光电子成像方法研究Xe时间分辨多光子电离过程.docx
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光电子成像方法研究Xe时间分辨多光子电离过程
[Article]
物理化学学报（WuliHuaxueXuebao
ActaPhys.-Chim.Sin.,2010,26（12:
3157-3162
DecemberReceived:
September14,2010;Revised:
October8,2010;PublishedonWeb:
November5,2010.∗
Correspondingauthor.Email:
liwangye@;Tel:
+86-411-84379243;Fax:
+86-411-84675584.TheprojectwassupportedbytheNationalNaturalScienceFoundationofChina（20633070.国家自然科学基金（20633070资助项目
ⒸEditorialofficeofActaPhysico-ChimicaSinica
光电子成像方法研究Xe时间分辨多光子电离过程
刘本康1,2
王艳秋1王利1,*
（1中国科学院大连化学物理研究所,分子反应动力学国家重点实验室,辽宁大连116023;
2
中国科学院研究生院,北京
100049
摘要:
利用自行研制的离子成像检测器研究了Xe的飞秒时间分辨双色多光子电离过程.Xe的408nm多光子电离对比实验结果表明,该离子成像检测器与相应的进口产品具有相近的光电子能量分辨率.在272nm飞秒激光作用下,3光子电离产生能量为1.57和0.26eV的光电子,分别对应于Xe+的两个自旋态;在408nm飞秒激光作用下,还观察到第一级阈上电离产生的光电子.在双色飞秒时间分辨实验中,随着两束光相对时间的改变,光电子能谱出现了一系列的变化;随着两束光时间重合程度的增加,由双色多光子电离（3+1'或4'+1产生的光电子信号逐渐加强;在第二束光的作用下,由第一束单色光产生的光电子出现能量红移,第二束光同时也导致中间态布居数减少.这种光电子能谱的红移现象反映了原子体系中激光场诱导有质动力势的时间分辨动态调制过程.
关键词:
时间分辨;自制;离子成像检测器;Xe;光电子成像;有质动力势;多光子电离中图分类号:
O644
Time-ResolvedMultiphotonIonizationProcessofXenonInvestigated
byPhotoelectronImagingMethod
LIUBen-Kang1,2
WANGYan-Qiu1
WANGLi1,*
（1StateKeyLaboratoryofMolecularReactionDynamics,DalianInstituteofChemicalPhysics,Dalian116023,LiaoningProvince,
P.R.China;2GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,P.R.China
Abstract:
Femtosecondtime-resolvedmultiphotonionizationdynamicsofxenonwasinvestigatedusingahomemadeionimagingdetector.AcomparisonexperimentcomprisingofthemultiphotonionizationofXeat408nmshowedthattheenergyresolutionofourhomemadeimagedetectorwassimilartothatofacommercialdetector.Under272nmfemtosecondlaserirradiation,photoelectronswithakineticenergyof1.57and0.26eV,producedbythree-photonionization,correspondedtotwodifferentXe+spinstates,respectively.Fortheionizationat408nm,anadditionalfirst-orderabove-thresholdionizationofXewasalsoobserved.Inthetwo-colorfemtosecondtime-resolvedexperiments,thephotoelectronkineticenergyspectravariedwiththedelaytimebetweenthepumpandtheprobe.Thephotoelectronintensitiesproducedby3+1'and4'+1two-colormultiphotonionizationschedulesbecamestrongerwithanincreaseinthedegreeofoverlapbetweenthetwolaserbeams.Thekineticenergyofthephotoelectronsproducedbyone-colormultiphotonionizationshowedobviousredshifts,whichweremodulatedbythesecondlaserbeam.Depopulationoftheexcitedstateswasalsoobserveduponapplicationofthesecondlaserbeam.Theredshiftsinthephotoelectronkineticenergyspectrareflectthetime-dependentdynamicalmodulationprocessofthelaserinducedponderomotiveeffectinanatomicsystem.KeyWords:
Time-resolved;Homemade;Ionimagingdetector;
Xenon;
Photoelectronimaging;
Ponderomotiveeffect;Multiphotonionization
3157
ActaPhys.⁃Chim.Sin.2010Vol.26
不同激光场（波长,脉宽,强度下惰性气体电离行为的研究使得人们对多电子原子及分子在强激光场中的电离动力学有了更深刻的理解,为认识强场电离过程和建立强场电离理论模型提供了丰富信息[1-9].1977年Aron等[10]首次观测到Xe的共振增强电离,1979年Agostini等[11]发现Xe的阈上电离（abovethresholdionization,ATI现象.随着短脉冲激光技术的快速发展,强场下电离产生的光电子能谱分布的超精细结构也被发现并被解释为由里德堡态的反斯达克能移导致的共振跃迁所产生[4,12].在更高激光强度下（>1014W·cm-2,电子回碰模型较好地解释了超阈值电离的高能量区的结构特征[13-15].Xe的激光诱导连续结构[16]、自电离[17]、非共振电离及电离通道开关[18]等现象均已有报道.
这些早期工作主要集中考察激光场强度、脉宽和波长等因素对电离过程的影响,通过测量电离截面、光电子能量的变化推测电离机理,如有质动力势、Stark位移等.近年来,时间分辨的超快双色光电离的研究成为该领域的热点[19-20].通过多光子激发和Stark位移,Kr原子可以布居到由5d[5/2]3和8d[1/2]1形成的纠缠态,这种纠缠态导致原子轨道取向和光电子角度分布的周期性变化[19];Xe在800nm飞秒强场中形成的量子态通过旋轨耦合发生非绝热电离过程[20].
近年来,光电子成像技术已经广泛应用于研究原子在强激光场（1013-1015W·cm-2中的电离动力学机制.用成像的方法研究光解产物的三维速度分布起源于“光解成像”技术[21],经过Chandler[22]和Eppink[23]等人的努力,离子成像技术已经发展为速度聚焦成像技术（velocitymappingimaging,VMI,不同位置的具有相同速度的离子或电子可以聚焦在二维探测器的同一个点上,从而大大提高了实验的速度分辨率.用照相机采集二维探测器上的位置图像,然后利用反阿贝尔变换（inversedAbeltrans-formation等数学手段[24-26],可以获得离子或光电子产生时的三维速度分布.和传统的光电子能谱相比,光电子速度聚焦成像技术不仅提高了电子的探测效率,而且可以同时获得光电子的能量分布和角度分布[27].
目前常用的离子成像探测器均为进口产品,价格昂贵并且具有一定的使用寿命,使用成本较高.我们利用国产器件,设计了一套光电子成像探测器,对比实验结果表明该套探测器达到了进口产品的能量分辨率.本文利用光电子成像技术对Xe的飞秒强场多光子电离过程进行了时间分辨实验研究.
1实验
实验设备包括自制的超快激光系统,电子/离子成像装置,数据采集及处理系统,详见文献[28],在此仅作简单描述.重复频率为20Hz的自制固态飞秒激光系统输出70fs的816nm（半高宽约24nm的基频光,平均功率约160mW.基频光经50%:
50%的分束片分为两束,其中一束经过倍频和混频BBO晶体产生三倍频光（中心波长272nm;另一束光经由倍频晶体BBO后产生408nm倍频光.408nm光经由延迟平台（SigmaKoki,SGSP26-150进行传播,两束光经过450mm的透镜聚焦并由一块双色镜引入离子成像装置.改变延迟平台的位置从而实现两束光之间的相对延迟.这两束光均为垂直偏振,平行于离子成像探测器.
光电子成像装置由束源室,离化室及探测器三部分组成.体积比为0.5%的Xe/He气体样品由脉冲阀（parker,generalvalve,0.5mm直径喷射出分子束经由Skimmer准直后进入离化室,在离化室内分子束与激光垂直交叉,产生的离子或电子被离子光学系统速度聚焦在500mm远的离子成像探测器上.离子成像探测器由两片微通道板（MCP,北方夜视技术集团有限公司,有效直径50mm和一块荧光屏组成,离子或电子加速后撞击在微通道板上,经过两级微通道板放大后的电子轰击荧光屏,使荧光屏发光,其图像被CCD照相机（LavisionInc.,ImagerQE采集.获得的图像经反Abel变换[24]或剥洋葱法（on-ionpeeling[25-26]获得光电子的速度分布及角度分布.荧光屏上的荧光信号用光电倍增管检测并由数字示波器（TektronixInc.,TDS3054B采集记录。
图1（a是我们设计的离子成像探测器结构图,两片MCP（成像级反向压合在一起,通过陶瓷隔离和荧光屏形成一定的间隙,荧光屏安装在带石英视窗的CF100砝兰上.图1（b和1（c分别是用我们设计的离子成像探测器和用Burle公司提供的离子成像探测器（APD获得的Xe在408nm飞秒激光作用下产生的光电子成像结果,图1（d和图1（e是用剥洋葱法获得的速度分布结果.图1（b和图1（c均为36000个激光脉冲的累加结果.对于同一个光电子峰（位于160pixel附近,用我们设计的离子成像探测器获得的光电子能量分辨率为7/160≈4.4%（图1
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刘本康等:
光电子成像方法研究Xe时间分辨多光子电离过程
No.12（b,d,用Burle公司的离子成像探测器获得的分辨率为8/163≈4.9%（图1（c,e,两者具有接近的能量分辨.由于这两个检测器的高度略有不同（我们设计的检测器比Burle公司的高约3cm,因此具有相同能量的光电子到达检测器的时间及在检测器上的径向距离略有差异.
2
结果与讨论
2.1
272与408nm下Xe的光电子能谱
图2（a和2（b分别为Xe在272和408nm单色光作用下产生的光电子能谱.Xe的第一和第二电离势分别为12.13和13.44eV,分别对应于Xe+的两个旋轨耦合态,2P3/2和2P1/2[29].在272nm（4.56eV飞秒激光作用下,两个电子能谱峰分别位于1.57和0.26eV,由3光子电离产生.在408nm（3.04eV飞秒激光场中Xe产生三个电子能谱峰,其中第三个与第一个峰值能差在3.0eV左右,为Xe电离过程中产生的第一级阈上电离峰,第二个峰与第一个峰的能量差为1.31eV,分别来源于2P1/2和2P3/2的电离.Xe的单色光电离过程如图2（c所示.
2.2Xe的时间分辨双色光光电子能谱
图3为Xe在272和408nm双色光作用下的瞬
态离子信号.这是一个高斯分布,利用高斯拟合可得到两束光的相关脉冲宽度.在延迟时间分别为-293与240fs的时候,两束光脉冲在时间分辨上完全分开.我们研究了不同延迟时间的双色光光电离过程,图3中箭头所指的位置是相应的延迟时间,图4为相应延迟时间下的Xe光电子能量分布.
在延迟时间分别为-293与240fs的时候,两束光脉冲在时间分辨上完全分开,如图4所示,这两个延迟时间Xe的光电子能谱是272和408nm的两束单色光电子能谱的叠加结果.
图4（a给出了零延迟时Xe在272和408nm双色光作用下的光电子能谱.图4（a中光电子能谱可以分为4个峰,其中P1和P2峰分别位于0.15和1.45eV,相差1.30eV,属于电离基态的两个精细结构,即2P1/2和2P3/2.通过与图2对比可知,P1峰是
Xe
图1
离子成像检测器示意图及408nm下Xe光电子测试结果对比
Fig.1Ionimagingdetectorandcomparisontestsof
photoelectronofXeat408nm
（asideviewofourhomemadeimagedetector,（bphotoelectronimagerecordedbyhomemadedetector,（cphotoelectronimagerecordedbyBurleimagedetector,（dvelocitydistributionobtained
from（b,（evelocitydistributionobtainedfrom
（c
2Xe的272nm（a和408nm（b多光子电离光
电子能谱及其能级图（c
Fig.2PhotoelectronkineticenergydistributionofXeat272nm（aand408nm（bandenergyleveldiagram
（c
3Xe+的瞬态信号
Fig.3TransientprofileofXe+
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的3光子（272nm电离产生的,P2峰来自于3光子（272nm过程和5光子（408nm过程共同产生的.P4峰位于4.45eV,与P2峰相差3.00eV,这表明3光子（272nm电离到2P3/2态产生的光电子在408nm激光场中吸收了一个408nm的光子后而产生的,即P4峰来源于3+1'多光子电离的过程,基于同样的能量守恒原理,P4峰还可能来源于4光子（408nm电离到2P3/2态再吸收一个272nm的光子,即4'+1多光子电离的过程.通过与图2对比可知,位于2.95eV的P3峰是5光子（408nm电离到2P3/2态产生的.
图4（b给出了不同延迟时间下Xe0-2.0eV之间的光电子能谱（P1、P2峰.图4（c给出了不同延迟时间下Xe2.5-5.0eV之间的光电子能谱（P3、P4峰.随着延迟时间的改变,光电子能谱出现了一系列的变化,较为明显的特征为P2峰位置的变化和P3峰强度的变化.P4峰源于3+1'或4'+1多光子电离的过程,因此P4峰只存在于272和408nm双色光重合区域,实验中激光脉冲宽度为70fs,从图4（c中可以发现,P4峰出现在延迟时间为-80-53fs之间,在此区域内P4和P2峰的位置移动方向一致.
图5给出了两束光重合时P2、P3和P4峰三个光电子能谱峰对应的角度分布.从图5中可以发现,P3和P4峰具有非常相似的角度分布,均比P2峰更集
中于激光偏振方向.如上分析,P2峰来源于3光子（272nm和5光子（408nm过程,P4峰来源于3+1'或4'+1多光子电离的过程,P3峰是5光子（408nm电离结果,因此P3和P4峰具有比P2峰更强的激光场,这种强场效应导致其角度分布沿激光电场方向准直程度更高,但均表现为p轨道电子的角度分布特征.
基于上述实验结果和对光电子能谱峰的归属,我们提出了Xe的双色光电离过程,如图6所示.在负延迟区域,408nm的光比272nm的光先作用到Xe原子上,作为检测光的272nm对408nm的光电离过程起扰动和检测作用.由4光子激发到中间态（图6中用实线标注,由此再吸收一个408nm的光子产生的P3峰最强,随着延迟时间的缩短,272与408nm从部分重合到完全重合（零延迟时刻,另一个电离通道逐渐加强,即吸收一个272nm光子（产生P4峰,从而导致P3峰的逐渐减弱和P4峰的加
图6Xe时间分辨双色光电离过程
Fig.6Time-resolvedtwo-colorionizationscheduleof
Xe
图4Xe在不同延迟时间下的光电子能谱
Fig.4PhotoelectronkineticenergydistributionsofXeat
differentdelaytime
（aatzerodelaytime,（b0-2.0eVatvariousdelaytime,
（c2.5-5.0eVatvariousdelay
time
图5零延迟时刻不同能量的光电子角度分布Fig.5Angulardistributionsofphotoelectronswith
differentkineticenergiesatzerodelay
time
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光电子成像方法研究Xe时间分辨多光子电离过程No.12
强.当两束光脉冲时间上完全重合时,272nm检测光光强达到最强,因此P4峰最强而P3峰最弱.如图4所示,由单色光电离产生的光电子能量（图4中的P1和P3峰在延迟时间变化过程中没有明显的变化.在正延迟区域,3光子（272nm激发到中间态（图6中用实线标注,由此中间态可以直接电离产生P2峰（单色光电离,在与408nm完全重合和部分重合区域（正延迟时间,还可以吸收一个408nm的光子产生P4峰.由于图4中对P2峰强度进行了归一化处理,不能判断P2峰的强度变化,但是从图中可以发现P2和P4峰位置随两束光之间延迟时间变化趋势一致,在双色光重合区域,P2和P4峰的能量最低,随着两束光的分离（正、负延迟区域,P2和P4峰的能量出现蓝移,直到两束光脉冲时间上完全分离.这表明P2和P4峰具有相同的来源,如图6所示.在脉冲激光场作用下,电离产生的电子在激光场中受到交变电场的作用,电子必须获得足够的能量来克服有质动力势（ponderomotivepotential,Up才能成为自由电子[8,30].这相当于处在强场中的原子其高里德堡态能级和电离势的能值均被向上平移了有质动力势,电离产生的光电子出现能量红移,其移动量即为有质动力势Up（eV,其大小可以表示为[30]Up=9.33×10-14λ2I,其中I为激光脉冲峰值强度（W·cm-2,λ为激光波长（μm.当两束光脉冲部分重合时,两个激光脉冲电场叠加,有效电场强度加大,导致有质动力势Up明显加大,当两束光完全重合时,Up达到最大.惰性气体能级随着光强的增加而蓝移已经有相关报道[31],在我们实验中,随着双色光重合程度的增加（延迟时间向零点接近而产生的能级的蓝移,在光电子能谱上表现为谱峰向低能方向移动.因此图4中实际上反映了时间分辨的双色激光场的有质动力势调制过程.类似的现象在分子体系中曾多次报道过,如NO体系中的时间分辨激光场诱导Stark位移等[28,32-33],但是在原子体系中,时间分辨激光场诱导有质动力势调制过程的实验观察迄今鲜有报道.完整地解释Xe原子飞秒强场产生的光电子实验结果,特别是其角度分布,还需要结合相应的理论计算,相关程序正在调试中.
3结论
本文通过对比实验,对自行研制的离子成像探测器进行了评估,在相同的实验条件下,我们研制的离子成像探测器达到了进口产品能量分辨率.利
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