文献检索之科技查新报告肉桂醛.docx
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文献检索之科技查新报告肉桂醛
科技查新报告
项目名称：
肉桂醛选择性加氢Au/毕赤酵母催化剂制备过程
的基础研究
委托人：
委托日期：
2011年12月2日
查新机构（盖章）：
教育部科技查新工作站（L15）
查新完成日期：
2011年12月12日
中华人民共和国科学技术部
二○○○年制
查新项目名称
中文：
肉桂醛选择性加氢Au/毕赤酵母催化剂制备过程的基础研究
英文：
FundamentalstudyonpreparationofAu/yeastcatalyststowardsselectivehydrogenationofcinnamaldehyde
查新单位
名称
教育部科技查新工作站L15
通信地址
厦门大学图书馆
邮政编码
负责人
电话
传真
联系人
电话
电子信箱
一、查新目的
1、查新类型：
立项查新●、成果查新○、奖励申报○、新产品鉴定○、专利查新○
2、查新范围：
国内外○、国内●、国外●
二、查新项目的科学技术要点
纳米金催化剂的制备、应用及其催化本质的探索已成为当代催化科学中最为活跃的前沿课题之一。
本项目利用微生物非酶还原法，将微生物还原所得的金纳米颗粒直接负载于毕赤酵母菌体上，并通过对毕赤酵母菌体表面特性和负载于毕赤酵母菌体上金纳米颗粒的表征以及Au/毕赤酵母催化性能的评价，探索Au/毕赤酵母催化剂制备过程的基本科学问题，包括金纳米颗粒与毕赤酵母菌体表面微观结构之间的相互作用规律，毕赤酵母细胞表面组成和结构对金纳米颗粒催化性能的影响规律等，为建立基于微生物非酶还原制备Au/毕赤酵母催化剂的方法提供必要的理论基础，并拓展Au/毕赤酵母催化剂的应用。
本项目将生物技术、纳米技术和催化剂工程结合起来，提出了一种负载型金催化剂的新制备方法，利用毕赤酵母细胞取代传统无机载体来负载金催化剂，具有明显的创新性。
本项目预期的理论成果可丰富金催化剂领域的相关知识，由此获得的Au/毕赤酵母催化剂将在肉桂醛选择性加氢制肉桂醇反应中具有潜在应用。
三、查新点与查新要求
查新点：
微生物非酶还原法制备Au/毕赤酵母催化剂及其在肉桂醛选择性加氢反应中的应用。
查新要求：
■希望查新机构通过查新，证明在所查范围内有无相同研究。
□希望查新机构通过查新，证明在所查范围内有无达到该产品的效果指标参数。
四、文献检索范围及检索策略
1.中国期刊全文数据库
1980～2011/12
2.中国学位论文数据库
1990～2011/12
3.webofscience数据库
1980～2011/12
4.EngineeringIndex数据库
1980～2011/12
5.SciFinderScholar数据库
1980～2011/12
6.中国学术期刊数据库
7.ACS数据库
2000～2011/12
1980～2011/12
中图法分类号：
TG1，TQ6
中文检索词：
肉桂醛加氢；肉桂醇；催化剂；生物还原法；
英文检索词：
Hydrogenationofcinnamaldehyde；Catalysts；Microbial
reduction;
中文检索式：
肉桂醛and加氢；生物还原法and催化剂；
英文检索式：
AuANDhydrogenationANDcinnamaldehyde
HydrogenationANDCinnamylalcohol.
五、检索结果
在中国期刊全文数据库中用高级检索的主题词“肉桂醛加氢”检索到了46篇，
其中4篇如下:
【题名】Mucorsp.JX23发酵液生物催化肉桂醛选择加氢制肉桂醇
【作者】马丽;刘雄民;韦一萍
【期刊】化工进展,2009,28（8）,1431-1434.
【摘要】研究了Mucorsp.JX23发酵液直接生物催化肉桂醛选择加氢制肉桂醇的反应，并考察了肉桂醛质量浓度、反应pH值、温度、时间等因素对反应转化率和选择性的影响。
结果表明，Mucorsp.JX23发酵液的最适催化条件为：
肉桂醛质量浓度3g/L，反应体系的初始pH=6.0，28℃反应70h。
在此条件下，肉桂醛的转化率为82.9%，肉桂醇的选择性为90.4%。
2
【题名】锌对非晶态Co-B合金的改性及催化肉桂醛加氢为肉桂醇的研究。
【作者】刘自力; 刘其海; 汪鹏华; 黄朋勉; 曾令民;
【期刊】分子催化, 2007（02）
【摘要】采用KBH4还原法制备了非晶态Co-B和Co-Zn-B催化剂,以肉桂醛选择加氢制肉桂醇为探针反应,研究了Zn对Co-B非晶态催化剂的修饰改性作用,并采用XRD、DSC、XPS、和H2-TPD对催化剂进行了表征.研究表明,少量的Zn没有改变Co-B催化剂的非晶结构,但提高了催化剂主体的热稳定性,其中1%的Zn可使Co-B非晶态催化剂主体结晶放热峰提高12K,并在665K出现新的H2脱附峰,说明催化剂因掺入锌形成了新的氢吸附中心,锌在催化剂中以金属态和氧化态两种形式存在.催化剂的整体均衡而局部电子分布不均衡的缺陷势结构增强了对肉桂醛分子C=O双键O原子的侧链偶合吸附与金属氧化物的金属离子对羰基的极化作用协同活化了肉桂醛的C=O双键,提高了催化剂对C=O双键的加氢选择性.加氢反应工艺条件及催化剂寿命研究表明,适宜的反应温度为413K,氢压为2.5MPa,反应时间为3.0h,肉桂醇的最高产率可达84.0%,并具有较好的催化稳定性.
3
【题名】碳纳米管金属催化剂在加氢脱氢反应中的应用
【作者】曾青华；董新法；
【期刊】高分子通报,2011（06）
【摘要】介绍了碳纳米管（CNTs）的催化特性。
综述了近年来碳纳米管作为载体负载金属（M/CNTs）复合物在各类催化加氢脱氢反应中的应用情况。
指出了碳纳米管金属催化剂研究和探索的发展方向。
4
【题名】La_2O_3助剂对Au/TiO_2催化肉桂醛选择性加氢性能的影响
【作者】孟令富；魏作君；时洪涛
【期刊】催化学报,2011（07）
【摘要】以溶胶-凝胶法制得的TiO2和La2O3-TiO2为载体,采用沉积-沉淀法制备了一系列Au催化剂,用于肉桂醛选择性加氢反应,并运用N2吸附-脱附、X射线衍射、高分辨率透射电镜、程序升温还原和X射线光电子能谱等方法对催化剂进行了表征,系统考察了La2O3含量对Au/TiO2催化剂物化性质和催化性能的影响.结果表明,适量La2O3助剂（10%～15%）的掺杂可显著提高Au/TiO2催化剂的加氢活性和肉桂醇选择性.表征结果显示,La2O3的加入可增大催化剂的比表面积,抑制TiO2晶粒长大,增强Au与载体间的相互作用,提高催化剂表面Au纳米粒子尺寸的均匀度;Au/TiO2催化剂表面的Au物种主要以Au0存在,而在La2O3掺杂的Au/TiO2催化剂表面还存在少量的Au3+物种.
在中国期刊全文数据库中再用高级检索的主题词“生物还原and催化剂”检索到了2篇，
如下：
5
【题名】生物还原法制备负载型钯催化剂
【作者】孙道华;李清彪;林永生;凌雪萍;古萍英;傅锦坤
【期刊】石油化工,2006,35（5）,434-437.
【摘要】将微生物可在常温下还原贵金属离子的特性引入催化剂的制备过程中，利用对Pd2+具有较强还原能力的地衣芽孢杆菌（简称R08）制得负载型Pd催化剂（简称催化剂）。
采用X射线光电子能谱（XPS）和透射电镜（TEM）对催化剂进行表征。
XPS测定结果表明，室温下R08菌体可将γ-Al2O3载体表面上的Pd2+还原为Pd（0）；所制得的催化剂上Pd微粒的平均粒径约为5nm。
将该催化剂用于2%CO-98%空气（体积分数）混合气的催化氧化反应，CO完全氧化的最低反应温度为60℃，在此温度下催化剂的活性可恒定150h，结果优于相同条件下化学浸渍法制得的催化剂。
XPS表征和催化活性评价结果说明，用于CO催化氧化反应的催化剂中单原子Pd活性中心的价态为0~+2。
6
【题名】贵金属纳米颗粒及其催化剂的生物还原制备技术
【作者】孙道华;李清彪;贾立山;何宁;黄加乐;王惠璇;杨欣
【期刊】现代化工,2009,29
（2）,32-35.
【摘要】利用自行筛选的具有强还原能力的菌株制备得到银纳米颗粒，所得颗粒的粒径基本在10nm以下，主要集中在2~8nm。
将生物还原过程进一步引入催化剂制备过程，得到负载型银催化剂和负载型钯催化剂，并将催化剂分别应用于1,2-丙二醇空气氧化合成丙酮醛、CO氧化生产CO2以及蒽醌加氢反应中。
在中国学位论文数据库中用“肉桂醛加氢”检索到了13篇，其中4篇如下：
7
【中文题名】纳米介孔非晶态合金催化剂的制备及其催化加氢性能的研究
【作者】杨海霞【学位授予单位】上海师范大学【导师】李和兴
【论文级别】硕士【学科专业名称】工业催化【学位年度】2007
【中文摘要】本文对纳米介孔非晶态合金催化剂的制备及其催化加氢性能进行了探讨。
本研究在常规载体的基础上，先选用高比表面积的不同介孔材料为载体，制备了负载型Co-B非晶态合金催化剂，并应用于肉桂醛选择性加氢制肉桂醇反应；后在此基础上合成不同基团修饰的功能化介孔载体，并制备了相应的Ni-B非晶态合金催化剂，并应用于对氯硝基苯选择性加氢制对氯苯胺反应；且在此两者的基础上直接合成具有介孔结构的纳米金属Co-B非晶态合金催化剂，并以肉桂醛选择性加氢制肉桂醇反应为探针反应，结合催化剂的系统表征，探讨了非晶态合金的结构、表面电子态和催化性能之间的关系。
8
【中文题名】肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇负载型钴催化剂的研究
【作者】李秋贵【学位授予单位】浙江工业大学【导师】严巍刘迎新
【论文级别】硕士【学科专业名称】工业催化【学位年度】2008
【中文摘要】肉桂醇属α,β-不饱和醇，广泛应用于香料、医药、农药等领域。
目前，肉桂醇大多通过肉桂醛选择性加氢制得，属绿色工艺，使用的催化剂多为贵金属催化剂，但价格昂贵、来源稀缺。
由于肉桂醛分子中同时存在C=C键与C=O键，要制得高品质的肉桂醇，肉桂醛加氢反应必须做到高选择性和高转化率，关键要研发高效价廉、具有高选择性的加氢催化剂。
本论文用浸渍法制备了系列负载型钴催化剂，系统考察了载体种类、活性组分含量、焙烧温度、还原温度、还原时间、助剂等参数变化对钴催化剂肉桂醛选择加氢性能的影响；采用XRD和FT-IR等方法对催化剂进行了表征。
研究发现，载体为TiO2-SiO2、活性组分Co负载量为15％、焙烧温度为550℃、还原温度为550℃、还原时间为3h时，催化剂的加氢性能最佳。
引入助剂La制备的Co-La/TiO2-SiO2催化剂的活性较Co单金属催化剂提高16.25％。
在此基础上，以Co-La/TiO2-SiO2为催化剂，采用均匀设计法和回归分析法对肉桂醛选择性加氢的反应条件进行了优化；利用BP神经网络对肉桂醛的转化率和肉桂醇的选择性影响规律进行了探索研究。
结果表明，催化剂用量、反应压力和温度是影响肉桂醛转化率的主要因素，而温度和压力是影响肉桂醇选择性的主要因素。
BP神经网络模型的预测结果与回归分析的结果相符。
当催化剂用量为0.25～0.3g/mL肉桂醛、反应温度为95～100℃、反应压力为2.5～3MPa时，肉桂醛的转化率最高，达100％；当溶剂用量为70mL、反应温度为80℃、反应压力为1～1.5MPa时肉桂醇的选择性最高，可达72％。
9
【中文题名】胶体镍催化剂的制备及催化肉桂醛加氢反应的研究
【作者】赵燕燕【学位授予单位】中国海洋大学【导师】夏树伟
【论文级别】硕士【学科专业名称】海洋化学【学位年度】2007
【中文摘要】本文主要研究了胶体镍的制备条件，并探索了胶体镍的制备条件对其催化肉桂醛加氢反应的影响。
通过对制备条件的优化，以乙二醇作溶剂，水合肼作还原剂，在较低温度（<100℃）且无氮气保护下制得了高分散、窄分布并能在空气中稳定存在的胶体镍催化剂。
研究表明催化剂的制备条件，如反应物初始浓度、体系pH值、还原剂用量、还原温度、反应时间、加料方式等均会对产物的粒径和形貌产生影响，确定了胶体镍的较佳制备条件为：
[Ni<'2+>]=5.0×10<'-3>mol·L<'-1>；[NaOH]=5.0×10<'-3>mol·L<'-1>；[N<,2>H<,4>]=5.0×10<'-2>mol·L<'-1>；还原温度90℃；含Ni<'2+>的溶液缓慢滴加到含NaOH和。
N<,2>H<,4>的混合液中，反应时间3hr。
在较佳胶体镍制备条件下，研究了不同溶剂对胶体镍催化剂制备的影响，并发现加入适量的高分子聚合物PVP（[PVP单体]=5.0x10<'-3>mol·L<'-1>）可以有效地改善粒子的团聚性，得到形貌较好且呈圆球状的胶体镍粒子。
将制得的胶体镍催化剂用于催化肉桂醛加氢反应，发现其具有良好的催化活性，同时比较了不同制备条件对胶体镍催化剂催化活性的影响。
另外，采用密度泛函（DFT）方法对肉桂醛分子以O原子端立式在金属Ni（100）面的吸附状态进行理论研究，发现肉桂醛与镍簇发生较强化学相互作用，O上的孤对电子与金属簇形成Ni-Oσ键，吸附活化了丙烯醛基的C=C双键，有利于肉桂醛发生加氢反应。
10
【论文标题】冠醚壳聚糖负载钯催化剂的制备及其催化性能研究
【作者】马淑兰【作者专业】环境科学【导师姓名】汪玉庭
【授予学位】硕士【授予单位】武汉大学【授予学位时间】2005.4.20
【摘要】本文概述了壳聚糖的结构及物理化学性质，介绍了壳聚糖金属络合物催化剂的研究进展；简述了冠醚及高分子冠醚金属络合物在催化方面的应用；概述了钯系催化剂在催化氢化中的研究进展。
本论文重点研究了三种改性壳聚糖负载氯化钯催化剂的制备及表征，同时还探讨了这三种催化剂对对硝基苯胺的催化性能。
主要研究内容如下：
制备了壳聚糖接枝苯并18-冠-6、交联壳聚糖微球、二苯并18-冠-6交联壳聚糖，并分别负载氯化钯，制成了负载钯非均相催化剂，并对三种催化剂用X-射线光电子能谱（XPS）进行了表征，最后分别用这三种催化剂来催化对硝基苯胺生成对苯二胺，用气相色谱仪对产物进行了定量分析。
结果表明：
在常温常压下，三种催化剂都表现出较好的催化活性，对苯二胺的产率较高，催化剂易从反应体系中分离，同时研究了反应时间及催化剂中钯含量、温度、底物浓度等因素对催化氢化对硝基苯胺的影响，考查了催化剂的稳定性。
在WebofScience数据库中用主题“AuANDhydrogenationANDcinnamaldehyde”检索到了14篇，其中3篇如下：
11
【题名】Effect of La
（2）O（3）PromoteronthePerformance of Au/TiO
（2）CatalystforSelective Hydrogenation of Cinnamaldehyde .
【作者】LiuYingxin;MengLingfu;WeiZuojun;
【期刊】Chinesejournalofcatalysis,2011,32（7）,1269-1274.
【摘要】UsingTiO
（2）andLa
（2）O（3）-dopedTiO
（2）assupports,whichwerepreparedbythesot-gelmethod,aseriesofAucatalystswerepreparedbythedeposition-precipitationmethod.TheircatalyticperformanceforselectivehydrogenationofcinnamaldehydewastestedandtheirphysicalandchemicalpropertieswereinvestigatedbythetechniquesofN
（2）adsorption-desorption,X-raydiffraction,high-resolutiontransmissionelectronmicroscopy,temperature-programmedreduction,andX-rayphotoelectronspectroscopy.TheresultsshowthatamoderateamountofLa
（2）O（3）（10%-15%）canobviouslyimprovethecatalyticactivityandselectivityofAu/TiO
（2）forthehydrogenation.ThepresenceofLa
（2）O（3）inTiO
（2）increasesitssurfacearea,restrainsthegrowthofTiO
（2）crystallites,enhancestheinteractionbetweenAuandsupport,andmakestheparticlesizedistributionofAucrystallitesmoreevenly.TheAuonthesurfaceofAu/TiO
（2）existsmainlyasAu（0）butontheLa
（2）O（3）dopedcatalystthereisasmallportionofAu（3+）speciesbesidesAu（0）
12
【题名】Originofthecluster-sizeeffectinthehydrogenationofcinnamaldehydeoversupportedAucatalysts.
【作者】Bus,E.;Prins,R.;vanBokhoven,J.A.
【期刊】CatalysisCommunications,2007,8（9）,1397-1402.
【摘要】Goldnanoclusterssupportedongamma-Al2O3weremoreactiveandselectivethanplatinumnanoclustersinthehigh-pressureliquid-phasehydrogenationofcinnamaldehydetocinnamylalcohol,whileinthehydrogenationofcyclohexenegoldwaslessactivethanplatinum.Thedifferencesincatalyticperformanceareascribedtotheweakerinteractionofgoldwiththereactantsandproductscomparedtoplatinum.Goldclusterswithadiameterbelow2nmareessentialtoobtainahighactivityandselectivityinthehydrogenationofcinnamaldehyde.ThesizedependenceoftheselectivityoriginatesfromthestrongerdependenceoftheC=OhydrogenationrateonclustersizecomparedtotheC=Chydrogenationrate.Smallclustersexhibitanenhancedpibackbonding,whichfavorsC=OadsorptionoverC=Cadsorption.（c）2006ElsevierB.V.Allrightsreserved.
13
【题名】ImmobilizedPVA-stabilized gold nanoparticlesonsilicashowanunusualselectivityinthe hydrogenation of cinnamaldehyde .
【作者】ShiHui;XuNa;ZhaoDan;
【期刊】Catalysiscommunications,2008,9（10）,1949-1954.
【摘要】Thisworkreportsforthefirsttimean"unusual"propertyofimmobilizedPVA-stabilizedgoldnanoparticles（AuNPs）onSiO
（2）forhighlyselectivehydrogenationattheC=Cbondofcinnamaldehyde（CAL）at150-180degreesC,uncoveringacatalyticrouteforselectivehydrocinnamaldehyde（HCAL）productionfromCAL.WhenthesamecolloidalgoldnanoparticlesareimmobilizedonZrO
（2）,theyeffectcompetitivehydrogenationsatbothC=CandC=ObondsoftheCALmoleculesunderidenticalreactionconditions.（C）2008ElsevierB.V.Allrightsreserved.
在Engineeringvillage数据库中用“AuANDhydrogenationANDcinnamaldehyde”（Subject/title/Abstract）检索到了8篇，其中2篇如下：
14
【题名】Acomparativestudyontheselectivehydrogenationofalpha,betaunsaturatedaldehydeandketonetounsaturatedalcoholsonAusupportedcatalysts.
【作者】Milone,C.;Crisafulli,C.;Ingoglia,R.;Schipilliti,L.;Galvagno,S.
【期刊】CatalysisToday,2007,122（3-4）,341-351.
【摘要】Thehydrogenationoftrans,4-phenyl,3-buten,2-one（benzalacetone）andtrans,3-phenyl,propenal（cinnamaldehyde）wascarriedoutonAusupportedonironoxidescatalysts.Commercialgoethite（FeOOH）,maghemite（gammaFe2O3）andhematite
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