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不同含铁体系对水中硝酸盐与环丙沙星的降解研究本科毕业论文.docx

1、不同含铁体系对水中硝酸盐与环丙沙星的降解研究本科毕业论文 硕 士 学 位 论 文不同含铁体系对水中硝酸盐与环丙沙星的降解研究Master Dissertation of Suzhou University ofScience and TechnologyResearch of degradation on nitrate and ciprofloxacin in water under different iron system Master Candidate: Chen ZhanSupervisor: Zhao Dan/Hu ChunMajor: Environmental Enginee

2、ring Research Area: Water pollution control and theorySuzhou University of Science and TechnologySchool of Environmental Science and Engineering December, 2015毕业设计(论文)原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重承诺:所呈交的毕业设计(论文),是我个人在指导教师的指导下进行的研究工作及取得的成果。尽我所知,除文中特别加以标注和致谢的地方外,不包含其他人或组织已经发表或公布过的研究成果,也不包含我为获得 及其它教育机构的学位或学历而使

3、用过的材料。对本研究提供过帮助和做出过贡献的个人或集体,均已在文中作了明确的说明并表示了谢意。作 者 签 名: 日 期: 指导教师签名: 日期: 使用授权说明本人完全了解 大学关于收集、保存、使用毕业设计(论文)的规定,即:按照学校要求提交毕业设计(论文)的印刷本和电子版本;学校有权保存毕业设计(论文)的印刷本和电子版,并提供目录检索与阅览服务;学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文;在不以赢利为目的前提下,学校可以公布论文的部分或全部内容。作者签名: 日 期: 学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用

4、的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名: 日期: 年 月 日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权 大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名: 日期: 年 月 日导师签名: 日期: 年 月 日注 意 事 项1.设计(论文

5、)的内容包括:1)封面(按教务处制定的标准封面格式制作)2)原创性声明3)中文摘要(300字左右)、关键词4)外文摘要、关键词 5)目次页(附件不统一编入)6)论文主体部分:引言(或绪论)、正文、结论7)参考文献8)致谢9)附录(对论文支持必要时)2.论文字数要求:理工类设计(论文)正文字数不少于1万字(不包括图纸、程序清单等),文科类论文正文字数不少于1.2万字。3.附件包括:任务书、开题报告、外文译文、译文原文(复印件)。4.文字、图表要求:1)文字通顺,语言流畅,书写字迹工整,打印字体及大小符合要求,无错别字,不准请他人代写2)工程设计类题目的图纸,要求部分用尺规绘制,部分用计算机绘制,

6、所有图纸应符合国家技术标准规范。图表整洁,布局合理,文字注释必须使用工程字书写,不准用徒手画3)毕业论文须用A4单面打印,论文50页以上的双面打印4)图表应绘制于无格子的页面上5)软件工程类课题应有程序清单,并提供电子文档5.装订顺序1)设计(论文)2)附件:按照任务书、开题报告、外文译文、译文原文(复印件)次序装订指导教师评阅书指导教师评价:一、撰写(设计)过程1、学生在论文(设计)过程中的治学态度、工作精神 优 良 中 及格 不及格2、学生掌握专业知识、技能的扎实程度 优 良 中 及格 不及格3、学生综合运用所学知识和专业技能分析和解决问题的能力 优 良 中 及格 不及格4、研究方法的科学

7、性;技术线路的可行性;设计方案的合理性 优 良 中 及格 不及格5、完成毕业论文(设计)期间的出勤情况 优 良 中 及格 不及格二、论文(设计)质量1、论文(设计)的整体结构是否符合撰写规范? 优 良 中 及格 不及格2、是否完成指定的论文(设计)任务(包括装订及附件)? 优 良 中 及格 不及格三、论文(设计)水平1、论文(设计)的理论意义或对解决实际问题的指导意义 优 良 中 及格 不及格2、论文的观念是否有新意?设计是否有创意? 优 良 中 及格 不及格3、论文(设计说明书)所体现的整体水平 优 良 中 及格 不及格建议成绩: 优 良 中 及格 不及格(在所选等级前的内画“”)指导教师:

8、 (签名) 单位: (盖章)年 月 日评阅教师评阅书评阅教师评价:一、论文(设计)质量1、论文(设计)的整体结构是否符合撰写规范? 优 良 中 及格 不及格2、是否完成指定的论文(设计)任务(包括装订及附件)? 优 良 中 及格 不及格二、论文(设计)水平1、论文(设计)的理论意义或对解决实际问题的指导意义 优 良 中 及格 不及格2、论文的观念是否有新意?设计是否有创意? 优 良 中 及格 不及格3、论文(设计说明书)所体现的整体水平 优 良 中 及格 不及格建议成绩: 优 良 中 及格 不及格(在所选等级前的内画“”)评阅教师: (签名) 单位: (盖章)年 月 日教研室(或答辩小组)及教

9、学系意见教研室(或答辩小组)评价:一、答辩过程1、毕业论文(设计)的基本要点和见解的叙述情况 优 良 中 及格 不及格2、对答辩问题的反应、理解、表达情况 优 良 中 及格 不及格3、学生答辩过程中的精神状态 优 良 中 及格 不及格二、论文(设计)质量1、论文(设计)的整体结构是否符合撰写规范? 优 良 中 及格 不及格2、是否完成指定的论文(设计)任务(包括装订及附件)? 优 良 中 及格 不及格三、论文(设计)水平1、论文(设计)的理论意义或对解决实际问题的指导意义 优 良 中 及格 不及格2、论文的观念是否有新意?设计是否有创意? 优 良 中 及格 不及格3、论文(设计说明书)所体现的

10、整体水平 优 良 中 及格 不及格评定成绩: 优 良 中 及格 不及格教研室主任(或答辩小组组长): (签名)年 月 日教学系意见:系主任: (签名)年 月 日摘要随着社会发展,工业化水平提高,人类对水资源的需求越来越大。与此同时,由于不合理的利用水资源,造成水源浪费严重与水污染日益加剧。由于水中污染物种类繁多,本文选取了地下水中常见的污染物硝酸盐以及抗菌剂环丙沙星进行了研究。首先,对Fe2+促进Fe0降解硝酸盐还原机理进行探讨:发现单独Fe0和Fe2+在中性条件下还原NO3-的效果都不理想,而将两者结合起来后显著提高了NO3-的还原效率;其还原中间产物为NO2-,而最终产物以NH4+-N为主

11、。反应中电子主要来源于Fe0。随着Fe2+初始浓度的升高,NO3-还原速率明显加快;Fe2+减少与NO3-还原有明显的相关性。Fe2+强化Fe0还原NO3-是一个发生在铁粉表面的反应;对不同硝酸盐初始浓度数据进行线性拟合分析发现,该反应更接近零级反应;Fe2+的加入使Fe0表面加快生成了Fe3O4,加速了Fe0表面的给电子过程,从而强化了NO3-的还原。适当提高铁粉的加入量,亚铁离子的浓度,相对偏中性的条件有利于反应的进行。其次,研究了微生物协同Fe0降解硝酸盐的实验:首先从出差收集得到的管垢中对微生物进行富集分离,并进行DNA提取,PCR扩增,测序以确定菌种类别;接着选取了3种微生物(SYQ

12、-6,GSM-8, LF-7)进行协同铁粉降解硝酸盐的试验,发现只有一种LF-7菌株对硝酸盐的降解有一定的效果,而其他2种均没有作用;且硝酸盐降解过程中该菌株无法利用乙酸根为电子受体进行微生物代谢,该菌种可能为硝酸盐氧化铁还原自养菌;硝酸盐降解的产物中没有检测到铵根的产生,反应过程中的总氮在不断减小,可能转化为了含氮的一些气体。在反应过程中没有对这些气体进行检测,反应后体系的pH值维持在10左右。最后,研究了两组模拟管网对水中环丙沙星转化:对降解产物分析推测发现,降解产物应属同一物质但含量不同;液相-质谱分析发现,超纯水作为介质的模拟管网与水厂碳后出水作为介质的模拟管网主要生成了质荷比(m/z

13、)为263、306的产物;后者还产生了m/z=334的峰,而且峰高较前者变化明显。对实验过程DOC以及三维荧光追踪监测,反应体系逐渐稳定;取反应前后的管垢进行了XRD分析,以碳后滤水为进水的模拟管网外层的管垢中Fe3O4量减少,内层无变化;并对反应后水体微生物进行16S rRNA以及微生物抗药基因进行分析,结果表明环丙沙星转化产物使水体微生物量减少,抗药基因在生物膜中减少,管垢中增加。 关键词 铁粉 Fe2+ 微生物 硝酸盐 模拟管网 环丙沙星 降解产物AbstractWith the development of the society and the level of industrial

14、ization, water demands become bigger and bigger. At the same time, due to the unreasonable utilization of water resources, serious water waste and water pollution is aggravating. Many different kinds of water pollutants in water, nitrate in groundwater and antibacterial agent ciprofloxacin were stud

15、ied in this paper.First, nitrate reduction by Fe2+ and Fe0 were discussed. It found that Nitrate reduction by Fe0 or Fe2+ alone, under neutral condition, is not ideal. Reduction efficiency improved significantly once combining Fe2+ and Fe0. The intermediate of nitrate reduction for NO2-, and NH4+ we

16、re produced after reaction. Furthermore, the reaction electronic mainly comes from Fe0 in the research. With the increase of initial concentration of Fe2+ and NO3-, the degradation of nitrate accelerated significantly; the depletion of Fe2+ have a connection with nitrate reduction. Fe2+ was consumed

17、, NO3- reduction significantly decreased; Once NO3- reduction stopped, Fe2+ was no longer changed. Nitrate reduction by Fe2+ and Fe0 occurred on the surface of the iron powder; Zero-order dynamic model can match the process properly; Fe3O4 generated rapidly when Fe2+ in the solution, which accelerat

18、ed the changes of iron species, was added the system of Fe0 and nitrate. In addition, the factors influencing nitrate reduction was explored. And making the following conclusion: appropriate amount of iron powder, the concentration of ferrous ions, relatively neutral condition is to the benefit of N

19、O3- degradation.Second, degradation of nitrate using microbial and zero-valent iron is studied in the experiment. At the beginning, microbe separation experiment was conducted, which collect in drinking water distribution system. And then, DNA extraction and PCR amplification, which used to expand t

20、he amount of cell, was carried. Finally, sequencings were determined to verdict the type of bacterias. three kinds of these bacteria(SYQ-6, GSM-8, LF-7) ,together with iron powder, carried the experiment of nitrate reduction. It found that: only using the strain of LF-7 did nitrate have a better red

21、uction; Others have little effect on the NO3- degradation. And the strain in the process of nitrate degradation cannot take acetic as the electron acceptor for microbial metabolism. Maybe the bacteria use iron to reduce nitrate. Ammonium is not detected when added the strain of LF-7 to iron system.

22、Whats more, total nitrogen is always decreasing in the process of reaction, which probably converted to nitrogen gas. The gas do not detect in the process. Moreover, pH maintains at around 10 after reaction.Finally, two groups of pipes are studied on degradation of ciprofloxacin. To speculate possib

23、le degradation products, which belong to the same substance in different pipes; Liquid Chromatogram - mass spectrometry demonstrate the simulation of ultrapure water as medium pipeline and water plant after carbon as medium pipeline mainly produce the mass-to-charge ratio (m/z) as the product of 263

24、 and 306. The latter also produced m/z = 334 substance and obviously changed than the former; Monitoring DOC and three-dimensional fluorescence in the experimental process; Reaction system is gradually stable; Results of XRD found that the simulation network of water plant after carbon Fe3O4 is less

25、 in the outer pipe scale; 16 s rRNA and microbial resistance genes were analyzed,the results show that microorganism reduce during the process of reaction, resistance microbe decrease in the biological membrane and increase in pipe scale.Keywords iron powder; ferrous; microbial; nitrate; simulated p

26、ipe network; ciprofloxacin; conversion product 目录摘要 1Abstract I第一章 绪论 11.1 水污染的现状、来源与危害 11.1.1水污染现状 11.1.2水污染来源与危害 11.2 水中硝酸盐污染与治理 21.2.1硝酸盐的污染 21.2.2 当前硝酸盐治理的技术手段及方法 31.3 水中少量环丙沙星的污染与治理 41.3.1水中环丙沙星的污染与潜在危害 41.3.2环丙沙星的测定方法与治理技术 51.4 含铁物种的特点以及在水污染治理中的应用 61.4.1 Fe0对污染物的降解 61.4.2 Fe0与其他手段结合在水污染中的应用 71

27、.5 研究内容与技术路线 71.5.1 研究内容 81.5.2 研究目的 9第二章 Fe2+促进Fe0降解硝酸盐实验研究 102.1 实验材料与方法 102.1.1 实验药品及所用仪器 102.1.2 实验方法 102.1.3 分析方法 112.2 降解实验影响因素研究 112.2.1 不同铁物种条件下NO3-的还原 112.2.2 Fe2+初始浓度的影响 132.2.3 Fe0投加量的影响 142.2.4 pH值的影响 152.2.5 硝酸盐初始浓度的影响 162.3 溶液中Fe2+促进Fe0降解硝酸盐机理研究 172.4 本章小结 18第三章 微生物耦合铁体系降解硝酸盐实验研究 203.1

28、微生物的分离与鉴定 203.1.1培养基的组成以及微生物的分离 203.1.2微生物细胞DNA的提取扩增以及鉴定 213.2微生物与不同铁物种的联合降解实验 223.2.1 SYQ-6与不同铁物种降解硝酸盐实验探索 233.2.2 GSM-8与不同铁物种降解硝酸盐实验探索 243.2.3 LF-7菌种与不同铁物种降解硝酸盐实验探索 263.3实验小结 30第四章 模拟管网中环丙沙星降解研究 314.1材料与方法 314.1.1 实验仪器与试剂 324.1.2 固相萃取程序 324.1.3 色谱分析条件 324.1.4 荧光分析条件 324.2实验装置与方法 334.2.1 实验装置 334.2

29、.2 环丙沙星降解实验 334.3结果与讨论 344.3.1 超纯水配制的环丙沙星降解实验探索 344.3.2 实际水体环丙沙星降解实验研究 354.3.3转化产物对管垢组成及微生物的影响 404.4本章小结 41第五章 结论 435.1主要结论 43参考文献 45致谢 48作者简介 49 第一章 绪论1.1 水污染的现状、来源与危害我国是一个资源型与水质型缺水的国家。联合国规定,地区年人均水资源量小于1 700 m3,称为资源型缺水1。我国人口众多,人均水资源不足世界人均的1/4,是一个典型的资源型缺水的国家。同时,由于水源水质达不到国家规定的饮用水水质标准,加上工业化步伐的加快,水污染问题

30、日益严峻,中国还是一个水质型缺水的国家。1.1.1水污染现状目前,全国各地自来水厂的水源大部分来源于地表水,包括河流、湖泊、水库等;工业化进程的发展使得地表水污染已越来越严重。据统计,2006年,长江、黄河、珠江、松花江、淮河、海河和辽河等七大水系的197条河流408个监测断面中,类、类和劣类水质的断面比例分别为46%、28%和26%1。湖泊和水库方面也普遍遭到污染,尤其是重金属污染和富营养化问题十分突出。在几大湖泊中,75%以上的湖泊富营养化,尤以太湖、巢湖和滇池污染最为严重。因此,大部分地区自来水厂开始开采地下水作为水源。与地表水相比,地下水位于岩层以下,可能相对安全。但是,从全国195个城市监测结果表明,97%的城市地下水受到不同程度污染,40%的城市地下水污染有逐年加重趋势。根据2010年中国国土资源公报的结果显示: 地下水水质仍面临威胁,全国地下水中可用的优质地下水已越来越少,地下水污染愈加严重,严重威胁着人类的健康。图1-1地下水水质调查Fig.1-1 Investgation of groundwater quality1.1.2水污染来源与危害引起水污染的原因有多种,归纳起

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