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附件1：

外文资料翻译译文

以LiF做为N型掺杂的磷酸三（8-羟基喹啉）铝薄膜

作者：

考希克·

罗伊·

乔杜里，钟赫尹，佛朗基等

由于其易于加工且可以廉价的制作低成本基板，有机半导体已经成为制作下一代电子和光电子器件的新型材料。

为了实现可替代无机材料，有机电子领域已经成为努力研究的热点，尤其是大面积、柔性电子的应用。

已经证实对实现高效有机发光二级管（OLED）的平板显示和照明、薄膜场效应管（TFT）、探测器大面积的探测器阵列，及有机光伏电池低成本的太阳能能源的产生有重大的贡献。

在所有这些有机设备实施方案中，电荷注入/提取及传输的优化对他们来说是极为重要的技术。

有效的注射或提取要求低能量势垒，而有效的传输要求高导电的传输层。

有机半导体的载流子浓度和载流子迁移率都低。

由于这些特性，有机器件的开启电压一般都高于无机器件。

通常有机传输层会使用非常薄的压降结构，这必然更容易短路，因此不利于设备的稳定性。

此外，由于载流子浓度低，载流子在此类材料中的传输是受空间电荷的限制的。

类似无机半导体，电掺杂的方法可以提高载流子的传输，从而提高装置性能。

具体来说，掺杂的有机半导体已广泛应用于有机发光二极管而且成为降低设备工作电压的一种有效方法。

对涂料的掺杂有机半导体材料，如F4-TCNQ作为P型掺杂的受主杂质，而提供电子的碱金属通常用于n型掺杂。

虽然在OLED器件中已经可以通过电掺杂来降低驱动电压并增加器件亮度，但是n性掺杂还有问题，特别是碱金属在有机介基质中的高扩散反应。

在本研究中我们展示了高效率的由三（8-羟基喹啉）铝（Alq3的）与无机绝缘氟化锂（LiF）共蒸发的n型掺杂。

在这个系统中，我们系统地研究了掺杂浓度对电荷传输的影响，并显示最佳掺杂不仅可以提高电流传输，也可以提高电子的注入和传输而不需要使用低功率函数的阴极电子注入和传输。

最后，我们研究了OLED结构中最佳掺杂时电子传输层内降低工作电压和提高效率之间的关系。

在第一部分的研究中，制备了单载流子设备。

共同热蒸发实现了Alq3的LiF掺杂。

这种掺杂与碱性掺杂相比的优点是提高了稳定性。

在有机层和金属阴极之间插入一层薄薄LiF可以降低OLED的驱动电压。

在另一份报告显示，在电子传输层中掺杂LiF可以提高设备的效率和可靠性。

此外，光电子发射测量显示能量带在Alq3和LiF接口处弯曲可以提高Alq3和Al接口处的电流注入。

这些结果表明，LiF对于提高电子注入很有效，这也促使我们用LiF作为n型掺杂。

典型的薄膜器件结构包括玻璃基板/铟锡氧化物（ITO）/LiF的掺杂的Alq3/Al。

LiF/Alq3的掺杂剂比例是从1到15wt%。

为了比较这种掺杂方案的传输特点，制造了使用非掺杂Alq3层和LiF/Al电极且使用广泛应用于OLED设备的结构的器件。

这两种器件结构如图1a所示。

用伏安测量的方法对Alq3中LiF的掺杂浓度对器件性能的影响进行了研究，如果有影响，则是电子从阴极注入传输层形成导电性。

测量设备也在Alq3层上做了掺杂。

图1b显示了在不同掺杂LiF:

Alq3器件中电压、电流密度（J–V）的特性。

这些数据清楚的表明，普通掺杂与在双层阴极设备中掺杂相比具有更高的电流。

图1b中的插图，描绘了在相同的设备中数据在低电流范围内的浮动。

图2a中用Alq3中LiF的掺杂浓度做双对数坐标来描绘J-V特征，第一点要注意的是电流密度，所有的工作电压随LiF的掺杂浓度水平增加而增加，在4-6wt%时的浓度达到最高。

图1.a）单载波设备的结构示意图：

i）掺杂LiF的Aloq3器件；

ii）使用双层LiF/Al复合阴极的Alq3器件。

b）掺杂LiF的Alq3设备的电流密度与电压（J-V）的特点。

也显示了使用双层LiF/Al复合阴极的Alq3设备的数据。

插图：

放大在低电流区域的相同数据显示了掺杂LiF增加了电流密度。

若超过10%，电流密度随掺杂浓度增加而减少，这可能是由于LiF的聚合。

在最高的偏置电压下，且掺杂浓度为4%的设备中最大电流密度高于未掺杂器件四个数量级，比LiF/Al双层阴极掺杂设备的价值更高。

其他重要的观察是LiF掺杂对电荷传输特性的影响。

很显然在掺杂的Alq3设备和采用LiF/Al双层阴极的设备中，传输时主要是陷阱限制了电流（TCL）的传输，当V>

5时主要取决于电流密度。

有趣的是，改变传输性质本质上是为了获得无陷阱无空间限制的电荷（SCLC）体质，（J-V2）随LiF的掺杂浓度的增加，表明陷阱内充满了掺杂。

即使在无陷阱的SCLC的体质中，也可以明显观察到对当前的掺杂水平的依赖。

在电压低于2伏，电流呈线性偏压，因此薄膜的散装系数（S）可估测。

即使在1%的额定掺杂情况下，Alq3薄膜中温度传导率也增加了四个数量级，掺杂薄膜的数值从5*10-7scm-1到10-11scm-1。

在掺杂浓度为4%时，电导率最大可达到10-6scm-1。

为了估计自由陷阱SCLC区域内的电子迁移率，我们使用自由陷阱SCLC的Mott-Gurney方程：

（1）

在ξ是介电常数,m是载流子迁移率,d是样品厚度。

结果表明（5*104Vcm-1）低场电子在掺杂浓度为4%的样品中电子的迁移率是1.95*10-5cm2v-1s-1，通过TOF方式测量可知迁移率比掺杂Alq3的迁移率约高两个数量级。

用TOF测量掺杂Alq3的电子流动性，在不同的领域对场具有很强依存性，其流动性从低电场10-7cm2v-1s-1到高电场10-5cm2v-1s-1。

我们的研究结果表明，在掺杂样品中高低电场内的流动性是相同的。

表1总结了电导率、载流子浓度、在掺杂和未掺杂Alq3薄膜中的流动值。

在这里，取16作为TOF的流动参考值，并假设其为未掺杂Alq3薄膜的迁移率。

在掺杂样品中使用非陷阱SCLC模型，若有明显的高流动性值，表明陷阱被填满，使得掺杂样品内的载流子迁移率高于未掺杂的样品内载流子迁移率。

此外，表1还表示掺杂使得未掺杂样品中的载流子浓度从4.3*1011cm-3增加到1.3*1015cm-3。

表1：

电导率、载流子密度、在掺杂和未掺杂样品中的迁移率。

图2.a）使用Al阴极并掺杂LiF的Alq3单载波设备中的电流密度—电压（J—V）的典型特点。

虚线对应的数据显示了由电压决定的电流的不同性质。

b）与在ITO中掺杂LiF器件的电流密度—电压（J—V）的参数相似。

图像表明样品中都包含LiF。

图3.比较掺杂LiF的Alq3器件在最佳掺杂浓度下使用不同电极（Al、ITO、Ag）时获得的电子注入效率。

空心符号对应于使用双层阴极的设备，实心符号代表掺杂的设备。

为了验证在有机半导体内的n型掺杂，可以提高从阴极获得的电荷注入且可以获得更有效的工作性能，我们对同一电子器件，不同的金属电极进行了研究测试。

图2b显示了这样的设备从ITO电极的注入电子的电流电压数据。

在Alq3中掺杂不同浓度的LiF和采用Al阴极改变设备中电流的变化情况是非常相似的。

在各种以银作为阴极的器件中也经常会掺杂高水平的LiF来增加电流。

图3结果表明，最佳掺杂和ITO或银电极的注入电荷比未掺杂Alq3和电极之间只有薄薄的一层LiF的大。

这表明，不同金属阴极的注入电荷要得到加强，则要在在传输层要加入LiF。

高和卡恩以前的工作表明，重掺杂会导致有机层弯曲，使得金属和有机界面的空间电荷区变窄（到2nm），从而使载流子的注入更为有效。

因此，从高功效的电极如ITO和银电极中可能会获得有效的电子注入。

基于载波传输数据，以LiF作为n型掺杂明显提高了Alq3薄膜的电导率。

然而，LiF是绝缘体，不能明显的了解它是如何在Alq3中表现为n型掺杂的。

基于光电子研究的小组已经证明了LiF和Alq3之间存在一些小的化学反应，但是LiF分解出Li+掺杂入Alq3这一可能是可以排除的。

然而，还有一个问题，LiF在蒸发过程中是否会分解。

如果在蒸发过程中LiF分解，LiF薄膜在真空中蒸发沉积得到的应该是金属，或者至少表现出一定的导电性。

我们的数据表明，蒸发过的LiF是很好的绝缘体，电导率为10-10scm-1，所以说LiF在蒸发过程中是不会分解的，这和光电子光谱报道的结果是一致的。

以前紫外光光电子能谱（ups）表明LiF在Alq3中作为n型掺杂且在Al中产生自由基阴离子。

而且同步辐射光电子能量谱直接证明了AlF3、Li+和掺杂的Alq3都沉积在LiF/Al上的铝上。

密度泛函理论（DFT）计算的结果也证实了以下反应：

3LiF+Al+3Alq3→AlF3+3Li+Alq3-∆Gf≈0

因此Alq3中自由基的形成是为了产生n型掺杂的原因。

因此，常用LiF作为界面层以方便Alq3从铝中获得电子注入。

随后出现的问题是，当前铝是否能够大批量的存在于Alq3薄膜中。

已经报道过金属在蒸发过程中散成小分子并聚合成薄膜。

基于二次离子质谱（SIMS）的测量，Gradin等报道称，银原子从顶部电极从有机层扩散到ITO阳极的底部。

图4.掺杂LiF的OLED器件的结构原理和设备性能。

a）器件为（i）掺杂LiF的Alq3（ii）使用复合双层的LiF/Al阴极的装置。

b）J—V特性。

c）亮度—电压关系。

d）发光效率显示了驱动电流密度。

在我们目前的实验中，铝和银都被用来作为顶级的阳极。

如果银可以扩散入有机层，那么铝扩散需要的蒸发温度明显高于银所需的，而且铝在蒸发扩散过程中更容易形成空隙或针孔。

这就是为什么我们在使用铝作为接触金属的单载波设备时常遇到短路问题。

如果铝原子批量的到达Alq3层，LiF分子就可能会被“激活”，从而活跃的掺杂在Alq3薄膜中。

这种模式与我们UPS数据显示的结果是一致的，我们观察到当Alq3与LiF共同蒸发时，Alq3的费米能级只有很小的转变。

当Alq3中：

LiF覆盖在铝或银的亚单层上时，费米能级会产生大的变化（铝是1.0eV，银是0.5eV），说明LiF作为掺杂存在于铝和银中。

详细的UPS数据将刊载在别处。

事实上，在样品中用银作为顶端界面时产生的掺杂效果和我们的模型是一致的，所以银也可以激活掺杂在Alq3中的LiF。

银激活效率没有铝高，因此，目前设备通常使用铝接触而不是银接触。

为了增强电荷注入效率和电导率，用在传输层掺杂了LiF的Alq3制造异质结有机发光二极管。

氮、NO-双（-1-奈基）-N，NO-二苯基联苯胺（A-NPD）用来作为传输的孔洞，而Alq3的另一层作为有机电致发光的元件。

10nm厚的2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲罗啉（BPC）层插在发光Alq3层和电子传输层之间，作为拦截器，用来限制发光层。

典型的设备框架如图4a所示。

可得在正常环境条件下封装器件的电流密度-电压-亮度。

假设设备发射的光是朗伯分布，那么就可以计算出亮度和效率。

器件中掺杂不同浓度的LiF时的电流密度-电压、亮度-电压特性如图4b和c所示，且与未掺杂的Alq3层作为电子、用双层LiF/Al阴极的器件作了比较。

从图中可以明显的看出，即使在低的掺杂情况下也可以大幅度的降低发光器件的工作电压。

在相同的驱动电压下用掺杂的Alq3层来注入和传输电荷的器件比未掺杂的器件产生的电流密度明显大很多。

因此，在相同的工作电压下显著的增加了发射强度。

例如，在驱动电压为8V，用LiF/Al阴极的器件亮度为325cdm-2。

对于LiF的掺杂浓度为3%和10%的器件，它们的亮度分别为700cdm-2和950cdm-2，在这个电压下最佳掺杂浓度为6%的器件的亮度可达2300cdm-2。

所以用掺杂的Alq3层的器件需要的启动电压低很多。

只需低的工作电压就可以增强亮度，从而使发光效率有了最大限度的增加，最佳掺杂器件的驱动电流范围相较于它们未掺杂的器件提高了70%左右；

如图4d所示。

在19mAcm-2的驱动电流下产生的最大发光效率为5cdA-1，这也是在Alq3荧光中使用未掺杂发光层器件取得的最大成就之一。

在这种最好的设备中，即使在很高的驱动电流70mAcm-2条件下也只有10%的跌幅。

Kido表明LiF掺杂器件的性能可以与碱金属掺杂器件相媲美。

这些结果清楚的表明，掺杂后的电荷传输层有利于增强电荷注入和减少电阻损耗，从而使得有机发光二极管具有优异的光电性能。

总之，我们已经证明，有机电子传输层的非碱性n型掺杂是通过共同热蒸发实现的。

在Alq3薄膜中掺杂LiF将会使电流提高六个数量级。

有趣的是，随着掺杂材料的固有陷阱逐步填满，低场的载流子迁移率将高于未掺杂的样品。

大大降低了电阻，掺杂在增强传输性能的同时明显的降低了OLED器件的驱动电压。

用无机绝缘材料代替传统的活性碱性物质作为掺杂剂，可以减少有机基质中的活性杂质的扩散。

在有机发光二极管的传输层掺杂物质，可以使电荷的注入和传输达到平衡，从而使设备的性能优良。

P型掺杂与空穴传输层若能配对成功，可以降低有机发光二极管的工作电压并能进一步提高其工作效率。

实验

每平方米电阻为20Ώ的预制ITO镀膜玻璃基板清理的顺序如下：

超声洗涤剂、去离子水、丙醇、异丙醇、紫外臭氧处理后再用离子水冲洗。

已知掺杂Alq3的有机传输层是在低于5*10-6托（1托=1.333*102帕斯卡）单独腔压下以LiF为0.05-0.5As-1、Alq3为2-5As-1的比例下共蒸发制备而成，产生200nm厚的有源层。

不同的掺杂比例，LiF/Alq3各自从1到15wt%。

典型的单载流子器件结构，包括玻璃基板/ITO/掺杂LiF的Alq3/金属阴极（铝或银）。

另一套设备包括未掺杂的Alq3和双层LiF/Al或LiF/Ag电极。

在正常环境温度下用2400源米的吉时利可以对这些设备的电流-电压（I-V）进行测量。

所有用来制造发光器件的有机材料，购买时都没有进一步净化。

通常情况下，65nm厚的聚层（3，4-乙烯基）：

聚（苯乙烯）（PEDOT：

PSS；

PVP8000Baytron）旋涂在ITO基板上，并在180C0的退火环境下加热15分钟制造。

这些操作可以使ITO表面平坦化，从而消除不必要的缺点，并能促进空穴更好的注入。

其余的OLED小分子有机层是在2*10-6的压力下在真空中连续沉积而成，才能设备架构的需要。

玻璃盖下设备是用氮气和紫外化环氧封装的。

使用吉时利2400源米对器件的电流-电压-发射进行测量，用Labview对接口数据进行了收集，用以校准硅光电二极管的光谱范围。

导通电压是指首次发光时的偏压。

能检测出的最低发射强度为8cdm-2。

收稿日期：

2007年7月10日

日期：

2007年10月9日

网上公布：

2008年3月28日

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附件2：

外文原文

LiFasann-DopantinTris（8-hydroxyquinoline）Aluminum

ThinFilms**

ByKaushikRoyChoudhury,Jong-hyukYoon,andFrankySo*

Owingtotheireaseofprocessingandpotentialforinexpensivefabricationonlow-costsubstrates,organicsemiconductorshaveemergedasanovelclassofmaterialsfornext-generationelectronicandoptoelectronicdevices.Thefieldoforganicelectronicshasgeneratedintenseresearchefforts,spurredonbythepromiseofaviablealternativetotheinorganicmaterialsplatform,especiallyforlarge-area,flexibleelectronicsapplications.Significantprogresshasbeendemonstratedtowardstherealizationofefficientorganiclightemittingdiodes（OLEDs）forflat-paneldisplaysandlighting,thin-filmfield-effecttransistors（TFTs）,photodetectorsforlarge-areadetectorarrays,andorganicphotovoltaiccellsforlow-costsolarenergygeneration.Inalloftheseorganicdeviceembodiments,optimizationofchargeinjection/extractionandcarriertransportiscriticallyimportanttowardstheirtechnologicalsuccess.Efficientinjectionorextractionrequireslowenergeticbarrierswhilecompetenttransportdemandshighlyconductivetransportlayers.

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