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多化学组分对气溶胶的影响
多化学组分对气溶胶的影响
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多化学组分气溶胶对中国北方微物理温暖云的影响
杨夙英１,2,马建忠2,胡自金2,闫鹏2,陈越２,王巍3
1大气物理与环境实验室,南京信息工程大学2100４4,中国；
２中国气象科学研究院,北京1000８１，中国;
３中国环境科学研究院,北京１000１2,中国
收稿于２０0９年1２月8日，接受于20１0年3月30日，网上公布2010年１0月1６日
一个绝热容器大小的云包裹模型是由多化学组分（MCＣ）的气溶胶结合形成的，同时影响着UWyｏ单化学组分（ＳCＣ）包裹模型。
用模型的方法来调查多组分气溶胶对中国北方微物理温暖云的影响。
模拟初始化使用的数据和化学成分，期间的IPAC（在华北对气溶胶和云微物理污染测量的气溶胶粒径分布）在２０06年春季运动。
结果发现,在中国北方不仅使多化学组分气溶胶云滴数量增加,同时比纯铵硫酸盐气溶胶更能有效地减少有效半径。
这也表明,在中国北方多化学组分气溶胶可以缩小体积小ＣDＮＣ增加云滴谱（CDS）,减少体积大的ＣDNＣ。
我们的研究结果表明，气溶胶的化学成分和粒度分布可以影响微物理温暖的云,从而影响大气辐射和降水。
在未来的天气和气候变化研究中,这应该吸引界内更多的关注。
ﻭ关键词：
气溶胶,云微物理，化学成分,CＣN,云模型。
引言：
杨夙英，马建忠，胡静，等。
多在中国北方的温暖云的微物理化学组分气溶胶的影响。
中国科学，地球科学,2011,54:
45１-461,DOI：
1０.1007／s1１430－０10-40７5-z
气溶胶作为云凝结核（CCＮ）或冰核（IN）,间接影响着气候,即气溶胶改变云滴数量,浓度（CDNC）,粒度分布的事实,进而影响着作用于气候变化的云反照率和寿命的平衡[1，２]。
虽然AIＥ的是气候变化的重要影响成分,但AIE的影响仍有较大的不确定性，主要是因为浓度和理化在不同的背景下,大气气溶胶的属性有着显著的不同。
云内上升气流的速度决定着气溶胶数浓度，化学成分，粒度分布过饱和度,是由是影响激活的主要因素。
在这些因素中，气溶胶化学成分对云微物理的影响,是要解决的关键问题之一。
气溶胶的化学成分非常复杂，含有硫酸盐，硝酸盐,海盐，其他无机化合物以及各种有机物。
气溶胶吸湿性和其不同的化学成分及不同的粒度分布,都可能会影响气溶胶激活。
在气溶胶早期研究中,一般认为,气溶胶由单一的化学成分组成。
例如,硫酸铵或不溶性的核心,组成大陆背景气溶胶和海洋背景气溶胶的氯化钠。
最近,已经研究表明混合状态（内部或外部）的可溶性无机气溶胶，可溶性微量气体（硝酸）,水溶性有机碳气溶胶（ＷSOC）可以显着影响云的微物理过程。
一氧化氮,酸水汽可以促进激活气溶胶的形成。
通过减少水汽过饱和度［8］。
水溶性有机碳气溶胶ＷＳOＣ可以改变表面张力和水的CDNC，在运动过程中，与CDNＣ变化范围有着较大的不确定性大致范围为８6%-１10%。
到现在为止,很少有研究报道气溶胶，尤其是多化学成分（MCＣ）的气溶胶，对微物理云的影响。
气溶胶在不同的地区特点不同，尤其在中国的北方地区。
因此，多化学组分气溶胶对云的微物理效果的调查,可以通过使用测量数据进行必要的评估AIE和地区降水的形成机制。
在这项研究中,在单化学组分（铵不溶性的核心硫酸钠或氯化钠）绝热的云包裹模型的基础上，多化学组分气溶胶的云包裹模式已经发展的基础上多化学组分影响温暖云的微物理模拟气溶胶与地面和飞机测量初始化模型在20０6年春季中国北方。
数据包括在不同的采样箱在地面上离子组成的气溶胶以及气溶胶粒度分布,和云的微物理参数。
1UWyｏ云包裹模型描述ﻫ 在这项研究中所使用的模型最初是源于怀俄明州大学绝热的云包裹模型（简称UWyo云包裹模型）[7]。
科勒方程是该模型的基本方程,该模型假设颗粒在一个封闭/绝热升序包裹模型里以一个恒定的垂直速度移动。
在云下面，水汽和气溶胶粒子处于水分平衡吸湿蒸汽之间的颗粒表面和潮湿的空气环境。
在空气/颗粒的溶液界面的饱和比用传统科勒方程的形式表示：
其中下标i跟踪原子核的大小，顺序，是在空气／溶液界面的饱和度的比例，AW，我是水σw活动，是表面张力，分子量,分子量水，R是普适气体常数，T为绝对温度,ρS，我是溶液的密度,和RI是粒子半径。
（１）,实验数据是用来描述盐质量分数（χAW，我和ρＳ,I其中χ溶液中的溶质的质量百分比,拟合系数CJ和AＪ和Muｎkeｌwiｔｚ[14］。
描述激活后的雾滴凝结增长式。
（4）其中S是环境的水汽饱和度的比例，pν＊是饱和水蒸汽压力，D＇Ｖ是水蒸汽扩散系数，L是汽化潜热,k'a是空气热交换系数。
在模型中,热量和水分的保护为上升气流包裹可以用方程表示。
其中V是上升气流速度,Ｔ是温度空气,g是重力加速度，CP是恒定的比热
压力，分别。
（6）,凝结水的人口率液滴半径里妮滴（Ｉ ＝ １，...，Ｎ）可表示为 其中ρW的水的密度,并ρ一个是空气密度。
气溶胶粒度分布和化学处方组件如下:
粒度分布的三模态对数正态分布的形式， NK气溶胶数浓度,RK数量模式的半径,和σk的几何标准偏差模式K.三种模式包括艾肯模式（R＜0.1微米），积累模式（0.1微米 1．０微米），干颗粒尺寸范围是从0．０06微米到4微米，指定的界限恒定的半径比（RK+１/ｒk= 1.09）。
关于干颗粒的性质,它们都被假定为紧凑的领域和其溶于水的质量分数假设给定大小的所有粒子相同。
在模型中考虑的化学成分（NH4）2SO4－水或氯化钠水系统，其中包括不溶于水的物质。
在UWyo云包裹模型,用拉格朗日方法执行微物理计算，粒子/液滴在每个容器的数量浓度是个常数,粒度是时间的函数变量。
因为在不同容器里的化学成分是多种多样的，所以通过使用这个专业模型，我们可以改进,同时还可以考虑在每个容器的混合多组分。
更新后的模型适合模拟多组分气溶胶对微物理暖云特征的影响。
2.云包裹模型的发展
2.１观察和装配初始干气溶胶谱
在低层大气的干气溶胶谱中，在２０06年4月16日在天津唐山地区（参见图1中的虚线）,飞机测量活动是重点项目的一部分,题目为污染对中国北方的气溶胶和云微物理影响在海拔为21０0米左右薄的层状云中在20０６年4月14日。
在300-4０0米高度观测到的气溶胶数据,用PＭS－ＰCＡＳP探头直径大于０.1微米的TＳIEEPS仪器测定气溶胶数粒子浓度粒径,小于0.１微米[18]，同时周围空气相对湿度为40％－50%。
这些气溶胶谱（平均值）作为初始模型模拟的干气溶胶谱。
图１显示分布在中国北方气溶胶的光谱是非常复杂的（虚线）,三模态对数正态分布的形式在原有的模式上不能代表这种光谱特征。
为了得到更好的初始干气溶胶箱,我们进行了数观测到的气溶胶谱拟合。
五对数正态分布分配方式具有特定属性。
表1和图1（实线）。
由于第一种模式（核模式）颗粒小因此在很短的时间（1-２小时）并不能成为CCN,这些粒子的浓度水平对于此项研究的结论没有影响。
通常情况下，气溶胶有一个半径范围0.004－１.3微米,恒定半径比１.0９9７。
２.2在最初的化学成分的粒度分布
干气溶胶作为一个函数的初始干气溶胶的需要模拟其化学成分颗粒大小的模型。
一共有两套模型,一套聚乙烯过滤器直径为８1毫米的滤纸过滤器嵌塞在表面用于测定表面表面质量,离子半径。
另一套是石英纤维过滤器操作嵌塞表面用于测量黑碳（元素）和有机碳。
安德森切断小范围分别为0.43，０.４3-0.６５,0.65－１.1,1.1-2．1，２.1-3.3,3．3－4.7，４．7-7,7月11日，和11微米。
每个容器由可溶性离子组成。
其中气溶胶化学的粒度分布是根据在该地区的组成部分由图2可见，中国北方气溶胶的主要组成部分硫酸，硝酸,氯化钠，有机碳（OC）和不溶性的物质。
其中主要存在的直径小于１．1微米，硫酸铵和硫酸铵硝酸盐和钠,氯化物和不溶性物质为积累模式核心,其中只有WSOＣ的作用是考虑到在模型模拟。
许多相关的研究表明, WSOＣ的质量分数为20％－60%，并且在云中占主导地位水滴的WSOＣ是多羟基脂肪酸,一元羧酸，羧酸和不饱和羧酸［21]。
由于ＷSOC不是样本分析，假设ＷSOC将40％的贡献于质量,羧酸分子质量为118,分离离子数为3.0，密度１.５7克ＣM-１ [8］。
其他化学成分的热力学数据根据文献［２0]。
假定不溶于水的化学成分核心是方解石，密度2．８3克CM-3。
3模型结果与讨论
根据气溶胶化学组分的大小分布特征，在这项研究中我们设计了七种情景的模型模拟。
将1和3-７的结果与方案２相比,因为硫酸铵（ＮH４）2SO4，一般被用作气溶胶化学成分的效果在研究大陆背景气溶胶。
影响多化学组分气溶胶是这项研究的重点。
注意气溶胶粒度分布保持不变,即采用相同的初始干气溶胶数光谱模拟所有情景（见图１）。
因此,模拟结果的差异是造成在化学成分的差异的主要原因。
方案1。
测量组分:
通过分析获得的在宝坻区（包括硫酸铵采样过滤器，氯化钠，硝酸铵,ＷSＯC和不溶性核心混合在一起）。
这些成分的百分比分为五个组成部分（图2）。
方案2。
（NＨ4）2SO４:
包括硫酸铵
方案3。
硝酸铵：
只包括硝酸铵。
方案4。
氯化钠：
只包括氯化钠。
方案5。
WSＯC：
包括可溶性有机物。
方案6。
（NＨ４）2SＯ４＋不溶物：
包括铵硫酸和不溶性的核心。
铵的质量百分比ﻫ硫酸从9０%逐渐减少至2０%。
方案7。
（ＮH４）２SO４+硝酸铵：
包括60%的铵硫酸和４0%的硝酸铵。
ﻫ 模拟中所使用的初始物理参数是在京津唐地区空中测量2０06年４月1６日。
模拟在海拔2０9０米到2１00，温度为２72.1９ Ｋ,7５6.41帕斯卡的压力和相对湿度为99%。
观察云上升气流速度。
周围的层状云上升气流速度普遍较低,模拟值分别为0.３,０.5，0.７和1.０的MS –１,对应这些上升气流速度,模型模拟的时间分别为1.1，7，4.8，和３.３分，在这样一个短的时间内围绕云基地，热量和水分损失很少。
同时假设过程绝热。
由于这项研究是集中在低云（约20０米厚）和云的水滴之间的碰撞。
该模型容易忽视云滴。
我们重点研究液滴在热力学吸湿增长平衡和凝结增长后激活情况。
３.1临界饱和多化学组分气溶胶的影响
人们普遍认为，气溶胶粒子增长激活且平衡符合科勒方程。
只要周围的饱和度比例超过科勒曲线，即临界饱和的最高点率，气溶胶粒子就可以认为能被激活成云滴。
因此,饱和度比例是推断气溶胶粒子不同的化学成分是否可以激活到云飞沫传播关键参数。
传统的科勒方程只考虑溶于无机气溶胶的效果。
为了研究均衡增长的ＷＳOC,将传统的科勒方程扩展（图3）。
图3（ａ）所示，是溶于无机气溶胶影响临界饱和比例。
对于同一个半径的气溶胶粒子，不同的化学成分的气溶胶粒子科勒曲线。
（一）纯无机气溶胶（虚线）和5０％的不溶性核心（实线）;
（二）纯硫酸铵气溶胶（红色实线），40％WSＯC和60％硫酸铵气溶胶混合（绿色实线）,40%和６0%的硫酸铵混合的气溶胶（不同的表面张力,蓝色实线）。
其中干溶胶半径为０.０５微米。
临界的比例不同造成的差异化学成分是非常大的（虚线）的。
可溶性与不溶性的核心无机气溶胶颗粒（实线）可以显著提高临界饱和率。
这是因为存在不溶性的核心降低溶质在粒子溶液的质量和提高的关键饱和度的比例。
WＳＯC可以以两种方式影响的临界饱和比。
其一是通过增加溶质含量（RAＯULT期）以减少液滴的表面张力（开尔文长期）[16]。
通过使用扩展的科勒方程,我们可以科勒硫酸铵曲线比较混合气溶胶与硫酸铵和WSOC（图3（ｂ））。
发现临界饱和的比例混合为１.00１3（虚线）,比硫酸铵降低0.0００5。
[1２]表明WＳOＣ可溶性无机盐可显著降低临界饱和比率。
3．2CCN的频谱中多化学组分气溶胶的影响
大气气溶胶涉及的物理过程是云降水[23]。
为了调查的影响温暖云的微物理MMC气溶胶，它是一般要开始调查CCＮ的浓度。
CＣN是指在水蒸汽饱和度下气溶胶粒子可激活成云滴。
过饱和度较高,ＣCＮ的浓度越大。
因此,CCＮ的浓度过饱和时,应指定测量或计算。
一个常见形式CCN的激活频谱是Twomey公式:
N= CSＫ，其中Ｎ是数浓度，Ｃ是一个参数（ＣM－3）,Ｓ是过饱和（％）= 1０0（S-１）,K是一个参数（无量纲）[24］。
ﻫ 图4显示了在不同情况下的气溶胶粒子所形成的ＣＣＮ的激活光谱。
可以看出,在图中CCN的浓度在情形1硫酸铵过饱和度低,但WＳOC越来越多的过饱和。
这表明气溶胶的化学成分变化影响粒径ＣＣN的频谱特征。
使用Twomey公式[24］，我们计算不同的场景下CＣN气溶胶粒子的光谱特性参数（拟合结果99%置信度）（见表2）。
表2所示,表明粒度分布气溶胶的化学成分特征可以深刻地影响CCN的频谱的分配格局。
下面是多化学组分气溶胶的CＣN的频谱参数（场景1）在中国北方测量的报道文献。
[25,２6]。
这些研究提出了在夏季石家庄从２00５年冬到2０0７年CCN的频谱观察，Ｃ值130００-2400０cｍ －3和K的值0.52-0.98。
这些值在澳大利亚，纽约测得的特征参数分别为
（C =3500和Ｋ =0．９）（C= 2０0０和K=0.４）[27]。
在春天和秋天的河北省地区高空测量
结果显示，CＣN的浓度呈指数下降至14９8米的特点。
平均海拔高度200０米的Ｃ值3400-6200[2５，2６]。
在这项研究中,计算的C和K测量受到模型模拟的限制,分别为4１95和1.０9,与华北地区的不同（观察到的平均值的K是在冬季0.９75）。
这表明在中国北方CCＮ是丰富的。
3.3最大饱和多化学组分气溶胶的影响
水蒸气在绝热的状态下，总含水量和水蒸汽是不变的。
粒子吸湿性由于气溶胶的变化具有不同的组件，导致ｈｙdrｏmetｅoｒ和饱和度比的区别。
上升气流速度决定的绝热冷却速度和压力减少率在饱和水蒸汽条件下,进一步控制饱和水汽的变化率比例和凝水含量。
在本文中，我们目前激活气溶胶的模拟结果是：
同的化学成分，在不同的上升气流成云速度不同。
图5显示了对多化学组分气溶胶的影响最大水蒸气的饱和度比例。
根据不同的场景,最大饱和水蒸气是不同的，在硫酸铵降序改变不溶性的核心，硫酸铵,硫酸铵混合在一起的硝酸铵,硝酸铵，ＭCC气溶胶,WＳOＣ，氯化钠。
有关气溶胶粒子吸湿性和水溶性成分含量起着关键的作用,高的吸湿性和水溶性成分含量，消耗更多的水蒸汽,并降低最大过饱和度比例,如氯化钠[16］，反之亦然，例如,铵硫酸盐与不溶性物质［28]。
对于多化学组分气溶胶（方案1），最大饱和度的比例接近硝酸盐和硫酸盐在上升气流速度较低的气溶胶的比例（对应于在凝水的供应较慢的速度）。
随着上升气流的速度的增加,它变得比纯硫酸盐气溶胶低,WSOC。
这表明气溶胶的化学成分的粒度分布影响着最大饱和度。
３．4影响ＭCC的气溶胶对云滴数浓度
图6显示了作为一个上升气流的模拟功能的CDＮC速度与不同的化学成分的气溶胶模拟模型的初始条件。
场景１CDＮC显然比纯硫酸铵多。
这一结果的原因是，无论最大饱和率（图5）和气溶胶的临界饱和比（图7）可以影响CDNC。
在不断的上升气流速度，虽然WＳOC的最大饱和度的比例较低（图5），WSOＣ关键饱和的比例多（图7），从而导致更多的活性粒子和最高CDNＣ。
这一结果与图4相一致。
这表明,WSＯC增加降低过饱和CCN的激活程度。
然而，最高的临界饱和比例（图7），导致相对较高CＤNC。
如上所述，气溶胶的粒径分布化学成分中起着重要作用的是CDNC气溶胶。
例如,多化学组分气溶胶CDNC是7０0厘米，多大于纯硫酸铵（600CＭ-３）。
CDNC的增加是由于大量的WSＯＣ背景气溶胶中的不溶性的物质。
图6云滴数浓度的上升气流的作用速度与不同的化学成分的气溶胶有关。
3.5多化学组分气溶胶对云滴谱的影响
为了在不同情况下调查在云滴谱的区别（CＤＳ），我们变化液滴的高度和时间的函数光谱，以上升气流速度为０.5 ｍｓ－1为例的进行结果分析（图8）。
如图8所示，模拟从海拔2090米的水蒸气饱和度的比率为0.9９开始到水蒸气是饱和21１0米至2１2０米,并在2121年至2１７5年M.最大以上,减少内云溶液滴在大小不同的生长曲线。
半径小于1微米大的水滴继续增长，成为云中水滴,另一方面，小液滴变得更小，而往上走,不激活成云滴。
比较在不同情况下的仿真结果表明液滴作为一个高度功能大小分布是不同的，特别是在分离位置各地。
这确切说明,多化学组分气溶胶有强大的影响力对于云滴谱形成和分布。
在初始阶段的CDS应该更适合调查气溶胶的化学成分作用对于云中水滴的形成。
因此,模拟的CDS在云的形成的初始阶段进行研究。
在本研究中选择的CD在海拔21８0米的模拟结果，略高于最大饱和度比高度。
如图８在海拔21８0米,最低的云滴大小大于1微米，因而液滴半径大于1.0微米的可以被定义为云滴。
在ＣDＳ不同情景下的各种不同上升气流的速度,最后模拟的结果上升的气流速度为0.5米Ｓ -1。
同时硫酸铵的结果是作为参考分析CDS的多化学组分气溶胶的影响。
图９显示了在一个恒定的上升气流速度中，在场景1的CDＳ的第一个高峰值高于硫酸铵。
第二个高峰在CDS值几乎相同的两种情况。
与方案１的云谱相比,增加多化学组分气溶胶CDＮC体积小,大量的ＷSOＣ，可能是由于大量的大尺寸ＣDＮＣ不溶性的物质。
很明显,ＭCＣ气溶胶可以导致ＣDS的缩小。
根据测量低海拔（200－３０0米），非降水层液体水云出现了一个相对分散CD的下降和CDNC增加的趋势。
3．6云滴的有效多化学组分气溶胶对半径的影响
云滴的有效半径是云的微物理和光学特性的重要参数,它被定义第三比率云在第二时刻液滴大小分布，即由于不同的气溶胶化学成分的影响各种类似垂直分布格局的上升气流的速度。
硫酸铵的结果是作为参考分析CDＳ的多化学组分气溶胶的影响。
如图１０所示的有效半径水滴在海拔高于位置的最大饱和比和半径大于1微米。
方案１表明，多化学组分的气溶胶大陆背景大气，可以减少云的反射率显著的增加。
4结论ﻫ基于UWyo单一化学成分（SCC）包裹模型,（MCC）是与开发有关气溶胶包括硫酸盐,硝酸盐,密封盐,WSOＣ不溶性的物质。
更新后的模型是用来模拟在地面上气溶胶化学初始条件下多化学组分气溶胶对CCＮ和暖云的微观影响。
主要调查结果和结论如下。
（１）作为中国北方干燥，尘土飞扬，污染严重的地区，该地区气溶胶的来源是非常复杂的。
使用CＣN活化谱和云微参数模拟测量MCC气溶胶,应该更能代表中国北方真实情况,同时这些模拟使用完全不同理想化的SCC气溶胶。
这表明，相互作用沙尘污染，可能对温暖云形成有很大的影响。
（2）特征参数，即在C和KＴwｏmeｙ公式（N＝CSK）下，通过测量分别基于模型模拟计算为４１９5和1.09。
CCN的估计值与实测这些参数基本吻合。
结果表明，CCＮ的是中国北方典型的欧陆气氛。
（3）中国北方多化学组分气溶胶与纯硫酸铵CDＮC的比较。
在一个上升气流速度为0.5 MＳ-1CDNC可高达１0０厘米。
MＣC的气溶胶有效半径（更新后）明显低于纯铵硫酸,有0．2-0.3微米的差异。
（4）由于CＤNC和ＣDS变化的气溶胶效应可以影响大气辐射和降水。
MＣC气溶胶在微物理温暖云可以有很大的影响。
在未来的研究要更多的关注气溶胶对于天气和气候变化的影响。
此项工作是由中国国家自然科学提供基金（批准号：
4０4330０８）,研究与发展特别基金,中国气象局福利行业（气象）（批准号：
GＹHY（QＸ）-2００7-6-36，ＧＹHＹ（QＸ）－20０7－6-5）ﻫ南京信息工程大学（批准号南京信息工程大学－20０902１8＃）。
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