零价铁的应用在水和土壤中甲草胺和甲霜灵系统的吸附行为的影响.docx

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零价铁的应用在水和土壤中甲草胺和甲霜灵系统的吸附行为的影响

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时间2016年4月25日

零价铁的应用在水和土壤中甲草胺和甲霜灵系统的吸附行为的影响

摘要：

甲草胺和甲霜灵污染环境和农业水土系统对人类健康造成潜在威胁，然而，农药吸附量的信息（q）在水和土壤系统中的关系是有限的。

因此，作甲草胺和甲霜灵在系统中受零价铁的应用影响吸附行为（ZVI，Fe0）和使用农药吸附Q/I关系研究。

在系统处理铁后，甲草胺迅速下降，浓度消失约在5–7天；而甲霜灵的浓度在28天的实验期间约减少40–45%。

特别是，铁吸附更多的甲霜灵在水溶液体系中比在土壤溶液体系在水和土壤溶液随铁处理甲草胺浓度急剧下降，而在其减甲霜灵浓度相对缓慢。

土壤中的农药溶液体系的吸附机理表现为多部位吸附Q/I拟合，缓冲能力（BC）的农药在所有吸附位点铁处理增加。

在沙土中的BC值随ZVI升级应用率，砂质土壤比粘质土壤的值高。

此外，在应用铁甲草胺浓度的变化是由于脱氯和吸附；而甲霜灵的浓度取决于吸附反应。

因此，该农药吸附Q/I关系不同，系统被严重影响。

简介：

农药可以成为一种主要的污染源，因为它们在农业中仍然被广泛使用，许多泄漏和农药及相关的事故发生在农场。

因此，在土壤系统的农药污染的极大关注。

甲草胺（2-chloro-20，60-diethyl-n-（甲氧基甲基）苯胺），一种酰胺类除草剂和内分泌干扰物，广泛用于控制阔叶杂草和禾本科杂草和农作物已被定性为“可能的人类致癌物（Nowell和雷塞克1994；李和本森2004；崔等人。

2009年）。

甲霜灵（甲基-（2，6-二甲基-苯基）-（20methoxyacetyl）-DL丙氨酸），phenylamide杀菌剂以及残余和系统性活动，是用来治疗你的种子，叶面喷雾，和土壤的应用（沙龙和爱丁顿费尔南德斯等人1982年；2003年）。

农药已广泛应用于农田、韩国高尔夫球场（刘某和郑2002；基姆等人。

2006）。

与专业fiC农药土壤和水的污染造成人体健康密切相关的环境和农业系统的潜在威胁。

由于这些原因，科学家们的研究方法在有机基质的吸附去除农药、生物和化学降解（例如，零价铁（ZVI），联合应用。

金等，2006；Bezbaruah等，2009年；汤普森等人，2010年），和植物修复（Wilson等。

2001年）去了解他们的行为和命运在土壤和水环境（沙龙和爱丁顿费尔南德斯等人1982年；2003年和2004；李森.卡等。

2006年；Mamy和Barriuso；2007）。

在土壤中的溶液体系，和甲草胺和甲霜灵生物吸附可与粘土含量、有机质、相关的表面积，和阳离子吸附容量（Peter和韦伯1985；夏尔马和Awasthi1997；科斯基宁等人。

2003剑鱼等。

2005）。

粘土和有机质含量的增加，增加其生物利用度和甲草胺的吸附降低（Peter和韦伯1985）；然而，对甲霜灵的吸附是依赖在粘土含量比土壤有机质含量（夏尔马和Awasthi1997）。

在一般情况下，吸附解吸，缓冲能力退化和浪费，缓冲能力可以用来评价有机和无机化学物质在土壤溶液体系中的命运和行为。

特别是，缓冲容量的概念用于对系统中使用的重要因素获得的污染物可能清晰，数量和强度（琳赛，1979）。

然而，在fl影响铁的甲草胺和甲霜灵的吸附/脱附量–强度中的应用（Q/I）在土壤和水系统的关系进行了评估。

因此，本研究的目的是探讨铁应用对甲草胺和水和土壤中甲霜灵浓度的变化并探讨使用农药的吸附等温线的Q/I在不同土壤溶液体系中甲草胺和甲霜灵行为的影响。

材料与方法：

农药和零价铁

甲草胺的参考标准（（2－氯－2，6－二乙基－N（甲氧基甲基）乙酰苯胺，纯度99.9%）和甲霜灵（甲基-N-（2-甲氧基乙酰基）-N-（2,6-二甲苯基）-DL-丙氨酸，纯度96.6%）从公司购买ehrenstorfer博士（奥格斯堡，德国）。

所有的溶剂和化学品使用的高效液相色谱法和分析等级分别。

无双零价铁（ZVI；未底特律，MI，USA）进行。

体积密度、粒子密度、孔隙率、规范表面积和平均粒径分布的铁2.43gcm-3，7.15gcm-3，66%，0.055m2g-1，195.73（杨等，2005）

土壤

表面15厘米的两种不同的土壤，全北壤粘土（CCL）和全北壤质砂土（CLS）的土壤进行了研究。

土壤是全北国立大学（韩国）从收全州收集实验的。

土壤样品风干、粉碎通过2mm筛选定的土壤的物理和化学性质，如表1所示。

通过改变程序的基础上的usda-scs和Tanner和杰克逊的方法测定粒度分布（-1993）。

测定（连二亚硫酸钠-柠檬酸提取）铁的方法由奥尔森和埃利斯所描述的决定（1982）。

利用土壤和pH计测定水比1:

5土壤pH（猎户座3星，热科学）。

其他土壤性质进行了测定，使用的方法，建议由农村发展管理，韩国（2000）。

用1M醋酸铵测定阳离子交换（CH3COONH4，pH7）由秋林滴定法测定土壤有机质的含量。

程序确定甲草胺和甲霜灵含量的变化

一组样品的制备确定每天的变化，甲草胺或甲霜灵在水和土壤系统的内容。

整整20毫升的10mgL-1甲草胺或甲霜灵溶液放入50毫升离心管有或无0.5克铁（Fe0）。

另外，10克（干基）覆土或无0.5克铁是重到50毫升离心管和治疗用20毫升的10mgL-1甲草胺或甲霜灵溶液的混合物，搅拌的往复振动筛2小时，每一天在120转的速度，并在0，1，3，5，7，14，和28天采取的样品。

搅拌后，悬浮样品离心10min，使铁/铁沉积物和土壤上清液450009g（清除农药溶液）。

样品的其他设置也准备研究在系统中甲草胺和甲霜灵含量的变化是由不同数量的铁应用的影响。

整整20毫升的10mgL-1甲草胺或甲霜灵溶液放入50毫升离心管有或没有0，0.1，0.25，0.5，和1克铁。

另外，10克铜板的土壤样品（绝干基）被称为50毫升离心管中，用20毫升10毫克L-1甲草胺或甲霜灵溶液中添加0、0.1、0.25、0.5处理，和1克铁的混合物被放置在一个倒数的振动筛和24小时，在一个120转的速度，动摇。

悬浮液离心10分钟，分离450009g之间的铁/土壤中铁和上清液，所有样品一式三份。

在确定分离的子样本的甲草胺和甲霜灵内容程序，铁/土壤中铁和上清液，在莫迪的农药研究所提出的方法（农村发展局、韩国1992）。

确定农药浓度的气相色谱分析用的是休利特帕卡德4890和5890型气相色谱仪（GC）进行电子捕获检测器（ECD）甲草胺和氮磷检测器（NPD）分别为甲霜灵。

休利特帕卡德4890型气相色谱仪，色谱柱为高性能（HP-1）毛细管柱（0.32毫米直径9长度25m，0.52μm厚度）。

惠普5890气相色谱NPD模型，列为高性能（惠普-双毛细管柱

（1）0.32毫米直径的长度LM925m，厚0.25）。

同时，用酸度计测定pH值和水系统含有甲草胺和氯离子浓度的铁（猎户座，热科学）和离子色谱（dionox，IC1000）由Zvi验证甲草胺脱氯。

甲草胺和甲霜灵在土壤中的吸附曲线

十克土，覆铜板和CLS，称重为50mL聚丙烯离心管和20毫升的甲草胺、甲霜灵溶液（0，0.5，1，2.5，5，10，20，50，和100mgL-1）和铁（0，0.5，1，和2克）。

混合物放在往复式摇床孵育24h的速度在每分钟120转。

平衡后，混合液的上清液和沉淀物分离（土铁）由上述的离心。

上清液中甲草胺、甲霜灵的浓度（土壤溶液）和沉积物进行强度（I）和量（Q）的因素，分别在土壤溶液体系中的农药的缓冲能力（公元前）进行了评价

从农药的吸附曲线的斜率与选定的物理性质的土壤如下：

BC是农药的缓冲能力，高压测量体积含水量（m3·m-3），Q是容重（kg·L-1，加入铁引起的差异被忽略），和分配系数KDfi系数（L·kg-1），是由下面的方程得到：

其中Q是农药量因子（mg·kg-1），我是农药的强度因子（毫克/升），和B是一个常数（安德森和克里斯坦森，1988；范雷斯等人。

1990；党等。

1994；李和杜利特2004，2006；李和安2010）。

结果与讨论：

零价铁对甲草胺和水和土壤系统甲霜灵浓度的影响

无铁应用甲或甲霜灵浓度日变化水系统示于图1。

两种农药的浓度逐渐降低，约15–20%的初始浓度在测试日（从0到28天）无铁处理。

然而，随着铁中的应用（0.5g，1:

20重量/体积比），农药浓度明显fi明显下降。

甲草胺的总浓度在铁的应用第一天降低约40%，不断减少，并最终5天左右未检测到铁。

另一方面，甲霜灵减少25%在第一天，然后略有下降，土壤溶液中的系统（图2）没有铁的应用，甲草胺和甲霜灵的浓度在前7天分别降低了45%和25–30%，可以忽略实验期间休息期间。

此外，在水系统，铁处理土壤溶液系统中甲草胺和甲霜灵的减少（0.5克，1:

10:

20W/W/体积比）显示值的趋势非常相似，根据这些结果，土壤中主要反应初期一定量的甲草胺和甲霜灵（在第一天，2小时的平衡反应）和铁也不断减小直至完全消失。

吸附和脱氯甲草胺的影响不同数量的铁在系统中的应用进行了研究（图3）。

水体系中重要的甲草胺浓度的铁增加量明显下降。

甲草胺的减少主要是由脱氯，即使铁表面吸附的发生。

在这个系统中，用了0.25克铁与高铁（[0.25g）处理甲草胺，逐渐增加，铁表面吸附（2500:

1在绝对量W/W比）略有下降。

在土壤溶液体系中，甲草胺浓度显著随铁的应用明显减少，尤其是相对较低的零价铁（0.5g）治疗水平。

在这种情况下，在溶液中甲草胺含量的下降是由土壤表面的吸附作用增强。

然而，随着铁处理甲草胺逐渐降低土壤铁表面的吸附。

总甲草胺含量受土壤吸附的减少是由于增加铁量增加甲草胺脱氯。

类似的结果在水及土壤，异丙甲草胺；异丙甲草胺氯，零价铁（舒适等。

2001）。

零价铁氧化物脱氯在水系统中甲草胺含量变化相关的额外的证据，如图4所示。

溶液的pH值和氯离子（Cl-）浓度显著增加量fi铁在水溶液体系中明显增加因为在好氧或厌氧条件下产生的氢氧根离子（OH-）零价铁的氧化反应和甲草胺的还原脱氯发生反应（式3）与金属铁的氧化在铁的表面一组（公式4）如下（Eykholt和Davenport1998）：

然而，在溶液浓度的甲霜灵铁和/或土壤表面吸附的含量成反比（图3）。

这些结果表明，在水或土壤溶液浓度的降低是甲霜灵的主要取决于铁和土壤表面的在水溶液体系中，甲霜灵含量的吸附在铁表面的比例增加与添加较高量的铁。

在水溶液体系中，甲霜灵含量的吸附在铁表面的比例增加与添加较高量的铁。

然而在土壤溶液中，吸附系统，甲霜灵的内容可能不严重fl受铁的补充，尤其是铁的应用量较低，由于甲霜灵铁表面吸附的内容会与土壤表面的吸附量相比是最小的。

另外，在土壤中的解决方案，系统的解决方案，甲霜灵浓度下降低于水系统，即使有大量的铁的应用。

此外，在水溶液体系中甲霜灵浓度接近或低于土壤溶液体系虽然铁表面的吸附量均低于土壤溶液中的铁含量和土壤吸附系统。

低浓度甲霜灵在水系统是由较高的自然损耗和降解甲霜灵系统与土壤溶液的系统相比，由于甲霜灵水半衰期一般较短的土壤。

此外，铁吸附反应是在水溶液体系中甲霜灵远高于土壤系统。

零价铁对农药的吸附量的影响–强度（Q/I）关系的土壤

农药的吸附量–强度（Q/I）曲线装置在受不同数量的铁在土壤中的解决方案，系统的应用如图5。

甲草胺和甲霜灵的装置出现多吸附曲线，这是由目标农药吸附密度差异引起的（农药浓度/特殊表面土壤和ZVI）异构平衡土壤吸附位点在土壤溶液体系。

对农药吸附Q/I关系的铁在土壤系统中的应用影响参数见表2，系数测定系数（R2）为多点吸附Q/装置农药的范围从0.880到0.999在1区和0.953区的吸附位点在2到0.999。

分配系数（Kd），有效的比例浓度的吸附和溶液相，对农药在土壤中的解决方案系统的变化与不同数量的铁的应用。

甲草胺的Kd值范围从低到高的215LG-13608LG-1，而甲霜灵的Kd值介于110至2680升-1。

thekd值的缓冲能力的价值观密切相关（BC），描述了使用Q的因素。

计算值年甲草胺338～3608和173～4208的甲霜灵在土壤中的解决方案系统。

农药的KD和BC值均显著fi显著高于区域1的吸附位点比区域2个站点。

同时，BC农药值明显fi显著高于粘土（CCL）溶液体系中比在砂质土壤（CLS）-无铁应用系统解决方案。

施瓦布等人。

（2006）也报告了类似的结果，fi吸附系数分别为4–甲草胺的20倍，壤土和沙壤土比含沙质的土壤。

然而，BC值明显fiZVI的吸附位点施用后明显增加，区域1和2，在土壤中的解决方案系统。

在沙土中的BC值高（CLS）与粘土相比（CCL）系统，特别是在区域1的吸附位点。

即，在沙质土壤系统BC农药值均大幅升级增加铁的应用率。

因此，这些结果表明，联合应用严重影响农药的吸附Q/I关系土壤溶液中的系统。

结论：

在这项研究中，影响应用程序的行为作为水中甲草胺和甲霜灵和两个不同的土壤系统使用的农药吸附Q/I关系的评价。

两种农药在水和土壤系统中的浓度下降，由于自然降解和/或吸附机理。

当应用在零价铁系统，几乎检测不到5天的铁甲草胺溶液浓度。

然而，甲霜灵的浓度逐渐降低在前7天，然后下降到可以忽略不计，实验期结束。

此外，最初在土壤溶液系统的甲草胺和甲霜灵的浓度分别为45和25%，分别减少了，由于土壤表面吸附反应的第一天，因此，在水和土壤中的溶液与铁在系统应用相关的甲草胺浓度的降低都脱氯是铁土壤表面的吸附造成的。

甲霜灵浓度发生的变化主要是由于只有铁土壤表面的吸附。

另一方面，农药的吸附量–强度（Q/I）装置出现多处的吸附曲线。

分配系数（Kd）和有效缓冲能力（BC）在土壤系统的农药明显fi显著高于区域1的吸附位点比区域2和铁的应用及土壤性质的不同量的不同。

农药BC值均显著高于粘质土壤系统，沙质土壤系统无铁的应用。

然而，BC值在零价铁的吸附位点施用后明显增加。

在这种情况下，BC值均显著高于沙质土壤，粘质土壤由于沙质土壤系统BC农药值均大幅升级，增加铁的应用率。

即，铁严重影响土壤溶液系统中农药吸附Q/I的关系。

参考文献：

略

原文：

Impactsofzerovalentironapplicationontheadsorptionbehaviorofalachlorandmetalaxylinwaterandsoilsystems

AbstractAlachlorandmetalaxylcontaminationsofenvironmentalandagriculturalwaterandsoilsystemscausepotentialthreatstohumanhealth.However,informationonthepesticideadsorptionquantity–intensity（Q/I）relationshipsinwaterandsoilsystemsislimited.Therefore,adsorptionbehaviorandthefateofalachlorandmetalaxylinthesystemsasinfluencedbytheapplicationofzerovalentiron（ZVI,Fe0）wereinvestigatedusingthepesticideadsorptionQ/Irelationships.AftertreatingZVIinthesystems,theconcentrationofalachlorrapidlydecreasedwithinafewdaysandthenitdisappearedatapproximately5–7experimentdays;whereasmetalaxylconcentrationwasreducedbyapproximately40–45%duringthe28dayexperimentalperiod.Inparticular,ZVIadsorbedmoremetalaxylintheaqueoussystemthaninthesoil-solutionsystem.ThealachlorconcentrationinthewaterandsoilsolutiondrasticallydecreasedwithincreasingZVItreatment,whilemetalaxylconcentrationwasrelativelyslowinitsdecrease.Adsorptionmechanismofthepesticidesinthesoil-solutionsystemwasshownasmultiple-siteadsorptionQ/Ifitting.Bufferingcapacity（BC）ofthepesticidesincreasedwithZVItreatmentinallsorptionsites.TheBCvaluesinsandysoilwereescalatedwithincreasingZVIapplicationrates,sothatthevalueswereratherhigherinsandysoilthaninclayeysoil.Inaddition,changesinalachlorconcentrationwithapplyingZVIwereduetobothdechlorinationandadsorption;whereasmetalaxylconcentrationwasdependentuponadsorptionreaction.Thus,the

pesticideadsorptionQ/IrelationshipsindifferentsoilsolutionsystemswerecriticallyaffectedbytheZVItreatment.

KeywordsAlachlorMetalaxylZerovalentironAdsorptionBufferingcapacityQuantity-intensity

Introduction

Pesticidescanbeamajorcontaminationsourcebecausetheyarestillusedextensivelyinagriculture.Manyspillsandaccidentsrelatedtopesticidesoccuraroundandonfarmsteads.Thus,thepesticidecontaminationinsoilsolutionsystemsisofgreatconcern.Alachlor（2-Chloro-20,60-diethyl-N-（methoxymethyl）acetanilide）,achloroacetanilideherbicideandendocrinedisruptor,iswidelyusedtocontrolbroadleafandgrassweedsinagriculturalcropsandhasbeencharacterizedasprobablehumancarcinogen（NowellandResek1994;LeeandBenson2004;Choietal.2009）.Metalaxyl（MethylN-（2,6-dimethyl-phenyl）-N-（20methoxyacetyl）-DL-alaninate）,aphenylamidefungicidewithresidualandsystemicactivity,isusedasseedtreatment,foliarspray,andsoilapplication（SharomandEdgington1982;Fernandesetal.2003）.BothpesticideshavebeenwidelyusedinfarmlandsandgolfcoursesinKorea（RyuandJung2002;Kimetal.2006）.Thecontaminationsofsoilandwaterwiththespecificpesticidescausepotentialthreatstoenvironmentalandagriculturalsystemscloselyrelatedtohumanhealth.Forthesereasons,scientistshavestudiedmethodstoremovethepesticidesusingadsorptionwithintheorganicmatrix,biologicalandchemicaldegradation（e.g.,applicationofzerovalentiron（ZVI）,Fe0;Kimetal.2006;Bezbaruahetal.2009;Thompsonetal.2010）,andphytoremediation（Wilsonetal.2001）andtounderstandtheirbehaviorsandfatesinsoilandwaterenvironment（SharomandEdgington1982;Fernandesetal.2003;LeeandBenson2004;Khayetal.2006;MamyandBarriuso2007）.Inthesoil-solutionsystem,theadsorptionandbioavailabilityofalachlorandmetalaxylcanbeassociatedwithclaycontent,organicmatter,surfacearea,andcationadsorptioncapacity（PeterandWeber1985;SharmaandAwasthi1997;Koskinenetal.2003;Doradoetal.2005）.Asclayandorganicmattercontentincrease,theadsorptionofalachlorincreasesanditsbioavailabilitydecreases（PeterandWeber1985）;however,theadsorptionofmetalaxylwasdependentmoreuponclaycontentthanorganicmatt