09级硅物化课程复习纲要.docx

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09级硅物化课程复习纲要

（09级）硅物化课程复习纲要

一.名词解释

结构缺陷:

晶体点阵结构中周期性势场的畸变；

点缺陷：

又称零维缺陷，指三位方向上缺陷尺寸都处于原子大小的数量级上的缺陷，包括空位、间隙质点、杂质质点和色心等；

热缺陷；又称为本征缺陷，是指晶体温度高于绝对零度时，由于热起伏使一部分能量较大的质点（原子或离子）离开平衡位置所产生的空位额和/或间隙质点；

弗仑克尔缺陷及特点：

指能量足够大的质点离开正常格点后挤入晶格间隙位置，形成间隙质点，而原来位置上形成空位，特点是空位和间隙质点成对出现，晶体的体积不发生改变；

肖特基缺陷及特点：

是正常格点上的质点获得能量后离开平衡位置迁移到新表面位置，在晶体表面形成新的一层，同时在晶体内部正常格点上留下空位，特点是为了保持电中性正离子空位和负离子空位是成比例同时出现，且伴随着晶体体积的增加；

固溶体（置换型和间隙型固溶体）:

将外来组元引入晶体结构，占据基质晶体质点位置或进入间隙位置的一部分，仍保持一个晶相，这种晶体称为固溶体；置换型固溶体又称替代型固溶体，其外来组元（溶质）质点替代（置换）了部分基质晶体（溶剂）质点，位于点阵节点上；间隙型固溶体又称填隙型固溶体，其溶质质点位于溶剂晶格点阵的间隙中；

杂质缺陷及特点：

又称为组成缺陷或非本征缺陷，是由于外加杂质的引入所产生的缺陷。

杂质质点进入晶体后，因杂质质点和原有质点性质不同，则不仅破坏了质点的有规则排列，而且引起杂质质点周围的周期势场的改变，因此形成缺陷。

特征是如果杂质的含量在固溶体的溶解度范围内，则杂志缺陷浓度取决于杂质含量，而与温度无关；

非化学计量缺陷：

是指晶体组成上偏离化学中的定比定律所形成的缺陷，是有基质晶体与介质中的某些组分发生交换而产生；

组分缺陷：

在不等价置换的固溶体中，为了保持电价平衡，还可以通过生成缺陷的方式形成有限固溶体，即在原来结构的节点位置产生空位，也可能在原来没有节点的位置嵌入新的质点，这种缺陷就是组分缺陷；

色心：

在碱金属的卤化物晶体中，由于杂质或过多的金属离子等点缺陷对可见光的选择性吸收，会使晶体呈现色彩，这种点缺陷即为色心；

熔体与玻璃体：

熔体特指加热到较高温度才能液化的物质的液体，即较高熔点物质的液体。

熔体快速冷却则变成玻璃体；

分化（解聚）与缩聚：

在Na2O的作用下，使架状[SiO4]（硅氧四面体）断裂的过程成为熔融石英的分化过程；由分化过程产生的低聚合物可以相互发生作用，形成级次较高的聚合我，同时释放出部分Na2O，这过程成为缩聚；

网络形成体：

具有和O2-形成网络复合阴离子团的离子称为网络形成离子，其氧化物称为网络形成体；

网络中间体：

其它离子不能独立形成硅酸盐类型的网络，但能和Si置换，置换后的熔体和纯SiO2熔体相比，这种离子并不明显地改变熔体结构，称为网络中间离子，其氧化物称为网络中间体；

网络改变体：

在硅酸盐熔体中引入碱金属或碱土金属氧化物（R2O或RO）时，R2O或RO提供“游离”氧，使O/Si比值增加，导致[SiO4]四面体网络中部分和二个硅相连的桥氧的断裂，形成非桥氧，起断网作用，由于这类离子改变了网络，在结构上处于网络之外，故称为网络改变离子，其氧化物称为网络改变体；

桥与非桥氧：

与两个Si4+相连的样称为桥氧（Ob），与一个Si4+相连的氧称为非桥氧（Onb）；

硼反常现象：

当数量不多的碱金属氧化物同B2O3一起熔融时，碱金属所提供的氧不像熔融SiO2玻璃中作为非桥氧出现在结构中，而是使硼氧三角体转变为由桥氧组成的硼氧四面体，致使B2O3玻璃从原来两度空间的层状结构部分转变为三度空间的架状结构，从而加强了网络结构，并使玻璃的各种物理性能变好，这种与相同条件下的硅酸盐玻璃相比，其性能随碱金属或碱土金属加入量的变化规律相反，成为硼反常现象；

单键强度：

通过测定各种化合物（MOx）的离解能（MOx离解为气态原子时所需的总能量），将这个能量除以该种化合物正离子M的氧配位数，可得出M-O单键强度；

晶子学说与无规则网络学说：

晶子学说：

玻璃结构是一种不连续的原子集合体，即无数“晶子”分散在无定形介质中；“晶子”的化学性质和数量取决于玻璃的化学组成；“晶子”不同于一般微晶，而是带有晶格极度变形的微小有序区域；从“晶子”部分到无定形部分是逐步过渡的，两者之间并无明显界线。

无规则网络学说：

认为像石英晶体一样，熔融石英玻璃的基本结构单元也是硅氧四面体，玻璃被看作是由硅氧四面体为结构单元的三度空间网络所组成，但其排列是无序的，缺乏对称性和周期性的重复，故不同于晶态石英结构。

；

定向作用：

每个极性分子都有一个固有电偶极矩，相邻两个电偶极矩因极性不同而产生相互作用；

诱导作用：

非极性分子在极性分子作用下被极化诱导出一个瞬时的电偶极矩，随后与原来的极性分子产生相互作用；

色散作用：

瞬时极化电偶极矩之间以及它对相邻分子的诱导作用引起相互作用效应；

范德华力：

指固体表面分子与被吸附物分子之间的相互作用力；

润湿角：

液界面与液相表面切线所夹的包含液相的角度称为润湿角；

临界表面张力：

对某一固体表面而言，可用cosθ＝1时的γLV来定义该固体润湿的临界表面张力。

临界表面张力：

并非固体真正的表面张力，而是能使该固体表面完全润湿的液体的表面张力，其求法为：

测定已知表面张力的一系列液体在同一固体表面上的润湿角θ，作γLV~cosθ关系图，将图中所示直线处外延到cosθ＝1处，则与此对应的γLV值定义为该固体润时的临界表面张力；

粘附功：

指把单位黏附界面拉开所需的功；

界面与晶界：

是指相邻两个结晶空间的交界面；

电动电位或ζ电位：

因为吸附层与扩散层各带有相反的电荷，所以相对移动时两者之间就存在着电位差，这个电位差称电动电位或ζ电位；

阳离子交换容量：

通常代表粘土在一定PH条件下的净负电荷数；

触变性：

就是泥浆静止不动时似凝固体，一经扰动或摇动，凝固的泥浆又重新获得流动性；

滤水性：

是指用石膏模型注浆成形时，泥浆形成的固化泥层透过水的能力；

可塑性：

黏土与适当比例的水混合均匀制成的泥团受到高于某一个数值剪应力作用后，可以塑造成任何形状，当去除应力，泥团能保持其形状的性质；

稳定扩散：

指在垂直扩散方向的任一平面上，单位时间内通过该平面单位面积的粒子数一定，即任一点的浓度不随时间而变化；

不稳定扩散：

指扩散物质在扩散介质中浓度随时间发生变化，扩散通量与位置有关；

本征扩散：

指仅仅由固体本身热运动所产生的点缺陷作为迁移载体的扩散；

非本征扩散：

由于掺入与晶体中离子不等价的杂质离子而产生的掺杂点缺陷而引起的扩散；

自扩散：

粒子在其本身晶格内扩散（无定向推动力）；

互扩散：

多元系统中存在着化学位梯度，并且通常为几种离子同时进行的扩散；

扩散系数：

表示单位浓度梯度下的通量；

扩散通量：

单位时间内通过垂直于x轴的单位平面的原子数量；

固相反应：

广义定义:

凡是有固相参加的化学反应都是固相反应;（指在固相间发生的化学反应,也指有气相或液相参与,而反应物和产物中都有固相的反应。

其特征是反应在界面上进行和物质在相内部扩散。

）狭义定义:

固相反应物之间发生化学反应并生成新的固相产物的过程。

；

烧成与烧结：

烧结定义

（1）宏观定义：

一种或几种固体（金属,氧化物,氮化物,粘土…）粉末,经过成型,加热到一定温度开始收缩,在低于熔点下转变成致密,具有一定硬度和强度的烧结体的过程就是烧结。

（2）微观定义:

由于固态中的粒子（分子或原子）的相互吸引,经过加热,使粉末颗粒体产生颗粒粘结,通过物质迁移使粉末体产生强度并导致致密化和再结晶的过程就是烧结

烧成与烧结

（1）烧成包括多种物理和化学变化。

一般都发生在多相系统内;烧结仅仅指粉料经加热而致密化的简单物理过程。

2）烧成的含义及包括的范围更宽,而烧结只是烧成过程的一个重要部分；

烧结温度：

烧结过程中所设定的温度称为烧结温度；

泰曼温度：

即烧结开始温度，指固体物质开始烧结的温度,在该温度下,固体质点具有明显可动性,呈现出显著扩散,烧结以可以度量的速度进行；

液相烧结：

凡是有液相参与的烧结过程就是液相烧结；

固相烧结：

发生在单纯固相之间的烧结过程,一般高纯度物质的烧结属于固相烧结；

蒸发-凝聚传质：

由于颗粒表面各处的曲率不同，各处的蒸气压大小也不同，故质点容易从高能阶的凸出蒸发，然后通过气相传递到低能阶的凹处凝结，使颗粒的接触面增大，颗粒和空隙形状改变而使成形体变成具有一定几何形状和性能的烧结体，这一过程称作蒸发-凝聚传质；

扩散传质：

是指质点借助于浓度梯度推动而迁移的传质过程；

初次再结晶：

烧结过程中,从塑性变形的具有应变的基质中产生出新的无变形晶粒的成核和长大过程；

晶粒长大：

在烧结过程中晶粒的平均尺寸增大,并伴随有一些较小晶粒被兼并和消失的过程；

二次再结晶：

当正常的晶粒长大由于杂质或气孔等的阻碍作用而停止以后。

如果基质晶相中存在少量大尺寸、多晶面的晶粒,以至晶粒可以越过杂质或气孔继续推移,从而以大晶粒为晶核,不断吞并周围小晶粒而迅速长大成更大晶粒的过程。

二.写出下列缺陷反应方程式

NaCl形成肖特基缺陷；MgO形成肖特基缺陷的方程式；LiCl形成肖特基缺陷；

AgI形成弗仑克尔缺陷（Ag+进入间隙）；AgBr形成弗仑克尔缺陷的方程（Ag+进入间隙）；AgCl形成弗仑克尔缺陷（Ag+进入间隙）；

NaCl溶入CaCl2中形成空位型固溶体；CaCl2溶入NaCl中形成空位型固溶体；

ZrO2掺入到Y2O3中,请写出二个合理的方程,并判断可能成立的方程是哪一种？

再写出每个方程的固溶体的化学式；

TiO2掺入到Nb2O3中,请写出二个合理的方程,并判断可能成立的方程是哪一种？

再写出每个方程的固溶体的化学式；

MnO2掺入到Fe2O3中,请写出二个合理的方程,并判断可能成立的方程是哪一种？

再写出每个方程的固溶体的化学式。

在TiO2中引入高价氧化物V2O5形成置换型固溶体,请写出其缺陷反应方程式和固溶体分子式。

三.回答问题

1.从化合键的角度,讨论金属材料和陶瓷材料的性能差异。

由于金属键既无饱和型又无方向性，因为每个原子都可以和更多的原子相结合，当金属材料受力变形而改变原子间相互位置时不会破坏金属键，这就是金属材料具有良好的延展性。

并且由于自由电子的存在，金属一般都具有良好的导电导热性能。

共价键的结合极为牢固，故陶瓷材料具有结构稳定，熔点高，质硬脆的特点。

由于束缚在相邻原子间的共用电子对不能自由运动，陶瓷材料一般是绝缘体，导电能力较差。

2.影响间隙型固溶体形成的因素有哪些？

（1）杂质质点大小：

即添加的原子愈小，易形成固溶体，反之亦然

（2）晶体结构：

离子尺寸是与晶体结构密切相关的，在一定程度上来说，结构中间隙的大小起决定性的作用。

一般晶体中空隙愈大，结构愈疏松，易形成固溶体

（3）电价因素：

外来杂质原子进入间隙时，必然引起晶体结构中电价的不平衡，这

时可以通过生成空位，产生部分取代或离子的价态变化来保持电价平衡

3.试分析形成固溶体后对晶体性质的影响?

影响有：

（1）稳定晶格，阻止某些晶型转变的发生；

（2）活化晶格，形成固溶体后，晶格结构有一定畸变，处于高能量的活化状态，有利于进行化学反应；（3）固溶强化，溶质原子的溶入，使固溶体的强度、硬度升高；（4）形成固溶体后对材料物理性质的影响：

固溶体的电学、热学、磁学等物理性质也随成分而连续变化，但一般都不是线性关系。

固溶体的强度与硬度往往高于各组元，而塑性则较低

4.叙述形成连续置换型固溶体的条件。

比较固溶体、混合物和化合物。

①△r=（r1-r2）/r1<15%②晶体结构相同③等价离子置换

5.说明为什么只有置换型固溶体的两个组分之间才能相互完全溶解,而填隙型固溶体则不能?

1）晶体中间隙位置是有限的，容纳杂质质点能力<10%；

（2）间隙式固溶体的生成，一般都使晶格常数增大，增加到一定的程度，使晶格变得不稳定而离解；置换固溶体形成是同号离子交换位置，不会对接产生影响，所以可形成连续固溶体。

6.将YF3加入到CaF2中形成固溶体,试写出缺陷方程式及相应的固溶化学式,并判断是否可以成立,同时简单说明理由。

7.玻璃的通性有哪些？

①各向同性②介稳性③由熔融态向玻璃态的转化是可逆与渐变的，在一定温度范围内完成，无固定熔点④由熔融态向玻璃态转化时物理、化学性质随温度变化的连续性⑤物理、化学性质随成分变化的连续性

8.影响玻璃形成过程中的动力学因素是什么？

结晶化学因素是什么？

简要叙述之。

影响玻璃形成的关键是熔体的冷却速率，熔体是析晶还是形成玻璃与过冷度、粘度、成核速率、晶体生长速率有关。

玻璃形成的结晶化学因素有：

复合阴离子团大小与排列方式，键强，键型。

9.试分析在硅酸盐熔体中,加入—价碱金属氧化物熔体粘度的变化？

为什么？

影响熔体粘度的主要因素有：

温度和熔体的组成。

碱性氧化物含量增加会剧烈降低粘度。

温度降低会使熔体粘度按指数关系递增

常碱金属氧化物（Li2O、Na2O、K2O、Rb2O、Cs2O）能降低熔体粘度。

这些正离子由于电荷少、半径大、和O2－的作用力较小，提供了系统中的“自由氧”而使O/Si比值增加，导致原来硅氧负离子团解聚成较简单的结构单位，因而使活化能减低、粘度变小

10.试简述淬火玻璃与退火玻璃在结构与性能上有何差异？

消除和均衡由温度梯度产生的内应力的玻璃为退火玻璃，这类玻璃不易碎裂且切割方便。

淬火处理是将制品加热至接近其软化温度，使玻璃完全退火，然后进行迅速冷却（淬火处理）。

因此产生均匀的内应力，从而使玻璃表面产生预加压应力，增加了抗弯、抗冲击的抗扭曲变形的能力

11.表面力的存在使固体表面处于高能量状态,然而,能量愈高系统愈不稳定,那么固体是通过何种方式降低其过剩的表面能以达到热力学稳定状态的。

12.简述粘土产生荷电的主要原因。

1）晶体内离子的类质同晶取代

（2）颗粒边棱的键价断裂（3）颗粒表面腐殖酸的电离

13.试解析离子晶体中的D阴离子＜D阳离子的原因。

离子晶体一般为阴离子作密堆积，阳离子填充在四面体或八面体空隙中,所以阳离子较易扩散。

如果阴离子进行扩散，则要改变晶体堆积方式，拆散离子晶体的结构骨架，阻力就会较大。

故离子晶体中，阴离子扩散系数－般都小于阳离子扩散系数

14.若要合成镁铝尖晶石,可供选择的原料为MgCO3、Mg（OH）2、MgO、Al2O3·3H2O、γ-Al2O3、α-Al2O3。

从提高反应速率的角度出发,选择什么原料较好？

请说明理由。

应选用MgCO3，Mg（OH）2和Al2O3·3H2O作原料较好。

因为MgCO3，Mg（OH）2在反应中可以发生热分解，Al2O3·3H2O发生脱水反应和晶型转变，将获得具有较大比表面和晶格缺陷的初生态或无定形物质从而提高了反应活性，加剧了固相反应的进行。

15.烧结过程中,晶界遇到夹杂物时会出现几种情况？

从实现致密化目的考虑,晶界应如何移动,怎样控制？

晶粒正常长大时,如果晶界受到第二相杂质的阻碍,其移动可能出现三种情况。

（1）晶界能量较小,晶界移动被杂质或气孔所阻挡,晶粒正常长大停止。

（2）晶界具有一定的能量,晶界带动杂质或气孔继续移动,这时气孔利用晶界的快速通道排除,坯体不断致密。

（3）晶界能量大,晶界越过杂质或气孔,把气孔包裹在晶粒内部。

由于气孔脱离晶界,再不能利用晶界这样的快速通道排除,使烧结停止,致密度不再增加,这将出现二次再结晶现象。

从实现致密化目的考虑,晶界应按第2种情况移动,控制晶界的能量以增加致密度。

四.综合计算题

1.NiO加入到Al2O3,加入量为0.2mol%,写出缺陷方程式和固溶体化学式；求空位浓度。

2.对非化学计量化合物Fe1-xO系统,试

（1）推导出空位浓度与氧分压之间的关系式；

（2）计算在其它条件不变的情况下,当氧分压增加4倍时,其空位浓度是原来空位浓度的几倍？

3.在CaF2晶体中,弗仑克尔缺陷生成能为2.8eV,而肖特基缺陷生成能为5.6eV。

（a）计算25℃何1600℃时,CaF2晶体中这两种缺陷的浓度各是多少？

（b）如果在CaF2晶体中,含有百万分之一的YF3杂质,则在1600℃时,CaF2晶体中热缺陷与杂质缺陷何者占优势？

为什么？

（前面3题书上有例题，看书就行）

4.SiO2熔体的粘度在1000℃时为1014Pa·s,在1400℃时为107Pa·s。

SiO2玻璃粘滞流动的活化能是多少？

上述数据为恒压下取得,若在恒容下获得,你认为活化能会改变吗？

为什么？

解：

（1）根据公式：

   1000℃时，η=1014Pa·s，T=1000+273=1273K,①

   1000℃时，η=107Pa·s，T=1400+273=1673K,②

   联立

（1），

（2）式解得：

5.27×10-16Pa·s，=713.5kJ/mol

（2）若在在恒容下获得，活化能不会改变。

因为活化能是液体质点作直线运动所必需的能量。

它与熔体组成和熔体[SiO4]聚合程度有关。

5.MgO-Al2O3-SiO2系统的低共熔物放在Si3N4陶瓷片上,在低共熔温度下,液相的表面张力为900mN/m,液体与固体的界面能为600mN/m,测得接触角为70.52o。

（1）求Si3N4的表面张力；

（2）把Si3N4在低共熔温度下进行热处理,测试其热腐蚀的槽角为60o,求Si3N4的晶界能。

    解：

（1）

           =900cos70.520+600

           =900mN/M

（2）

             =2×900cos300

             =1558.8mN/M

6.有两种不同配比的玻璃,其组成如下。

试用玻璃结构参数说明两种玻璃高温下粘度的大小？

序号

Na2Owt%

Al2O3wt%

SiO2wt%

1

10

20

70

2

20

10

70

  4-17有两种不同配比的玻璃其组成（wt％）如下，试用玻璃结构参数说明两种玻璃高温下粘度的大小？

序 号

Na2O

A12O3

SiO2

1

8

12

80

2

12

8

80

解：

序号

Na2O

A12O3

SiO2

wt%

mol%

wt%

mol%

wt%

mol%

1

8

8.16

12

7.47

80

84.37

2

12

12.09

8

4.86

80

83.05

对于1：

     Z=4，Al2O3被视为网络形成离子

     X1=2R-Z=0.014，Y1=4-X=3.986

对于2：

     Z=4，Al2O3被视为网络形成离子

     X2=2R-Z=0.16，Y2=4-X=3.84

     Y1>Y2，故1号在高温下的粘度大。

7.MgO熔点TM＝2800℃,空位形成能E＝6eV。

欲使Mg2＋在MgO中的扩散直至MgO的熔点都是非本征扩散,要求MgO中三价杂质离子有什么样的浓度？

【解】Mg2＋在MgO晶体中以空位机构扩散，MgO中肖特基空位浓度：

    式中E为空位生成能，已知E＝6ev；

    MgO的熔点TM＝2800℃＝3073k。

    故当MgO加温至靠近熔点（TM＝3073k）时肖特基空位浓度为：

    （5分）

    因空位扩散机构的扩散系数，所以欲使Mg2＋在MgO中的扩散直至MgO的熔点均是非本征扩散，应使M3＋离子产生的应大于热缺陷空位＝1.197×10－5。

    M3＋离子进入MgO晶格，将发生以下缺陷反应：

因此，杂质离子M3＋的浓度应大于两倍的热缺陷空位浓度：

7.1设体积扩散与晶界扩散活化能间关系为Qgb=1/2Qv（Qgb、Qv分别为晶界扩散与体积扩散激活能）,试画出lnD~1/T曲线,并分析在哪个温度范围内,晶界扩散超过体积扩散?

解：

晶界扩散有

体积扩散有

欲使

即

又

则

移项得：

令

则当TDv；当T>T0

时以体积扩散为主，即Dv>Dgb。

如图所示。

8.MgO与Al2O3固相反应生成MgAl2O4是由扩散控制的加成反应。

（1）反应时什么离子是扩散离子,请写出界面反应方程；

（2）若用过量的Al2O3粉包围MgO球形颗粒,在实验温度不变的情况下,3小时内有30%的MgO被反应形成MgAl2O4,计算完全反应所需要的时间。

（3）为加快反应进程可采取哪些有效措施？

解：

（1）Mg2＋、Al3＋是扩散离子，界面反应方程为：

          3Mg2＋＋4Al2O3→3MgAl2O4＋2Al3＋

          2Al3＋＋4MgO→MgAl2O4＋3Mg2＋

（2）根据金斯特林格方程：

             t=3h，G=0.3 得：

K＝3.88×10－3

          当G＝1时，t＝86h

         （3）为加快反应进程可采取的有效措施：

    1）使反应物粒径细小而均匀；

    2）加少量矿化剂；

    3）提高反应温度；

    4）增加反应物活性，如采用MgCO3、Al（OH）3作为原料，低温煅烧。

9.粒径为1μm的球状Al2O3由过量的MgO微粒包围,观察尖晶石的形成,在恒定温度下,第1个小时有20%的Al2O3起了反应,计算完全反应的时间：

（1）用杨德尔方程计算；

（2）用金斯特林格方程计算。

   解：

（1）用杨德尔方程计算：

    代入题中反应时间1h和反应进度20%，得

h-1

     故完全反应（G=1）所需的时间h

（2）用金斯格林方程计算：

  同理，代入题中反应时间1h和反应进度20%，得

h-1

  故完全反应（G=1）时，

    所以完全反应所需的时间h

10.根据公式

温度升高,

下降,但实际上

随温度升高,为什么？

11.假定Al2O3和SiO2粉料形成3Al2O3·2SiO2（莫来石）为扩散控制过程,激活能Q=210KJ/mol,在1400℃的温度下,1h内反应过程完成10%。

试计算在1500℃的温度下,1h和4h内反应进行到什么程度？

（应用杨德方程计算）

 解：

如果用杨德尔方程来描述Al2O3和SiO2粉末反应生成莫来石，经计算得到合理的结果，则可认为此反应是由扩散控制的反应过程。

   由杨德尔方程，得

     又，故

  从而1500℃下，反应1h和4h时，由杨德尔方程，知

   所以，在1500℃下反应1h时能完成15.03%，反应4h时能完成28.47%。

12.BaTiO3材料在750℃到794℃之间的烧结速率增加了10倍,试计算与750℃相比,烧结速率增加100倍时的温度是多少？

并计算BaTiO3的烧结活化能（BaTiO3属于扩散传质烧结机制）。

13.99%Al2O3瓷的烧结实验测得在1350℃烧结时间为10min时,收缩率∆L/L为4%；烧结时间为45min,收缩率为7.3%。

试问这种氧化铝瓷烧结的主要传质方式是哪一种？