是具有吸附污水中铬能力和潜在利用价值的生物质吸附剂。

2.2.2利用花生壳制备吸附剂

通过对花生壳的资源化利用，为制备活性炭的原料来源及活性炭处理废水的应用开辟了新途径。

胡巧开【18】以花生壳为原料，探索用硫酸活化法制取活性炭的最佳工艺条件及其处理印染废水的效果，结果表明：

炭化时间为150min、炭化温度为800℃、硫酸的稀释比为l：

l、固液比为1：

2、活化时间为90min、活化温度为60℃时，制得的活性炭吸附性能优良．用其吸附处理印染废水，在活性炭吸附剂用量15g／L、吸附时间为120r/min、振荡速率为160r／min、pH值为5、温度为25℃的条件下，脱色率达96．7％。

张庆芳等【19】从吸附时间、pH值、吸附剂投加量、Cr6+初始浓度、温度、溶液中共存离子的干扰程度几个方面，实验对比了改性玉米芯和花生壳的吸附特性。

改性花生壳较玉米芯达到吸附平衡的时间相对慢一些，分别为30min和75min。

pH值对改性花生壳和改性玉米芯吸附Cr6+的影响有差别。

改性花生壳和改性玉米芯对Cr6+的去除率均随其投加量的增加呈增长趋势，但其增长曲线不同。

改性花生壳对Cr6+的去除率不受Cr6+初始浓度的影响，但改性玉米芯对Cr6+的去除率随Cr6+初始浓度的增加呈下降趋势。

温度对改性花生壳吸附效果的影响很小，但在不同的温度下，改性玉米芯的吸附效果有明显差异。

溶液中共存离子Na+、K+对改性花生壳吸附Cr6+的影响较小，可以说基本不受Na+、K+的影响，而对改性玉米芯而言，Na+较K+相对较大一些，存在竞争吸附现象。

2.2.3利用甘蔗渣制备吸附剂

蔗渣纤维素是地球上丰富的再生性资源，利用改性后的蔗渣纤维素作为吸附剂，是实现对植物资源的高附加值利用的重要途径之一。

姜玉等【20】以蔗渣为原料，用丙烯腈和盐酸羟胺对其进行改性，在甘蔗渣分子中引入胺肟基团，提高其对金属离子的吸附能力。

讨论了羟胺化反应条件如温度、时间、羟胺质量浓度对胺肟基团含量的影响。

用红外光谱表征了产物的结构，用元素分析法测试了产物中氮元素的含量。

在反应温度90℃、反应时阃180min、羟胺质量浓度100g/L时，改性甘蔗渣中最大舍氮元素为13．4％，最大含胺肟基团为3．38mmol/g，并对改性产物进行了铜离子的吸附研究。

其最大铜离子吸附量为54．0mg／g。

安世杰等【21】用甘蔗法对3种染抖废水进行了吸附脱色试脸研究。

结果表明，温度对吸附效率影响最小。

pH值对亮蓝染料废水脱色效率有影响。

3种染料度水吸附饱和时间均为lh。

在常温20℃，pH值为7，吸附时间为1h，蔗法投加童为10g/L的条件下，蔗渣对亮黄、亮红和亮蓝染料皮水的脱色率分别达到80%，60%和30%。

2.2.4利用柑橘皮制备吸附剂

赵清华等【22】将新鲜柑桔皮渣分别经微波和气流干燥，制备了一系列柑桔皮渣生物吸附剂。

将吸附剂用于吸附含镍废水，研究干燥方式对吸附剂性能的影响。

结果表明：

各吸附剂的吸附动力学符合二级动力学模型，气流干燥吸附剂对Ni2+的二级动力学常数比微波干燥吸附剂的大。

各吸附剂对Ni2+的等温吸附曲线均能用Langmuir和Freundlich等温吸附模型描述，采用微波干燥可增大饱和吸附容量，且微波强度越大，饱和吸附容量越大。

2.2.5利用木屑和花生壳制备吸附剂

作为废弃物，木屑和花生壳来源广泛，价格低廉。

周隽等【23】通过研究发现

（1）木屑和花生壳对Cr3+的吸附去除率与溶液中Cr3+的初始浓度、振荡吸附时间、溶液的pH值和温度等因素有关。

随着溶液中Cr3+初始浓度的增加，木屑和花生壳对Cr3+的吸附率均呈现下降的趋势，这2种吸附剂对Cr3+3种初始浓度的溶液吸附作用均在180min左右就可达到吸附平衡。

（2）木屑和花生壳的Cr3+吸附去除率随时间变化曲线呈现典型的双曲线特征，通过对其线性拟合和数学变换，可得到木屑和花生壳在一定Cr3+浓度溶液中的最终平衡吸附率，在溶液的初始Cr3+浓度相同时，这2种吸附剂对Cr3+的平衡吸附率均较相近，最低平衡吸附率均≥40%，其处理效果可令人满意。

（3）溶液的pH值对木屑和花生壳吸附去除Cr3+的作用有较大影响，随着溶液pH值升高，两者对Cr3+吸附量也快速增加，这主要与H的竞争吸附有关。

本次研究证实，利用木屑和花生壳吸附处理含铬废水，其工艺简单、去除效果较好，且吸附了Cr3+的木屑和花生壳可用于制备轻质砖，避免Cr3+对环境的二次污染，因此是一种值得继续试验研究并推广的方法。

2.3活性污泥制备吸附剂及其性能的研究

污水处理厂的活性污泥，它是由细菌、微型动物为主的微生物与悬浮物质、胶体物质混杂所形成的絮状体颗粒，具有良好的吸附性，利用活性污泥作为吸附剂具有资源丰富、价格低廉、以废治废等优点。

通过制备活性污泥吸附剂，考察吸附剂对废水中重金属离子Cu2+、Zn2+、Cd2+的吸附性能，为进一步推广活性污泥在工业中的应用提供理论依据。

方琳等【24】通过向污泥中添加吸收微波能的物质实现了微波热解法制备污泥吸附剂，并考察了不同制备条件对污泥吸附剂性能的影响。

结果表明，当污泥用量为35ｇ时，微波法制备污泥吸附剂的最佳条件：

微波功率为1.2kW、辐照时间为10min、微波能吸收物质的用量为10ｇ，制得的污泥吸附剂的碘吸附值达585.95ｍg/g。

采用扫描电镜分析污泥吸附剂的表观结构可知，适宜的微波辐射通过有效热解污泥中的有机质可形成以炭骨架为主体的污泥吸附剂，该吸附剂可有效吸附酸、碱染料，但吸附量与商业活性炭仍存在一定差距。

于海涛【25】采用活性污泥为吸附剂，对3种重金属离子Cu2+、Zn2+和Cd2+进行吸附．结果表明，活性污泥对重金属离子吸附很快。

前4min时的去除率和吸附量上升最快；常温范围内，温度对活性污泥吸附金属的影响并不显著，而体系PH值和吸附荆投咖量的影响较为重要，活性污泥对3种重金属离子的吸附都符合Langmuir模型。

陈春云等【26】利用城市污水处理厂剩余活性污泥，采用先干燥再浸渍于不同浓度活化剂，在不同浓度、时间下热解的流程，对有机剩余污泥进行改性吸附剂研究。

采用正交设计以确定最佳制备条件，并对吸附剂的有机组成和比表面积等参数进行了测定。

研究结果表明，有机污泥与活化剂质量比为5:

3，在550℃下恒温热解60min，所得改性污泥吸附剂具有最大比表面积;并利用制备的改性污泥对直接深棕M和酸性媒介棕RH染料进行吸附试验，动力学吸附速率符合Lagergren模型，吸附等温线与FreundUch和Langmuir模型有较好的拟合。

同时与商品活性炭吸附性能进行对比，结果显示改性吸附剂吸附容量小于活性炭。

刘春华等【27】以城市污水处理厂活性污泥为原料，制取干污泥，并将其和化学改性污泥作为吸附剂，对含Hg（Ⅱ）离子的废水进行了吸附试验研究。

考察了溶液pH值、吸附剂用量和Hg（Ⅱ）离子的初始浓度对去除率的影响。

结果表明，干污泥及其化学改性污泥吸附剂对Hg（Ⅱ）离子的吸附符合Lagergren一级动力学方程。

在试验条件下，化学改性污泥的相对吸附量高于干污泥，因此，活性污泥经过化学改性后能够提高对Hg（Ⅱ）离子的吸附能力。

用0.lmol/LHNO3溶液进行超声解吸附，Hg（Ⅱ）离子的回收率可达70%左右。

利用这种吸附剂可以有效地去除工业废水中的Hg（Ⅱ）离子。

王琳等【28】用序批式实验，分别以活性污泥和颗粒污泥为吸附材料，考察接触时间、pH等因素对废水中Pb2+生物吸附效果的影响。

结果表明，活性污泥和颗粒污泥对低浓度Pb2+（0--20mg／L）能在30min内达到吸附平衡，当Pb2+浓度在20～100mg／L时，浓度越低，达到平衡时间越快，以被动吸附为主。

在Pb2+低浓度条件下（O～20mg／L），初始pH为4～5时，Pb2+的去除率达99％以上，且初始pH值是影响活性污泥和颗粒污泥生物吸附Pb2+的重要因素。

活性污泥和颗粒污泥对Pb2+的生物吸附符合朗缪尔（Langmuir）方程，在pH为4及25℃下，活性污泥饱和吸附量为59．88mg／g，颗粒污泥饱和吸附量为80．65mg／g。

因此，活性污泥和颗粒污泥可作为有效的生物吸附剂处理低浓度（O～20mg／L）含铅废水，且颗粒污泥比活性污泥的生物吸附效果好。

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