核燃料循环第二章授课.docx
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核燃料循环第二章授课
第二章反应堆概述
本章重点内容
1.各种基本概念、单位换算和相关计算。
2.链式反应及其临界理论，包括四因子公式含义、在反应堆中如何实现和控制裂变链式反应等。
3.反应堆的类型和基本组成，特别需了解生产堆、核动力堆在组成和机构上的不同特点等。
如前所述，核燃料循环是以反应堆为中心，分为前段和后段，因而反应堆是核燃料循环的中心环节。
反应堆按中子速度或按用途、慢化剂、冷却剂、燃料的种类及燃料的布置形式等的不同，具有不同的类型。
而反应堆的类型决定了核燃料的种类、形态和燃料在反应堆中的工作状况。
因而，反应堆的类型与核燃料循环有密切的关系。
2.1反应堆内的核反应
核反应概述中子不带电，容易同原子核发生核反应。
核反应的类型，随不同的核素而异，而且与入射中子的能量有很大关系。
我们把发生某种核反应的概率（即可能性），用称为核截面σ的数值来衡量，其单位是靶（恩）（bam，b），1b=10-24cm2（10-28m2）。
反应堆内最重要的核反应有散射、俘获、裂变等：
（1）散射（n,n）反应是中子与原子核碰撞的结果，仅使中子运动的方向和速度改变，中子未被靶核所吸收，其发生概率用散射截面σS表示。
这是指一种弹性散射，对热中子堆工作极其重要，快中子就是靠弹性散射来慢化成热中子。
（2）辐射俘获（n,γ）反应。
如果靶核吸收中子后并不分裂，而形成新的原子核同时以γ射线的形式将激发态的过剩能量释放出来，这种核反应叫做辐射俘获（n,γ）反应，其发生概率用σγ表示。
（3）裂变（n,f）反应 如果靶核吸收中子后分裂成两个较轻的碎片，并放出2-3个中子和释放能量，这种核反应叫做裂变（n,f）反应。
其发生概率用σf表示。
俘获和裂变均属吸收。
因此，核燃料的吸收截面σa=σγ+σf。
反应堆内的其它材料吸收中子后，除了发生辐射俘获反应外，有的会释放出质子p或α粒子。
例如，16O（n,p）16N反应是水中放射性的主要来源；10B（n,α）7Li反应是它被广泛用作热中子堆控制材料的基础。
辐射俘获反应的产物往往具有放射性（即靶核被活化），而给设备维修、三废处理、人员防护等带来不少问题。
核裂变反应是铀或钚等易裂变燃料在中子轰击下，它们的原子核被激发，先变成哑铃状，最后像液滴一样变成质量大体相等的两个较轻的原子核，同时释放出巨大的能量、2-3个新中子和α、β、γ射线。
以235U为例的裂变反应式的普遍形式，可用下式表示：
式中ν代表每次裂变放出的中子数，其数值在一定的入射中子能量下，随裂变方式而不同。
每次裂变方式各异，其生成的碎片核素也不相同，但都存在着下列关系：
Z1+Z2=92；A1+A2+ν=235+1=236。
235U吸收中子后并不是每次都发生裂变的，通常用α表示辐射俘获截面与裂变截面之比：
α表征了在一定条件下发生辐射俘获和裂变之间的相对关系。
通常我们只关心ν的平均值。
而ν和α的大小与易裂变核素种类和入射中子的能量有关，
α值列于表2-1中。
以235U为例，α＝0.169，当235U吸收一个中子后，就有发生两种核反应的可能，或发生裂变反应、或发生俘获反应，而发生这两种反应的几率可通过α值估算：
发生裂变反应的几率为：
发生俘获反应的几率为：
由此可见，当235U吸收一个中子后，85.5%的几率是发生裂变反应，而14.5%的几率是发生俘获反应。
其它易裂变核素也可类似估算。
核素
α
裂变几率，％
俘获几率，％
235U
0.169
85.5
14.5
233U
0.0898
91.8
8.2
239Pu
0.362
73.4
26.6
241Pu
0.3647
73.3
26.7
裂变中子概述任何能量的中子能引起易裂变核素的裂变。
但裂变截面随中子能量的变化而很大变化。
以235U为例，在中子能量＞0.1MeV的高能区，σf只有1-2b；而中子能量＜0.1eV的热能区，σf可达到四五百靶以上。
热中子一词来自把中子视同一种同周围介质分子处于热平衡状态的气体，但通常是指能量＜0.1eV的慢中子，而热中子是专指能量为0.0253eV、速度为2200m/s（相当于室温20℃）的慢中子。
235U的热中子截面特别大，这是世界上优先发展热中子反应堆的物理基础。
在热中子反应堆中，裂变反应基本上都发生在中子慢化下来的热能区。
而只有动能大于约1MeV的快中子能使238U原子核发生裂变。
当238U碰上较低能量的中子时不发生裂变而会发生辐射俘获。
在大约5-200eV的部分中能区内，辐射俘获截面会达到高于正常值几百倍的很大数值，称为共振俘获。
它减少了可用于引发235U裂变的中子数目，在反应堆物理计算中具有重要意义。
238U核的辐射俘获产物239U经过两次β衰变后生成易裂变核素239Pu，如下式所示：
与上类似，如果堆内装有钍，232Th的辐射俘获产物233Th经过两次β衰变会生成易裂变核素233U，如下式所示：
以上两种核反应作为核燃料增殖的基础，对于充分利用铀、钍资源是非常重要的。
由裂变过程产生的中子称为裂变中子（fissionneutron）。
裂变中子分为瞬发中子和缓发中子。
瞬发中子：
对235U核裂变过程中放出的中子，99.3%以上都是在10-14s（10fs，百万亿分子一秒）的裂变瞬间释放出来的，这样的中子叫瞬发中子，它们的能量分布在0.05-10MeV范围内，平均能量约为2MeV，相当于20000km/s的速度，是属于快中子。
缓发中子：
另有0.65%的中子（约16个中子）是随着特定裂变碎片在β衰变过程中逐步衰变而放射出来的，由于这种中子发射具有长达秒量级以上的半衰期（在裂变瞬间后将持续几分钟之久），这样的中子叫缓发中子，它们的能量分布在250-560keV范围内，低于瞬发中子的能量。
缓发中子能延长每一代中子的寿命、提高裂变系统的功率上升速率、增加反应堆周期等对反应堆的控制起着重要影响。
由于复合核的分裂方式多种多样，每次分裂释放出中子的数目可从1个到7个。
对于大量的核裂变反应，在一定的入射中子能量下，某种易裂变核素每次裂变的中子产额即产生的平均中子数ν（包括瞬发中子和缓发中子）却是一定的，虽然不会是整数。
对于热中子引起235U裂变的情况下，ν=2.42。
在核反应中，鉴于存在着吸收而不发生裂变的可能性，我们把易裂变核素每吸收一个中子所产生的次级中子数称为η，则
η=νσƒ/（σƒ+σγ）=ν/（1+α）
对于热中子被235U吸收的情况下,η=2.07。
表2-1表示三种易裂变核素的一些核常数。
表2-1三种易裂变核素的一些核常数
易裂变核素
233U
235U
239Pu
对于热中子（能量为0.025eV）
每次裂变的中子产额ν
裂变截面σƒ，b
辐射俘获截面σγ，b
俘获裂变比α=σγ/σƒ
每次吸收的中子产额η
2.49
531
47.7
0.09
2.28
2.42
582
98.6
0.169
2.07
2.87
743
269
0.362
2.11
对于快中子（能量为2MeV）
每次裂变的中子产额ν
裂变截面σƒ，b
辐射俘获截面σγ，b
俘获裂变比α
每次吸收的中子产额η
2.68
1.93
0.04
0.02
2.63
2.65
1.28
0.06
0.05
2.52
3.18
1.95
0.04
0.02
3.12
裂变产物235U的热中子裂变方式在40种以上，生成的初级裂变产物在80种以上，其质量数A的范围从72（相当于Z=30的锌Zn）到161（相当于Z=65的铽Tb）。
下式表示其一种裂变方式：
实际上铀核裂变的具体途径是多种多样的，分裂成质量数正好相等的两种碎片的几率很小，大约只占0.01%，而大多数情况下，裂变产生的两个碎片的质量数之比约为3:
2，因此，大量235U分裂所产生的两组碎片，轻组和重组：
轻组碎片—质量数由72-117
重组碎片—质量数由119-161
其中生成率最大是质量数为95和139的碎片。
由于多数裂变产物还要发生连续衰变，但其中大部分的半衰期很短，因此235U的裂变产物的化学组成主要由103Ru-103Rh、106Ru-106Rh、95Zr-95Nb、99Tc、137Cs、3H、147Pm和90Sr等长寿命的放射性核素以及一些稳定核素来决定。
这些裂变产物的放射性给反应堆和后处理工厂的设计和运行带来许多困难。
例如，某些中子吸收截面很大的裂变产物（中子毒物）在堆内的积累将直接对中子的平衡产生极其不利的影响。
这个问题在燃耗较浅的生产堆中，矛盾并不突出；但在辐照时间较长、燃耗较深的动力堆中变得十分尖锐。
其次，某些半衰期较长、产率较高的放射性核素的积累，将使辐照燃料卸出后的贮存、运输和后处理等过程复杂化。
三分裂变（termary）：
生成三个核碎片而至少有两个碎片具有中等质量数的裂变现象。
由1946年在法国工作的钱三强和何泽慧首先发现。
三分裂变的一种模式是除两个质量相近的重碎片外，第三个是一个轻带电粒子（α、氚、氘和质子）或轻核（锂、铍、碳、氧等），称为伴随轻粒子的三分裂变。
发射轻带电粒子的三分裂变概率约为二分裂变概率的1/300，轻带电粒子主要在与碎片飞行方向成90°方向出射。
三分裂变的另一种模式是分裂成三个质量上差不多的碎片，有时把这种三分裂变称为大三分裂变。
发生大三分裂变的概率不仅随入射炮弹能量而增加，而且随反应生成的复合核的裂变参数而增加。
400MeV40Ar轰击232Th的大三分裂变概率可以达到二分裂变概率的3%。
这种裂变的机制目前还没有完全研究清楚。
裂变碎片具有很大动能，最大的测得值达到98MeV，但由于它们的质量和电荷也很大，所以在介质中的射程很短，在UO2中约为0.014mm，这对于防止它们从燃料元件逸出是很有利的。
由于裂变碎片含中子偏多，其中子与质子之比（N:
Z）远超过稳定性范围，所以它们几乎全部呈β放射性，其衰变产物也呈β放射性，一般地每一碎片要经过4-5级β衰变后才能形成一种稳定核素。
因此，在裂变产物中存在着300多种放射性同位素和稳定同位素。
大部分裂变产物除了放出β粒子外，还放出γ射线（属于缓发）。
少数具有足够激发能的裂变碎片如溴-87（半衰期为55.6s）和碘-137（半衰期为2.45s）等，在β衰变过程中还放出中子，这便是上述的缓发中子。
裂变产物中的某些核素如氙-135和钐-149具有相当大的热中子吸收截面，它们将消耗堆内很多中子，称为核毒物。
核毒物会影响反应堆停堆后的重新起动和引起功率分布的空间振荡。
有些裂变产物有较长的半衰期和很强的放射性，给乏燃料的贮存、运输、处理和最终处置带来一系列特殊的困难和问题，在发展核能中必须认真对待和妥善解决。
核裂变释放的能量在核裂变时释放的能量中，如果把裂变产物衰变过程放出的能量包括在内，那么每次铀-235核裂变释放的总能量大约是200MeV，其分布如表2-2所示。
表2-2235U核裂变释放的能量
能量形式
能量/MeV
裂变碎片的动能
裂变中子的动能
瞬发γ射线
裂变产物放出的缓发γ射线
裂变产物放出的缓发β粒子
168
5
7
7
8
可利用的能量
不可利用的中微子能量
195
12
裂变释放的总能量
207
在表中所包括的能量中：
●中微子不带电，质量又很小，它几乎不与堆内任何物质发生作用，因此这部分能量是不可利用的。
●占可利用能量的86%的裂变碎片动能，在核燃料内就转变为热能；
●裂变中子大部分在堆内被各种材料减速，将其动能转变为热能；
●β、γ射线也基本上都被堆内材料所吸收而转变为热能。
除了裂变直接释放的能量以外，裂变中子被堆内各种材料吸收而发生辐射俘获反应所放出的γ射线能量，大致有3-12MeV，没有计入表中，其绝大部分也均在堆内转化为热能。
所以每次裂变提供的可利用能量应为198-207MeV，在典型的动力堆中散失的γ射线能量可达5MeV，这部分能量未被利用，因此每次裂变放出的能量近视地可按200MeV计算。
现在对所用能量－热量单位进行换算：
200MeV=200MeV×（1.602×10-19MJ/MeV）=3.204×10-17MJ
为得到1MW·d=86400MJ（8.64×1010J）的热能，需要
86400÷（3.204×10-17）=2.7×1021次裂变
由于有一部分235U消耗于辐射俘获，所以每兆瓦热功率每天实际消耗的235U核数应为：
2.7×1021×（1+α）=2.7×1021×1.169=3.15×1021个
这相当于:
3.15×1021×235/（6.023×1023）=1.23g235U
因为235g235U相当于阿伏加德罗常数（NA=6.023×1023）个原子，其中1.05g235U发生了裂变。
同理，对239Pu，每产生1MW·d的热能需燃耗1.45g239Pu，其中的1.07g239Pu发生裂变。
同理，对233U，每产生1MW·d的热能需燃耗1.13g233U，其中的1.04g233U发生裂变。
在一座电功率为1000MW即热功率为3000MW的典型反应堆中，铀-235的消耗率为3.69kg/d（或4.35kg钚-239/d或3.39kg铀-233/d），如果换用煤，将需要约9000t/d标准煤。
2.2链式反应与临界理论
2.2.1链式反应
中子是实现裂变链式反应的媒介。
在反应堆中要使裂变链式反应能继续下去，就必须保持中子的平衡，即中子数目不变，至少不随时间而减少。
中子在一个具体的反应堆系统中，总是经历着产生、运动和消亡的过程。
中子不仅因为被系统中的各种原子核所吸收而消失，泄漏出系统以外也是一种损失。
当被铀核吸收并引起了裂变的中子，在它本身消亡的同时能产生新一代中子；这些中子经慢化成为热中子后，又引起另外的铀核裂变，产生第二代中子；第二代中子再引起核裂变产生第三代中子；依此发展下去，如图2-1所示。
显然，如果没有中子损失，只要开始有一个核发生裂变，短时间内将有很多核相继裂变，形成剧烈的链式反应并放出大量能量。
由此可见，堆内自持链式反应的实现，主要取决于堆内中子的行为，也就是它产生和消耗的相对关系。
这种相对关系通常可用中子增殖因数（或叫中子倍增系数）来表示。
我们把系统中某一代中子数对于上一代中子数之比，称为中子增殖因数k。
其定义为：
显然，这是描述反应堆整体性质的一个参数，它适用于各种型式的反应堆，故具有普遍意义。
从上述定义容易看出：
●当k=1时，堆内中子数目保持动态平衡，链式反应得以稳定进行，在每秒钟内发生恒定的裂变数，每次裂变放出200MeV的能量，意味着反应堆功率在一定的水平上维持不变。
这时的反应堆被称为处于临界状态；
●当k>1时，裂变中子一代比一代多，链式反应发散，意味着反应堆功率不断增长。
这时的反应堆被称为处于超临界状态，如反应堆启动和提升功率时的状态；
●当k<1时，裂变中子一代比一代减少，链式反应收敛且不能维持，意味着反应堆功率将逐渐减小，这时的反应堆被称为处于次临界状态，如反应堆减功率和实际上等于零的停堆状态。
中子增殖因数是反应堆最主要的特性参数。
显然，裂变链式反应只能在k≥1时才能发生。
虽然每次铀-235核裂变，平均都会产生2.42个中子，但不是所有的中子都有机会再遇上铀-235核，而且即使跟铀-235核发生碰撞，也不是每次碰撞都引起核裂变，有α/（1+α）=14.5%的中子被俘获损失，使可用的中子减少为2.07个；系统中还有铀-238和慢化剂材料，中子被其它核素吸收的可能性是很大的；同时反应堆还要考虑中子的泄漏问题等。
因此，实现k=1的自持链式反应，并不是那么容易，而是需要一定的条件。
事实上，系统中各种可能的核反应互相竞争，发生哪种核反应的机会全看核截面（σ）的大小。
正如上所述，截面是某种核素的一个原子核与一个中子发生某种核反应的概率，可称为微观截面。
而常把σ×N的乘积，作为单位体积内某种核素的所有原子核与中子发生某种核反应的概率，叫做宏观截面Σ，其单位为cm-1。
此处N=ρNA/A（单位为原子数/cm3），式中ρ是该核素的质量密度（单位为g/cm3），NA为阿伏加德罗常数=6.023×1023（单位为mol-1），A是该核素的原子量（单位为g·mol-1）。
则在中子通量密度φ的作用下，各种核反应（散射、辐射俘获或裂变）的反应率R可写成：
R=Σφ次数/（cm3·s）
上述每次铀-235核裂变产生的2.42个中子经俘获损失，使可用的中子减少为2.07个后，至少还需有一个中子再被一个铀-235核素吸收以维持链式反应，剩下容许泄漏或被其它材料吸收而损失的中子数只有1.07个，裕量是不大的。
为了满足堆内k≥1的要求，必须尽可能减少中子的消耗和损失。
泄漏到堆外的中子数在全部中子中所占的比例，对于给定的堆结构而言，取决于堆芯（即燃料装载区）的大小。
堆芯体积越大，泄漏的所占的比重越小。
假定反应堆堆芯的尺寸是无限大，则可不必考虑中子的泄漏问题，从而可使问题得到简化。
此时的中子增殖因数称为无限增殖因数，并用k∞表示；而相对地，把有限系统的中子增殖因数k，用keff表示。
可把有限系统的中子增殖因数称为有效中子增殖因数，并写成下式：
keff=k∞Y
式中Y就是中子不泄漏概率，正如以上所述，k∞是假设Y=1即系统为无限大时（此时的泄漏等于零）的中子增殖因数。
它完全取决于系统工程内部的组成和布置，也就是中子被核燃料和其它材料吸收的相对份额，而与系统的几何形状及尺寸无关。
对于一个有限大小的系统，Y恒小于1，因此k∞必须大于1才能维持链式反应。
显然，k∞大于1越多，容许泄漏出去的中子越多，反应堆也可以做得越小。
为了实现链式反应，需要把Y保持在1/1.08=0.926以上。
因此，天然铀石墨裸堆的临界尺寸一般均在5.5m以上。
对于热中子反应堆，常把k∞写成四个因子的乘积，以简化计算和便于分析，称为四因子公式：
k∞=η·ε·p·ƒ
式中：
η为次级中子数，ε为快中子增殖因子，p为逃脱共振吸收几率，ƒ为热中子利用因子。
下面分别说明这四个因数的含义。
（1）次级中子数η
η即是易裂变核素俘获一个热中子时产生的快中子的平均数。
由于不是所有被核燃料吸收的热中子都能引起核分裂，故η<ν（ν为一次核裂变产生的中子数），通常把η叫做次级中子数。
纯核素的η值可用下式计算：
η=ν（σƒ/σa）
式中σƒ为热中子裂变截面，σa为热中子总吸收截面。
通过实验测定的几种易裂变核素的σƒ、σa、η、ν值见表2-1。
对于235U和238U同位素的混合物，
式中：
ν25代表235U一次核裂变产生的中子数；
N25和N28分别代表235U和238U在同位素混合物中的原子数；
σa25和σa28分别代表235U和238U的总吸收截面；
σƒ25代表235U的裂变截面。
如对天然铀而言：
而σƒ25=582.2b，σa25=680.8b，σa28=2.70b，故：
很显然，对于浓缩铀燃料将会得到比天然铀更大的η值。
（2）快中子增殖因子ε
由于238U在快中子作用下也会发生核裂变（裂变阈能量大约为1.1MeV），结果使快中子数增加。
由各种能量中子引起的裂变而产生的快中子总数与仅由热中子裂变而产生的快中子数之比，称为快中子增殖因子，并以ε表示。
按定义，ε的值恒大于1。
当反应堆燃料元件的排列间距大时，只有同一释热元件内产生的快中子才能引起该元件内238U核的分裂（中子跑出该元件外将被慢化剂减速），因此ε值只与释热元件的尺寸有关。
图2-2示出了这种情况下ε值与圆柱形铀棒半径的关系。
若慢化剂与释热元件是紧密配置的话，那么未完全减速而从慢化剂返回释热元件的快中子也能显著地引起238U核的分裂而使ε值增大。
均匀堆慢化剂和燃料的体积比一般都很大，因而快中子增殖因子实际上接近等于1。
η·ε的乘积代表核燃料吸收一个热中子引起分裂而得到的快中子总数。
快中子在减速为热中子的过程中，要经过几个相当于238U共振吸收的能值（见图2-3）而可能有一部分中子为238U核所吸收，它们并不引起核分裂。
其余的中子则逐渐被减速到热能。
最后减速为热中子的总数和快中子总数（这里没有考虑中子泄漏）的比值即称为逃脱共振吸收几率，以p表示之。
（3）逃脱共振吸收几率p
\
由此可见，核燃料因吸收一个中子而产生的新的热中子数即等于η·ε·p。
显然p值首先是与慢化剂中核燃料的浓度有关的：
活性区中238U越少，即慢化剂中核燃料的浓度越小，则逃脱共振吸收几率越大。
在极端情况下，若活性区只由慢化剂组成时，p=1；而当活性区仅有核燃料组成时，p值接近于0。
实际上在用天然铀作燃料的反应堆内，p值一般在0.85-0.95范围内。
铀与慢化剂的均匀混合物的共振吸收几率特别大，而非均匀堆的情况下，大多数减速了的中子不是在铀中通过共振级，而是在慢化剂中通过，因而逃脱了共振吸收。
堆内工艺管道的配置及释热元件直径的选择，应保证逃脱共振吸收所要求的条件。
图2-4示出了它们之间的关系。
（4）热中子利用因子ƒ
热中子不仅被核燃料、而且也被构成活性区的非裂变材料所吸收，这些材料包括慢化剂、冷却剂、元件外壳、核燃料中的杂质、结构材料、控制棒和裂变碎片等。
核燃料所吸收的热中子数与被吸收的热中子总数之比，即称为热中子利用因子，用ƒ表示。
它表示在所有被吸收的热中子中，有多大份额被核燃料吸收。
和p相同，ƒ值是与核燃料在慢化剂中的浓度紧密相关的，但它的变化趋势与p相反，当活性区完全由慢化剂组成时，ƒ=0；反之当活性区完全由核燃料组成时，则ƒ=1。
经验表明：
为取得良好的中子增殖效果，必须使p·ƒ乘积为最大的条件，这时在天然铀反应堆内ƒ值一般亦在0.85-0.95的范围内。
对活性区为核燃料和慢化剂的均匀混合物组成的均匀堆来说，热中子利用因子可用下列简单公式表示：
式中：
Σau和ΣaM分别表示核燃料和慢化剂的宏观吸收截面（Σa=Nσa，其中N为1cm3内相应材料的原子核数）；
Vu和VM分别表示核燃料和慢化剂的体积。
对非均匀反应堆的热中子利用因子的计算较为复杂，总的来说，非均匀反应堆的热中子利用因子小于具有同样活性区组成的均匀反应堆。
由上述四因子的含义分析，设想一个无泄漏系统，让我们从n个裂变中子出发，来描述一代中子从产生到消亡的全过程。
这n个快中子因同慢化剂的原子核相碰撞，把能量传给后者而迅速慢化下来，其中一部分中子在慢化过程中被238U核共振俘获，只有np个快中子成功地慢化至热中子。
np个热中子并不是全部会遇上核燃料，其中一部分热中子被其它材料吸收损失，只有npƒ个热中子成功地被核燃料吸收。
令η代表核燃料（包括235U和238U）每吸收一个热中子所产生的平均裂变中子数。
由于238U核吸收热中子不发生裂变，235U核吸收热中子后发生裂变的概率也只有约85.5%，每次裂变产生ν个快中子，所以每次吸收的有效中子产额η远小于ν（注意天然铀的η远小于纯235U的η值）。
核燃料吸收npƒ个热中子的结果，产生npƒη个裂变中子。
其中具有足够高能量（约>1MeV）的一小部分中子会引起238U核的裂变，使裂变中子数增加到npƒηε个。
现在已回到我们的出发点，npƒηε就是下一代的裂变中子数，它对于上一代的裂变中子数n之比，就是无限介质中子增殖因数k∞：
k∞=nη·ε·p·ƒ/n=η·ε·p·ƒ
综合对四个因子的上述分析可以得出：
核燃料在第一代中子中每吸收一个中子所带来的被核燃料俘获的
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