AlN上生长的GaN研究Word下载.docx

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6855；

7280E；

7360L

1.

引言

近年来，GaN基材料因其在蓝光发光器件和大功率电子器件上的应用而引起了广泛的研究兴趣[1-3]。

然而，GaN仍然面临缺乏实用的同质衬底的困扰。

蓝宝石和SiC是生长GaN基发光二极管（LED）[4,5]和高电子迁移率晶体管（HEMT）[6,7]使用最普遍的衬底。

和它们相比，AlN和GaN之间具有更小的晶格失配（2.4%）和热膨胀系数（5.2%）失配。

此外，AlN还具有高的热导率、良好的绝缘性以及不吸收波长200nm以上的光的特点。

这些优势都意味着AlN是外延GaN材料合适的衬底。

然而，时至今日获得大尺寸的AlN体单晶依然十分困难。

因此，外延GaN通常是在AlN/蓝宝石模板上实现的[4-14]。

AlN采用金属有机物化学气相外延（MOVPE）或分子束外延（MBE）生长在蓝宝石衬底上，典型的厚度是1微米。

1983年，Yoshida等人[8]首次报道了采用MBE制备AlN/蓝宝石模板和在其上生长GaN。

之后，由于“二步法”的发展，在AlN蓝宝石模板上生长的GaN的研究并不多见。

直到2002年,Sakai等人[9]尝试了采用MOVPE在AlN/蓝宝石衬底上直接生长GaN，发现其晶体质量比在蓝宝石衬底上采用低温缓冲层生长的GaN更好。

最近，Egawa等人[10-17]在AlN模板上分别制作了AlGaN/GaNHEMTs，InGaN/GaNLEDs以及“日盲”肖特基结光探测器。

所有这些器件和生长在蓝宝石衬底上的常规器件相比都表现出了更好的性能。

采用MOVPE外延AlN会受到Al源和N源在气相发生的预反应影响，而采用MBE外延AlN则可以避免预反应的影响，但是由于生长温度低，AlN的表面形貌一般比较差。

本工作采用MOVPE在MBE制备的AlN/蓝宝石模板上生长了GaN，讨论了AlN的晶体质量和表面形貌对GaN的影响。

2.实验

AlN/蓝宝石模板采用SVTN35型号等离子体辅助MBE系统生长。

衬底温度820oC，通过改变MBE生长的V/III比条件，一共获得了4个晶体质量各不相同的AlN/蓝宝石模板，分别记作A1～A4。

其中A1采用微富铝条件生长，A2采用富铝条件生长，A3大部分采用富氮条件生长，仅表面采用富铝条件生长，A4采用富氮条件生长，这四个样品的AlN层厚度均控制在1μm左右。

在经过常规的有机清洗表面后，将AlN/蓝宝石模板放入AIXTRON2000HT型号MOVPE系统进行GaN的生长。

首先，在1040oC的衬底温度和40000Pa的反应室压强下将AlN/蓝宝石模板置于氢气和氨气的混合气氛中清洗2分钟。

然后，在同样温度和压强下直接生长GaN。

三甲基镓和氨气分别作为Ga源和N源，V/III比为1000。

采用A1～A4模板生长的GaN分别记作G1～G4，其中G1和G3的名义厚度是1μm，G2的名义厚度是2μm，G4的名义厚度是4μm。

在MBE和MOVPE生长结束后，分别采用PhilipsX’pertPROMRDX射线衍射仪和PSIAXE-100原子力显微镜测量了AlN和GaN的晶体质量和表面形貌。

采用JEOL200CX透射电镜（TEM）观察了G1中的位错。

采用范德堡法在一套经校准的自建系统上测量了G1和G3的电阻率。

3.结果和讨论

表1列出了A1～A4和G1～G4的XRDω扫描的半高全宽（FWHM）和表面均方根粗糙度。

图1是A1～A4和G1～G3的AFM图片，G4由于表面形貌很差而没有进行测量。

可以看到，所有AlN模板的（102）面FWHM都显得较大。

事实上，这是在蓝宝石衬底上采用MBE生长的AlN材料的典型值。

尽管如此，G1～G3的（102）面FWHM分别只有427，513，386arcsec。

此外，样品G1和G2维持了和AlN模板相似的（002）面FWHM，而G3相比A3有明显的降低。

从表面形貌上看，G1～G3相对A1～A3都有了明显的改善，表面形成了清晰的原子台阶，粗糙度和在蓝宝石衬底上生长的GaN相似。

上述结果意味着在质量并不好的AlN模板上依然可以获得晶体质量较好的GaN。

值得注意的是G4，尽管A4和A3的晶体质量很接近，但是G4并没有像G3那样表现出明显的FWHM减小，而是维持了和A4类似的较差的晶体质量。

我们认为主要原因是A4的表面粗糙度太大，导致MOVPE生长GaN的过程中Ga原子的表面迁移受到影响而无法形成高质量的薄膜。

这个结果表明，AlN/蓝宝石模板的表面形貌是影响其上生长的GaN的晶体质量的关键因素，在优化AlN的生长条件时，要以保证其表面平整为前提。

另一方面，AlN的晶体质量也会对GaN的晶体质量产生影响。

例如，G2的（002）面FWHM已经略小于我们在蓝宝石衬底上采用“二步法”生长的GaN的值（220arcsec），这主要归因于A2的（002）面FWHM值较小；

但其（102）面FWHM也受到AlN的影响而显得较大。

可以预见，如果AlN的晶体质量进一步提高，则GaN的晶体质量还会更好。

表1.A1～A4和G1～G4的XRD半高全宽和表面粗糙度

样品

A1

G1

A2

G2

A3

G3

A4

G4

（002）面FWHM（arcsec）

216

262

165

194

678

287

784

821

（102）面FWHM（arcsec）

903

427

1506

513

1158

386

1021

1093

表面粗糙度（nm）

1.034

0.126

0.362

0.184

0.513

0.150

3.143

-

图1（a）

图1（e）

图1（b）

图1（f）

图1（c）

图1（g）

图1（d）

图1．样品A1（a）,A2（b）,A3（c）,A4（d）,G1（e）,G2（f）,G3（g）.扫描范围除样品A4为10×

10μm2外，其余均为5×

5μm2

从上述分析可以看到，当AlN的表面粗糙度较低时，GaN的晶体质量相对AlN可以明显提高，这表明GaN中的位错密度相对较低。

为了阐明GaN中位错密度减小的原因，采用TEM观察了G1的横截面。

图2是得到的TEM照片，从中可以清楚地看到AlN和GaN界面。

在AlN中存在着大量延伸至其表面的位错，但是仅有一小部分位错能够穿透界面进入GaN中。

这正是GaN晶体质量提高的原因。

我们认为，这个结果可能是由于在MOVPE生长GaN的过程中，Ga原子的体积较大且表面迁移能力较强，能够很好的修复AlN表面的晶格缺陷，从而抑制了位错向上延伸。

更详尽的生长机理还有待进一步研究。

图2.

图2．样品G1的横截面TEM照片。

横截面为GaN的（2110）面，衍射矢量g=（0110）。

为了研究GaN的电学特性，采用范德堡法对G1和G3的电阻率进行了测量，分别是2.4×

106和2.3×

105Ω·

cm。

而我们在蓝宝石衬底上采用低温GaN缓冲层生长的GaN的电阻率典型值是0.1～1Ω·

可以看到，高绝缘性的AlN模板有利于生长高阻GaN。

之前已有关于在蓝宝石衬底上采用AlN缓冲层生长GaN的研究[18]，也得到了类似的结果。

采用低温GaN缓冲层生长的GaN电阻率较小的原因一般认为有两点：

一个是在生长过程中蓝宝石中的O原子会向GaN扩散[19]，另外一个是低温生长的GaN缓冲层晶体缺陷非常多[18]，上述两点都造成了GaN的背景浓度较高。

而AlN层的引入很好地解决了这个问题[18]，所以有利于获得高阻GaN。

进一步，G3的（102）面FWHM比G1的要大，相对应的是G3的电阻率比G1要小。

这是因为（102）面FWHM主要反映了刃位错的多少[20]，而刃位错在GaN中通常是作为受主存在的[21]。

所以G1具有更多的刃位错来补偿n型背景浓度，从而电阻率更高。

从这一点可以看出，AlN模板还可以通过影响GaN的晶体质量来影响GaN的电学特性。

4.结论

本文研究了在MBE制备的AlN/蓝宝石模板上采用MOVPE生长的GaN的材料性质。

当AlN的表面粗糙度较小时，尽管AlN材料的位错密度很高，但是生长的GaN具有和在蓝宝石衬底上采用“二步法”生长的GaN可比拟的晶体质量和表面粗糙度。

透射电镜照片表明AlN中的大部分位错被中止在AlN和GaN的界面处而没有延伸至GaN中。

这可能是由于采用MOVPE外延GaN时，Ga原子的尺寸较大且表面迁移能力较强，具有修复晶格缺陷的作用。

而当AlN的表面粗糙度较大时，Ga原子的表面迁移受到影响，从而导致生长的GaN晶体质量非常差。

此外，在AlN/蓝宝石模板上生长的GaN具有很高的电阻率，比在蓝宝石衬底上采用“二步法”生长的GaN高6个数量级。

参考文献

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[2]NakamuraS,SenohM,NagahamaS,IwasaN,YamadaT,MatsushitaT,KiyokuH,SugimotoY1996Jpn.J.Appl.Phys.35L74

[3]KhanMA,BhattaraiA,KuzniaJN,OlsonDT1993Appl.Phys.Lett.631214

[4]ShaoJP,HuH,GuoWP,WangL,LuoY,SunCZ,HaoZB2005Acta.Phys.Sin.543905（inChinese）[邵嘉平、胡卉、郭文平、汪莱、罗毅、孙长征、郝智彪2005物理学报543905]

[5]LuoY,GuoWP,ShaoJP,HuH,HanYJ,XueS,WangL,SunCZ,HaoZB2004Acta.Phys.Sin.532720（inChinese）[罗毅、郭文平、邵嘉平、胡卉、韩彦军、薛松、汪莱、孙长征、郝智彪2004物理学报532720]

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[8]YoshidaS,MisawaS,GondaS1983Appl.Phys.Lett.42427

[9]SakaiM,IshikawaH,EgawaT,JimboT,UmenoM,ShibataT,AsaiK,SumiyaS,KuraokaY,TanakaM,OdaO2002J.Cryst.Growth2446

[10]ArulkumaranS,SakaiM,EgawaT,IshikawaH,JimboT,ShibataT,AsaiK,SumiyaS,KuraokaY,TanakaM,OdaO2002Appl.Phys.Lett.811131

[11]EgawaT,OhmuraH,IshikawaH,JimboT2002Appl.Phys.Lett.81292

[12]ZhangBJ,EgawaT,LiuY,IshikawaH,JimboT2003Phys.Stat.Sol.（c）72244

[13]MiyoshiM,IshikawaH,EgawaT,AsaiK,MouriM,ShibataT,TanakaM,OdaO2004Appl.Phys.Lett.851710

[14]ZhangBJ,EgawaT,IshikawaH,LiuY,JimboT2004J.Appl.Phys.953170

[15]JiangH,EgawaT,HaoM,LiuY2005Appl.Phys.Lett.87241911-1

[16]MiyoshiM,KuraokaY,AsaiK,ShibataT,TanakaM,EgawaT2007IEEEElectron.Lett.43953

[17]JiangH,EgawaT2007Appl.Phys.Lett.90121121-1

[18]ZhouZT,GuoLW,XingZG,DingGJ,ZhangJ,PengMZ,JiaHQ,ChenH,ZhouJM2007Chin.Phys.Lett.241641

[19]YuH,OzturkMK,OzcelikS,OzbayE2006J.Cryst.Growth293273

[20]HeinkeH,KirchnerV,EinfeldtS,HommelD2000Appl.Phys.Lett.772145

[21]NgHM,DoppalapudiD,MoustakasTD,WeimannNG,EastmanLF1998Appl.Phys.Lett.73821

（f）

（e）

（b）

（a）

（g）

（c）

（d）

图1.汪莱

1μm

GaN

AlN

图2.汪莱

StudyonGaNGrownonAlN/SapphireTemplates*

WangLai**,WangLei,RenFan,ZhaoWei,WangJiaxing,HuJiannan,ZhangChen,HaoZhibiao,andLuoYi

（StateKeyLaboratoryonIntegratedOptoelectronics/TsinghuaNationalLaboratoryforInformationScienceandTechnology,DepartmentofElectronicEngineering,TsinghuaUniversity,Beijing100084,China）

Abstract

Propertiesofunintentionally-dopedGaNre-grownbymetalorganicvaporphaseepitaxy（MOVPE）onmolecularbeamepitaxygrownAlN/Sapphiretemplatesarestudiedinthisarticle.X-raydiffraction（XRD）,transmissionelectronmicroscope（TEM）,andatomicforcemicroscopeareusedtoinvestigatetheinfluenceofthecrystalqualityandsurfacemorphologyofAlNontheGaN.ItisfoundthatwhensurfaceroughnessofAlNissmall,theGaNhasthecomparablefullwidthathalfmaximum（FWHM）valuesofXRDrockingcurves（200~300and400~500arcsecfor（002）and（102）planeω-scan,respectively）andsurfaceroughness（0.1~0.2nm）withthatgrownonsapphiresubstratesusing“two-step”method,althoughtheFWHMof（102）planeXRDω-scancurvesofAlNis900~1500arcsec.ThereasonfordislocationreductioninGaNshownbyTEMphotoisthatapartofdislocationsinAlNareeliminatedattheinterfacebetweenAlNandGaN.ThisisprobablyduetothelatticerestorationfromGaatomsfortheirlargesize.Ontheotherhand,whensurfaceroughnessofAlNislarge,thesurfacemigrationofGaatomsislimitedduringtheMOVPEgrowth,whichresultsinthepoorGaNquality.Moreover,theresistivityofGaNconfirmedwithVanderPauwmethodisbetween105~106Ω·

cm,whichisaboutsixordersofmagnitudehigherthanthatinGaNgrownonsapphiresubstrates.ThisisattributedtothereplacementoflowtemperatureGaNbufferlayerbytheAlN.

Keywords:

GaN,AlN,metalorganicvaporphaseepitaxy

PACC:

6855,7280E,7360L