氧化亚氮气体0.docx

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氧化亚氮气体0

在华北平原小麦与玉米轮作体系下粉砂钙质土

年N2O和NO排放量

摘要

在小麦-玉米轮种的华北平原，减少氮排放一个主要方式是采用漫灌。

但这种漫灌的方式很有可能导致硝化作用和反硝化作用。

因此，在这种条件下，大量的氧化亚氮和一氧化氮排放作为一种假设可能会发生。

为了验证这种假设，我们运用了一种静态箱检测系统，花了一整年的时间实地测量了在石化土上小麦-玉米轮种，所有作物秸秆释放氧化亚氮和一氧化氮的流量。

为了阐释现场得到的数据，我们进行了室内试验。

供试土样是增加了碳和氮基质且未受损的土。

实地检测表明，施肥和灌溉或降雨所导致的年氧化亚氮和一氧化氮排放量比例分布占73%和88%。

土壤湿度和矿物含氮量深刻影响了N2O和NO的排放。

施肥田块一年所释放的N2O和NO一般比率总和分别为4.0±0.2和3.0±0.2kgNha-1yr-1，未施肥田块，N2O和NO的释放量相比却低得多，分别为0.5±0.02kgNha-1yr-1and0.4±0.05kgNha-1yr-1。

施氮肥导致的N2O和NO直接排放系数分别为0.59±0.04%和0.44±0.04%。

通过总结我们和他人的研究结果，我们推荐在每kg钙质土中含有5-16g有机碳的灌溉耕地中N2O和NO年直接排放系数（EFds）分别为0.54±0.09％和为0.45±0.04。

施肥后硝化过程成为了驱使N2O和NO排放的主导过程。

碳的缺乏限制了微生物反硝化作用并由此限制了N2O排放这以认识暗示了竭力提升钙质土中的碳源物可能会增加N2O的排放。

大气化学是研究大气组成和大气化学过程的大气科学分支学科。

它涉及大气各成分的性质和变化，源和汇，化学循环，以及发生在大气中、大气同陆地或海洋之间的化学过程。

研究的对象包括大气微量气体、气溶胶、大气放射性物质和降水化学等。

研究的空间范围涉及对流层和平流层，即约50公里高度以下的整个大气层。

研究的地区范围包括全球、大区域和局部地区。

1.Introduction前言

大气中氧化亚氮是一种导致辐射强迫的重要因子，同时它也是大气化学中的一种关键物质；并因此造成全球气候变暖和平流层臭氧减少。

由于人类活动影响，大气中N2O的浓度显著地上升，已经从工业化前的约270ppbv增加到目321ppbv。

农业耕种土壤作为大气N2O的一个主要来源，全球贡献了约1.7-4.8TgNyr-1到全球大气层中，大约占据了14TgNyr-1。

作为大气化学中另外一个重要角色，NO参与了调整对流层氧化剂平衡的活动。

它是对流层臭氧形成的一个前期关键因子，作为一种温室气体并导致了全球氮气沉降。

农业耕种土壤所施氮肥已成为土壤NO排放主要驱动因子，可能占到全球土壤NO排放总量的18%。

在远离高强度化石燃料燃烧的农村地区中，农业NO排放在对流层臭氧化学过程中扮演着一个重要的角色。

在农业生态系统中，N2O和NO是由生物硝化作用和反硝化作用形成的共识占主导地位，但是对N2O和NO产生的其他方式，譬如化学反硝化作用仍然鲜有研究。

在硝化作用中，铵元素被氧化使亚硝酸盐变成硝酸盐。

亚硝酸可还原成NO，也可还原成N2O，它被氧化时，即成为硝酸。

许多N2O和NO在硝化作用的第一个阶段，也就是在铵氧化的过程中形成。

尽管土壤的温度和PH值的重要性是不可忽视的，但在大多数的土壤中，铵气和氧气的供应是调节硝化作用的最基本因素。

反硝化作用就是在缺乏氧气的嫌气条件下，脱氮微生物因氧气缺乏，利用NO3-作为电子受体获得能量而逐步减少硝酸根离子，并还原为氮气的过程。

而NO和N2O就是反硝化过程的主要中间产物。

集中在土壤中的碳的供应、被氧化的有机氮基质和氧气被认为是调节土壤反硝化速率的三个最重要影响因素。

其中，氧气一般被认为是到目前为止影响反硝化作用速率最主要的控制因素，而碳和NO3-等其他氮氧化物的重要性会随着生态系统的变化而变化。

由于这些因素相互间的复杂性，N2O和NO排放的时空分异通常在农田土壤中观测。

作为最大钙质土分布的华北平原，是一个高密度的农业分布区。

以下是他人研究结果

它的钙质土分布范围大约有300,000km2，为中国提供达四分之一的粮食总产量。

冬季种小麦和夏季种玉米的轮作是华北平原的基本种植体系，这种种植体系主要特征是大量释人工合成氮肥但氮肥利用率较低。

大量的研究已经发现本地区的施肥率达到了600kgNha-1yr-1甚至更高水平。

对以小麦和玉米轮种为耕作体系华北平原而言，施肥后漫灌是改善氮排放的一个基本管理模式。

然而就是这种管理模式，似乎由此促进了硝化作用和反硝化作用以及与此相关联的N2O/NO排放。

已经公布的华北平原小麦和玉米轮种耕作体系N2O直接排放系数变化范围是从0.02%到1.93%，硝化作用已经成为了N2O排放的主要过程，因为易降解的碳原物的缺乏明显地限制了小麦和玉米轮种耕作体系中的反硝化作用。

然而，他们的结论是否能够被运用到具有钙质土的华北平原其他更多地区，这点我们还不清楚。

这仅仅是对华北平原土壤排放NO的早期野外实地研究。

以上是他人研究结果

由于对N2O直接排放系数检测的巨大变异性以及鲜有对华北平原农业耕地排放NO的相关报道，这就要求对N2O和NO这两种气体的流量和其直接排放系数作更多的实地调查研究。

A调查研究同一地区N2O和NO排放在时间上的变化；

B通过对比未施肥地和常规的施肥田块的N2O和NO流量变化来量化N2O和NO的年排放量及其直接排放系数。

C验证在田地里施氮肥之后漫灌能够促进高强度的N2O和NO排放量的假设

D验证碳物质能否成为限制反硝化作用和N2O的排放一个重要因素。

2.Materialsandmethods（材料和实验方法）

2.1.Fieldsite（场地设置）

从2008年的10至2009年的9月整个实验测试一直都是在中国农业大学所建的实验站内完成的，试验站的具体位置在36°580N,117°590E，海拔大约为17米。

实验场地坐落在远离市中心大约10千米的农业种植区—桓台县，它是一个位于山东省中心地带的重要粮食产区。

它以冬小麦和夏玉米轮种为传统的耕作体系，是高密度农业分布区华北平原的代表。

它所处的气候类型为暖温带季风气候，从潍坊气象站的数据显示，它的年平均气温为13℃，年平均降水量达586mm。

这个地区的石灰性始成土,有粉砂壤土的结构。

0-20cm内的土壤性质如表1显示。

地表前水位的深度为8-12米。

冬小麦和夏玉米轮作的耕作体系在本地已经沿用至少50年。

2.2.Fieldtreatments（田块处理）

在实验中，我们采用了传统的二熟制种植制度—冬小麦（十月上旬到次年六月中旬）和夏玉米（六月下旬到九月下旬）轮种。

在统一的小麦-玉米种植田块里，三个平行地块被随机的选择进行不施肥和施肥处理。

每一个田块占地为51平方米，总施肥量为600kg，小麦和玉米各施270k和330kg，对田间的管理采用当地的传统管理方法。

田间肥料分四份施撒且播撒量各不相同，每个土样施氮肥两次：

一次作为基肥，在播种之前施撒，另一次作为追肥，在播种之后立即施撒，小麦施270kg中的60%，玉米施330kg中的50%。

在小麦分蘖期时根部追肥270kg中的40%,，以及在玉米长出11-12片叶子时施330kg中的50%.所有含磷和钾的肥料都作为基肥平分应用到小麦和与玉米地里。

（小麦地每公顷施磷肥105kg，钾肥60kg；玉米地每公顷施磷肥110kg，钾肥110kg）为了保证小麦对水分的需求，我们采用分四次灌溉的方法，共施水约250mm，其中对玉米地只一次性施水60mm。

对两块田地的其他田间管理，如翻耕、选种、播种时间和收割，以及收割后残留物的处理等都采用当地传统的操作方法进行。

紧接着小麦播种前一段时间，收割后的玉米秸秆被切成小碎片以大约每公顷1664kg碳的比例（碳和氮的比例为1：

:

65）掩埋到0-20深的地里。

在小麦收割后，未完全割掉的残株约（15cm高）继续保留在田地里，以及将小麦收获后的麦草（大约每公顷1686kg干碳，即碳和氮的比例为1:

93）也一并用土覆盖返还到田地里。

一周之后，玉米的种子被直接播种到原种过小麦而未经翻耕就挖成的沟中。

其他的具体田间管理信息详见表2

2.3.FieldmeasurementsofN2OandNOfluxes

（在田间对N2O和NO通量进行测量）

在每个田块的中间，采样箱用不锈钢制成，底面积为50cm*50cm，在播种初期将不锈钢底座插入土壤10cm深处，测量仪被固定在不锈钢支撑架上用来测量N2O和NO的排放量。

N2O和NO这两种气体在一个静态的不透明的箱内被同时检测（这个测量仪器由不锈钢板和涂有高温隔热材料制成），它被长期固定安装在基架上。

通过向凹槽内注水来保证基座密封不透气。

在取样时是真空的采样箱被立在箱顶和大气之间的特氟隆管（管的直径为6.3mm，长10米）阻隔。

被用来移除从空气中流入室NO的活性炭过滤器与特氟隆管末端相连接。

采样箱及支架的高度可以随着植物生长高度的升高而升高。

当生长在采样箱内的玉米由于施肥而导致植株的高度甚至超过了采样箱的高度以及N2O和NO排放量很高的时候，玉米植株最顶部的茎秆就会被砍掉以迎合采样箱的最大高度。

当施肥的10天后，玉米的植株生长高度再一次超过采集箱，但N2O和NO的流量已经很低的时候，我们把支架移到田垄中间来监测来行与行间的N2O和NO排放量。

在施肥之后或者在其他触发氮气微量气体释放机制，如降水、灌溉之后或翻耕后的3-14天内以及在秸杆还田后每隔2-3天就立即测试N2O和NO气体通量。

N2O和NO通量测量的气体取样在当地时间的上午9：

:

00-11:

00间进行。

对单个的N2O和NO通量测量的气体取样是在采集箱安装了基构架套圈之后就立即开始，整个过程大约持续30分钟。

作为N2O通量测量的五个空气样本，以每间隔8分钟取一个样的速度用60ml密封的塑料注射器来提取。

为了同步测量每个空气样本中NO的通量，在同一个盆栽的四周我们用真空泵和一个5L的气袋收集了两个约3L的空气样品，一个空气样品在第一个N2O样测量之前收集，另外一个样品在最后一个注射器收集N2O样品之后立即进行。

对空气取样时的室内温度我们用便携式的数字温度计和热电偶探头记录了下来。

空气样品在取样后的10小时内用安捷伦科技公司生产装备的6820电子捕获气相色谱仪进行数据分析。

为了避免和CO2交叉干扰，我们采用了DN-CO2法。

N2作为载气并混合了10%的CO2被直接的放入ECD检测器（电子捕获气相色谱）中进行检测。

储存在气袋里的NO样品在取样之后立即用化学发光NO-NO2-NOx分析仪进行分析。

随着时间的推移，采样箱内N2O浓度变化最终导致氧化亚氮的通量表现出非线性变化。

不重要的配件被遗弃在NO浓度超过了终止期时来自于当时的变化每个样品的NO流量被计算出来。

在采集箱顶部记录下的空气温度被用来计算最终的气体浓度变化。

由于氮氧化物分析仪故障，从2月21号到3月10，四月11号-29号以及五月25号到六月3号这段时间内的NO流量数据都无法得到。

载气

carriergas在气相色谱法中，流动相为气体，称其为载气。

载气的作用是以一定的流速载带气体样品或经气化后的样品气体一起进入色谱柱进行分离，再将被分离后的各组分载入检测器进行检测，最后流出色谱系统放空或收集，载气只是起载带而基本不参于分离作用。

常用的载气有氢、氦、氮、氩、二氧化碳等。

化学发光：

化学反应导致的发光但不白热的现象

2.4.Auxiliaryfieldmeasurements（补充场地测量）

每当观察气体流量时我们都通过将一个便携式数字温度计和热电偶探头埋入土壤里来测量土壤的温度。

对每天土壤含水量我们采用便携式FDR湿度计进行测量，通过换算含水孔隙率对测定土壤的含水量，用上面已经描述的土壤体积密度与理论上的2.65gcm-3颗粒密度对比得到。

降水由靠近我们试验田的自动气象站每小时实时记录。

土的含水量：

表示土中含水的数量，为土体中水的质量与固体矿物质量的比值。

土的含水量只能表明土中固相与液相之间的数量关系，不能描述有关土中水的性质；只能反映孔隙中水的绝对值，不能说明其充满程度。

表达式：

含水量=水的质量/固体颗粒质量 

常见值：

砂土：

（0-40）%粘性土：

（20-60）%

土的孔隙率：

表示土中孔隙大小的程度，为土中孔隙体积占总体积的百分比。

表达式：

土的孔隙率=孔隙体积/土的总体积。

常见值：

（30-50）%

用来测量试验田0-10cm深土壤中氨、硝酸根含量和溶解性有机碳（DOC）含量的土壤样品，在施肥后的大约10天内每天取一次样，而在剩余其他时期内则每两星期取一次样。

每次测量时，用一个直径为3cm的螺旋钻土容器从不同的田块随机集取土样并组合成一个混合样品。

三个重复样本被立即带到现场实验室，并在-18℃冷冻，在4℃温度下解冻24小时后，进行矿质氮和DOC（溶解性有机碳）分析。

为了进行NH+4和NH-3分析，将12克新鲜样土用50ml氯化钾溶液萃取（2M，摇动30分钟）。

为了进行DOC分析，将12克新鲜土用100mL去离子水萃取（震荡1小时，用7500转/分钟离心机离心15分钟，用0.45mm聚醚砜膜滤器过滤），提取液在-18℃下冷冻，随后用碳分析仪进行对DOC分析，用自动化氮分析仪对NH+4和NH-3分析。

由于仪器故障，对DOC的数据测量在2009年的四月中旬才开始，仪器故障还导致一些矿质氮分在2009年四月测量开始之前流失。

2.5.Laboratoryincubationexperiments（实验室培养实验）

我们通过培养来自邻近试验田土样，一般受传统耕作管理制度影响的原状土，研究了氮和碳的可用性对N2O排放的影响。

通过驱动30厘米的聚氯乙烯（PVC）管（16.5厘米外径）到土壤中然后挖出来便获得十五个原状土样（直径15厘米，长度15厘米）。

为了空气采样，在每个土样的顶部有一个15厘米的空隙被遗留出来，用于来测量气体排放。

每个土样的底部用PVC帽覆盖和硅树脂密封，防止气体或水份漏出。

土样被带到实验室，在实验测量之前先将土样顶部的空隙部分打开静置两天。

有五个样，每个样做三次重复处理。

CK：

不加任何肥料

NI：

每公顷加300kg硝酸钠。

相当于每公顷170mg干燥有机肥重量

GL：

每公顷5348kg碳，相当于每kg300mg碳

GLNI：

每公顷300kg硝酸钠和每公顷5348kg碳

AM：

每公顷180kg硫酸铵，相当于每kg87mg

将葡萄糖和矿质氮化合物溶解在水中，并且缓慢的撒到土壤样品上。

所有土样的原始湿度容量约为土壤空隙含水量的75%，土样在实验室内培养。

实验室的温度保持在20-24℃之间，整个培养时期内，（CK、NI、GL、GLNI）培育时间持续11天，AM培育时间为21天。

实验室的温度保持在22±2℃。

在实验室培养的第一个星期，每天都要对N2O和CO2排放量进行测量，而在随后的时间内则以2-3天为一个周期用静态的室内方法来测量。

在测量之前，土壤样品团密性较好。

在测试的间隔时间段内将PVC管上端的盖子去掉。

为了确定流通率，五个空气样品用密封注射器以15分钟为一个间隔从盆钵顶端抽取。

对空气样品的分析和流量的计算都采用之前已经描述过的方法，二氧化碳分析气相色谱详情由郑描述。

2.6.Dataanalysisandstatisticalmethod（数据分析和统计方法）

对每个土样流量的单个测试被直接视为样品的日常通量测试。

以间隙填充获得的每天的时间序列是基于相邻测量的算术平均值。

通过计算测量和每天缝隙填充通量总和获得累计排放量。

基于累计排放量，对各个增施氮肥后气体样品的直接排放系数是通过方程

（1）计算出来的。

EF和EO分别是年度或季节的来自于施肥或未施肥的土样N2O或NO排放量，RF代表氮肥的增施率。

直接排放系数的标准误差（SEEFd）用公式

（2）计算出来，即施肥的田块（SEEF）和未施肥的田块（SEEo）的累积排放的标准误差。

EFd=100（EF-E0）/RF

（1）

SEEFd=100/（SE2EF+SE2Eo）

（2）

我们采用SPSS统计分析软件进行分析。

在正文中，三次重复样品的平均值±均值的标准误差（SE）已说明，除非另有说明。

单项方差分析被用来检测与实验室里未施肥控制下的土样相比较，添加铵后所发挥的作用，以及检测在试验田里施肥土样和未施肥土样间的不同点。

为了检测葡萄糖、硝酸钠及它们相互之间的影响，对单变量分析的一般线性模型也被运用到。

3.Results研究结果

3.1.Environmentalconditions（环境状况）

纵观整个实验，从08年的十月到09年的十月，土壤的温度在-2.8℃到30.℃范围内变化，平均温度为14℃。

年降水量达到680mm，且多集中在夏季。

期间观察到土壤的高湿度（>75%WFPS）与强降雨和灌溉有关。

（Fig1的a-b图中）

Fig2a-b图分别显示了整个轮作期内，施肥和未施肥土壤中NH+4和NO-3浓度。

相比施肥土样中NH+4浓度（铵根正离子Ammonium）（平均值为:

10.0±0.2mgNkg-1SDW，在每个值在0.8-57.0间变化），未施肥的土样中NH+4的浓度相对较低，平均值为2.6±0.1mgNkg-1SDW，在0.2-7.5间变化）（P<0.01）.（Fig2a-b图）

在未施肥和施肥土样中NO-3的浓度分别为8.4±0.4（每个值在0.6-20.9间变化）和42.0±0.5mgNkg-1SDW（在2.1-115间变化），显然在施肥土样中的浓度值更高一些。

从（Fig2a-b图）中可以看到，四月中旬，即使在小麦根部追肥，我们也没有检测到NH+4浓度和NO-3浓度有所增加，而且其他所有施肥土样也都是这个状况。

如图（Fig2c图）显示，施肥土样所测得的DOC（溶解性有机碳）平均值是35.4±1.2mgCkg-1SDW，而未施肥情况下所测平均值为32.6±0.7mgCkg-1SDW（突然干重），两个不同处理间并没有表现出明显的不同。

3.2.N2OandNOfluxesinsitu（原地的N2O和NO通量）

对整个实验过程中氧化亚氮气体流量的检测值如（Fig1b显示）。

对未施肥和施肥土样N2O通量的监测各不相同，分别为每平方米在每小时内所排放氮通量为-6.9-99.9微升和-3.4到2799微升。

总的看来，在对施氮肥的土样N2O排放所观测到的七个峰值中，其中有四个峰值与施氮肥有关，另外也受灌溉或降水影响，两个峰值单由强降水引起，最后一个峰值与初春土壤由冻结向融化有关。

在作物生长的初期，基肥对N2O通量排放只起到微弱的刺激作用，其通量最大值出现在小麦和玉米生长季，分别达到102.3±44.7和90.8±40.5μgNm-2h-1在施基肥后的6-7天，对土样进行漫灌，导致大量N2O流量排放，在小麦生长季最大通量达到大约1800±500μgNm-2h-1，在玉米生长期约为300±60μgNm-2h-1（Fig1b显示）

在四月中旬，灌溉后紧接着施尿素肥料会导致很微弱的N2O通量排放的增长，最大值为138.1±86.3μgNm-2h-1）施肥外加灌溉和降水所引起的N2O通量排放相比单独由降雨或土样解冻引起的N2O通量排放，前者所持续的时间更长，9-27天，平均为19天，后者只有2-5天。

与此同时，由施肥外加灌溉或降水所引起的N2O通量排放比单单由降水或土样解冻所引起的N2O通量排放要高的多。

在整个轮作周期内有关NO通量排放在（Fig1c显示）NO通量排放在未施肥的田块中始终很低，只是在观察期内才表现出微弱的排放量NO通量排放的峰值之出现在施肥之后。

由施肥引起的高NO通量排放受灌溉和强降水影响而显著减少。

随着土壤变干，NO排放量再一次逐渐增加。

3.3.RelationshipsofN2OandNOemissionswithsoilmineralnitrogencontentsandmoisture

（N2O和NO的排放与土壤矿质氮含量和土壤湿度间的关系）

（Fig3a显示）NO和N2O通量总和与来自于施肥田块土壤总氮量之间的关系。

氮微量气体通量的对数与施肥土样中的总氮量的对数有着重大的联系。

土壤中矿质氮浓度的变化能够对35%N2O和NO通量总和变异的解释。

土壤湿度（表示为WFPS）对NO到N2O通量之比的对数影响可以通过使用整个实验数据集（Fig3b）或者在施肥后20天内所测得的NO到N2O通量数据（Fig3b）来分析的负线性回归（P<0.001）来描述。

土壤水分的变化以可以解释施肥20天时间内NO向N2O转化的比率为56%，但土壤水分对全年NO向N2O转化的比率只有15％。

3.4.Seasonal/annualemissionsanddirectemissionfactorsofN2OandNO

（年度和季节的N2O和NO直接排放系数）

表3显示，根据方程

（1）计算出的年度的和季节性N2O和NO累计排放量及N2O和NO直接排放系数。

N2O通量的非标准配件导致13%总N2O通量的遗失，而13％的总通量中的76％N2O通量的遗失发生在土壤底物（土壤矿质氮和DOC溶解性有机碳）的硝化和反硝化过程很低的五月及七月下旬。

这暗示了这些通量对每年的总通量排放的贡献很小。

在小麦生长季节未施肥田块和施肥的田块的N2O通量累计排放分别为0.3±0.05kgNha-1和2.4±0.3kgNha-1，在玉米生长季节未施肥田块和施肥的田块的N2O通量累计排放分别0.2±0.04和1.6±0.04kgNha-1来自于未施肥和施肥两个处理田块的年N2O总通量累计为0.5±0.02和4.0±0.2kgNha_1，显然作施肥处理的田块所排放的N2O要更高一些。

在玉米生长季节未施肥田块和施肥的田块的N2O通量累计排放则分别0.2±0.1和1.9±0.2在小麦生长季节未施肥田块和施肥的田块的NO通量累计排放分别为0.2±0.02和1.1±0.1kgNha-1。

施肥田块的年NO总通量为3.0±0.2，显著的高于未施肥处理田块0.4±0.05的年NO总通量。

施加了氮肥的小麦季和玉米季节以及小麦和玉米轮种的整个周期的N2O直接排放系数分别为0.76±0.10％、0.44±0.02%和0.59±0.04%。

而NO直接排放系数则分别为0.33±0.05%、0.52±0.05%和0.44±0.04%。

3.5.EmissionsofN2OandCO2fromlaboratoryexperiment

（实验室内N2O和CO2的排放量）

在实验室里所测得的土壤N2O和CO2生产率（Fig4显示）。

添加葡萄糖（GL）或葡萄糖+土壤硝酸盐（GLNI）导致一氧化二氮和二氧化碳生产率增强，最大通量是在土壤基质改良后一天观察到的。

单添加硝酸盐（NI）刺激一氧化二氮排放速率与控制实验相比其系数为14，而仅添加葡萄糖导致的一氧化二氮排放速率增加系数约为500。

添加硝酸盐外加葡萄糖刺激氧化亚氮生产率提升更为强烈，呈一个多于三倍的趋势增加，其系数为1770.相反，在土壤中仅添加铵导致高峰值的N2O生产率升高与同样中只添加了硝酸盐所导致的N2O生产率变化相差无几，尽管在铵中的刺激长度远比在硝酸盐中长得多。

在第一次周，AM处理的CO2排放率比NI和CK处理的高一些，但是比GL和GLNI处理的CO2排放率低一些。

然而在随后时间里，AM处理的样的CO2排放率又比所有其他处理排放率高一些（Fig4a显示）