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放射性同位素

 

放射性同位素

百毫瓦级钚-238放射性同位素电池的研制

罗志福,蔡善钰,何舜尧,马会民,段利民,唐显,蔡定勘,

颜素娟,龚玲玲,万志慧,张建中1,任保国1,王泽深1

(1中国电子科技集团公司第十八研究所,天津)

放射性同位素电池(RTG)的基本原理是利用温差发电装置将放射性同位素自发衰变产生的热能转变为电能。

RTG具有使用比功率高(单位质量发电功率最高可达9.4W/kg)、寿命长(238Pu同位素电池可稳定供电数10年),环境适应性强(不受太空恶劣环境如极冷、极热、真空、辐照影响)、发电量稳定(238Pu同位素电池功率5年中仅下降4%)等优点。

因此,在空间、海洋、陆地极端条件等领域获得了广泛应用。

百毫瓦级钚-238放射性同位素电池,以238PuO2为原料,经粉末冶金工艺制备成热源陶瓷体源芯,采用TIG技术进行双层包壳焊封形成热源,然后,通过BiTe基体材料研制出热电转换装置,最终将热源与热电转换装置装配成电池。

鉴于238PuO2属于剧毒物质,且来源困难,本工作采用性质相似的材料进行了粉末冶金工艺研究,得到陶瓷源芯制备工艺参数。

根据设计要求,选择了适合的包壳材料并进行焊接工艺研究,确定了焊接工艺。

按照确定的工艺参数制作出原型源,经检验达到了GB4075—2003对放射源的要求(级别为GB/2003/E64444)。

为避免238Pu对操作人员的辐射损伤和对环境的污染,本工作严格按照评已审过的工艺并经过示踪实验、小样实验和正式制作三个阶段,每个阶段严格检测,采取了多项措施保证制作过程的安全,并成功完成了238Pu热源的研制。

在热电转换装置研究方面,根据估算的热源温度,选择了与此温度范围内具有最佳优质的BiTe基热电转换材料,并研究了其制备工艺,得到了所需的热电转换材料;通过实验确定,使用外形为18mm×18mm的71对组件作为发电模块,并对发电模块的各项温差电性能参数进行了测试;通过对多种绝热材料进行对比试验,选出了合适的绝热材料;研究了中子辐照对温差发电模块性能的影响等,以判断3年内温差电转换装置热电转换效率的变化。

 

建立124Xe气体靶系统制备123I的开发研究阶段报告

罗志福,尹卫,张宝琦,刘玉平,邓雪松,

刘涉洋,梁成虎,刘庚首,赵贵植

用丰度为99.9%的124Xe气体,通过124Xe(p,x)反应,并经过123Xe衰变(T1/2=2.08h)制备123I,是目前国际上生产高纯度123I的重要方法。

由于原加速器系统只有固体靶和液体靶两个束流输出孔道,本工作研究在固体靶束流管道的中间位置用弯铁和数组四级透镜引出1条新的30MeV束流。

此新束流线与原固体靶束流线夹角为75°,并穿过厚度为2m的固体靶屏蔽墙。

气体靶站安装在新的靶厅里,与相应的热室、控制室和相应的附设构成124Xe气体靶系统来制备123I的生产线。

本项目的总目标是建立完整的124Xe气体靶系统、123I洗出和浓缩纯化系统,具备批量不低于3.7×1010Bq的生产能力。

123I产品的化学形态为Na123I的0.02mol/LNaOH溶液,核纯度≥99.8%,放射化学纯度≥95%I-。

124Xe气体靶系统的核心技术是124Xe气体的安全传输和元器件在真空和高压下的稳定运行。

整个系统由下面几部分组成。

1)靶体。

靶体用金属铝加工而成,靶腔为20mm×500mm,外焊冷却水套,水套外包加热带。

124Xe气体装靶压为3kg,照射约为7kg。

靶腔连有压力传感器和温度传感器以在线监测打靶和生产过程。

靶腔通过2片金属钼箔与加速器真空室相连,钼箔用He气流冷却。

2)124Xe存储和传输系统。

该系统主要由1个Xe存储瓶和2个Xe捕集瓶及相应LN2杜瓦瓶和Xe传送管道等构成,124Xe装靶及回收通过冷冻转移实现。

3)氦冷循环系统。

该系统由氦泵、热交换器及压力、温度传感器等构成,给靶窗提供He气流冷却。

4)124Xe保留系统。

此系统包括1个抽到一定真空度的350L不锈钢罐,以备万一靶窗破裂收集进入加速器真空室的124Xe,防止放射性外泄。

收集在罐内的124Xe可用冷冻系统进行回收。

5)123I洗出和纯化、浓集系统。

此系统安装在热室的一个工作箱内。

当打靶结束并通过4~6h的衰变后,生成的123I吸附在靶腔壁上。

在将124Xe气体回收到储瓶后,用除O2无菌水将123I洗下,并在小热室工作箱内进行纯化和浓集便得到Na123I水溶液产品。

6)系统控制软件。

该软件是一套PLC软硬件系统,用来对整机进行自动化控制或手动控制。

 

关于开展123I标记药物开发的调研

邓新荣,罗志福

123I放射性核素在临床中的用量占加速器生产放射性同位素的13%,排名第3,仅位于18F(45%)和201Tl(27%)之后。

目前,用于研究和应用的123I标记的放射性药物主要有神经系统诊断用123I标记的显像剂、心血管系统诊断用123I标记的显像剂、123I标记的肿瘤显像剂和123I标记的肾功能显像剂等几大类。

已经商业化的123I放射性药物有123I-IMP、123I-IBZM、123I-IMZ、123I-β-CIT、123I-BMIPP、123I-IPPA和123I-MIBG等,从我国4大核医学中心城市京、沪、蓉、穗核医学专家调研的情况来看,123I标记的放射性药物在我国有比较广阔的应用前景,开发此类药物具有现实的意义。

 

103Pd密封籽源制备新进展

邓雪松,李光,王巍,岳文强,陈大明,陈玉清

放射性核素103Pd具有很好的核性质,半衰期T1/2=16.96d,特征X射线的能量为21~23keV,是临床上用于肿瘤近距离植入治疗的重要核素。

本工作采用脉冲电镀铑靶,在Cyclone-30加速器上照射制备103Pd,用离子交换法分离103Pd,用NH4OH作为解吸液,得到活度约100GBq级无载体103Pd。

将103Pd沉积到金属棒上,然后,将镀有103Pd的金属棒密封到医用钛管中。

103Pd密封籽源活度可达18.5~74MBq。

完成了种子源从科研到生产的转化:

种子源芯的批量生产能力达到每批次500粒;焊接成功率达到96%,焊接速度可达到每小时100粒;批量源的活度均匀性大幅提高,均匀性超过要求的90%。

种子源周围剂量场的分布有很好的均匀性和对称性。

103Pd种子源等灰度曲线离轴比曲线分别示于图1和2。

目前,已完成临床试验,正在进行新药申报工作。

临床试验证明:

103Pd籽源适用于对射线低至中性敏感的肿瘤永久性植入治疗,既适用于前列腺癌或不可手术的肿瘤的治疗,也可用于原发肿瘤切除后残余病灶的植入治疗,通常还可用于头部、颈部、肺胰腺和前列腺肿瘤的治疗,钯-[103Pd]密封籽源还适用于外束照射治疗、化学治疗后残留病灶或并发症的照射治疗。

图1103Pd种子源等灰度曲线图2103Pd种子源离轴比曲线

 

103Pd放射性支架的研制

陈玉清,邓雪松,李光

放射性核素钯103Pd的半衰期为17d,发射低能X射线,能量为21~23keV,衰变后转为稳定态的103Rh。

103Pd能量低,0.06mm的铅可防止97%以上的射线。

在组织中的半减弱层为1.0cm,对肿瘤细胞杀伤力强,对正常组织损伤小,防护简便,具有对病人和医务人员伤害小的优点,电镀在不锈钢支架上,适于永久性植入治疗。

不锈钢具有非常好的抗蚀性能,主要是因为其表面能生成一层薄而透明且附着牢固的自然钝化膜,能有效地隔绝腐蚀介质的侵蚀。

并且,在一般情况下,这层自然钝化膜即使遭到破坏,但仍可以在新鲜的表面上迅速地重新生成并完整地得到恢复。

当不锈钢需要进行电镀时,这层自然钝化膜成了电镀的最大障碍。

若不把其彻底除去,就得不到与基体结合牢固的良好镀层。

因此,在不锈钢上电镀,关键在于选择合适的镀前表面处理工艺,有效地除去自然钝化膜并防止其再生成。

只有这样,才能保证镀层与基体之间具有良好的结合力。

本工作研制方法和过程如下。

1)不锈钢镀前表面处理工艺流程,该流程主要由化学除油、松动氧化皮、浸蚀、预镀弱侵蚀和水洗等工序组成。

2)电镀,将待镀不锈钢片或支架经超声波清洗后浸入镀Pd电镀液中,以Pt电极作为阳极,以电流0.5~10A/dm2进行电镀,即可将Pd均匀镀覆在不锈钢片或支架表面。

3)支架后处理,将放射性支架放入一定量的人工模拟体液中,用超声波清洗器清洗,烘干。

根据以上实验步骤,本实验业已完成了不锈钢表面前处理工艺设计,该工艺能很好地去除不锈钢表面的氧化皮,为电沉积提供了条件;确定了镀液的组分以及钯吸附工艺;实现了在不锈钢上快速沉积钯的要求;脉冲电源工艺参数的确定、设计加工及非标设计加工已完成,能够满足各种不同试验条件的需求。

 

PZC为吸附材料的99Mo-99Tcm发生器制备研究

向学琴,罗志福,梁根林

99Mo-99Tcm发生器是当今核医学使用最为广泛的放射性核素发生器。

利用98Mo(n,)99Mo法制备99Tcm发生器,制备工艺简单,不存在复杂的放射性三废处理和高浓铀回收等难题,且投资少、生产成本低、价格比较便宜,缺点是99Mo比活度较低,无法用以制备高活度发生器以满足临床需要。

要想使(n,)法得到进一步推广使用,关键是找到一种新的发生器用吸附材料,对99Mo有较高的吸附容量,且99Tcm要有较高的洗脱效率。

本工作以ZrCl4、异丙醇和四氢呋喃为原料,在适宜的反应条件下,合成了新型Mo吸附材料PZC,并对PZC样品进行了微区成分分析和微观形貌观察;考察了PZC对Mo的吸附性能和以PZC为吸附材料制备的99Mo-99Tcm发生器的淋洗性能。

研究结果表明:

PZC样品的吸附容量达到250.0mg/g(pH≈7.0),且具有良好的辐照稳定性,但PZC吸附较慢,动态吸附效果有待提高;99Tcm的淋洗峰较为理想,洗脱效率达到85.0%以上,放射化学纯度达到99.0%以上,发生器稳定性较好,达到与文献资料提供的相应指标同等水平。

 

放射性树脂微球的制备研究

赵明强,许书河

肝癌外照射治疗受正常肝组织耐受量的影响而被认为无效。

原因是肿瘤杀伤剂量在120Gy以上,而正常肝组织接受剂量30Gy即可引起放射性肝炎。

因此,肝癌内照射治疗(介入放射治疗)逐渐引起人们的关注。

多种途径应用不同放射性核素的内照射治疗不断被应用到动物及临床试验中,并取得了一定疗效。

经肝动脉灌注放射性核素微球的内照射栓塞治疗更符合肝脏肿瘤的生物学特点,可使肿瘤区获得较高的吸收剂量,而正常肝组织接受剂量很少,为肝癌内照射治疗提供了很好的途径。

一系列实验与临床研究表明,肝癌内照射不失为一种安全有效的治疗方法。

因此,本课题结合专业优势,开展了放射性树脂微球的制备工艺研究。

本实验选择125I作为治疗用核素,通过对多种树脂进行吸附实验确定选择阴离子交换树脂HZ201作为放射性同位素载体。

鉴于通过离子交换吸附到树脂上的核素脱落量较大,本工作对树脂进行了包被处理,树脂包被材料为PLA。

包被实验采用旋转蒸发技术,研究了溶剂、分散剂、分散体系和温度对包被效果的影响。

结果示于图1和2。

图1未包被树脂微球的SEM图片(不规则、有很多孔隙)

图2包被树脂微球的SEM图片(球形、无孔隙)

 

胰岛素免疫放射分析试剂盒的研制

董宏广,贾娟娟,刘一兵,许文革

人血清中胰岛素的测定对评估胰腺β细胞的分泌功能、糖尿病患者治疗方案的制定及胰岛素瘤的诊断具有重要意义。

自1959年Yallow和Berson首次应用放射免疫分析法测定胰岛素后的40余年来,胰岛素的免疫测定方法有了很大改进,但国内目前测定胰岛素仍以放射免疫分析为主。

受血中胰岛素不均一性的影响,采用双抗体夹心法的免疫分析较放射免疫分析测定胰岛素的特异性增高。

本工作采用两株抗胰岛素单克隆抗体研制了胰岛素免疫放射分析试剂盒。

其方法学灵敏度为2.8mIU/L;曲线范围为5~160mIU

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