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对于分离—嬗变技术，国际上仍处于紧的研究阶段；
其它处置技术由于某些原因只能成为一种设想或尚待评价。
这篇论文将主要介绍高放废物处置的国际、国背景；
高放废物来源；
高放废物地质处置方案及其影响因素；
高放废物分离—嬗变技术；
高放废物处置技术的现状和发展趋势几个方面。
并比较了各种方法的优缺点
关键词：
高放废物处理处置方法发展趋势
一．高放废物的来源————————————-4
二．高放废物的地质处置——————————-5
三．高放废物的分离与嬗变—————————10
四．其他处置技术—————————————16
五．各国处置方法比较———————————18
六．高放废物处置的发展前景————————19
七．结论与展望——————————————24
八．参考文献———————————————25
引言：
核废物是危险废物的一种,对于危险废物的管理,一般有如下三个基本原则[1]:
（1）分散与稀释原则:
对核废物不适用;
（2）转变成低危险性物质的原则:
目前对于核废物尚未找到合适的方法,长期来说,嬗变是一种可能,它将减少高放废物的数量,但是嬗变后的废物也需要进行处置;
（3）隔离原则:
是核废物处置的基本原则。
正文：
一．高放废物的来源[2]
人类的一切生产和消费活动都会产生目前不能再利用，或者不值得回收利用的物质，原子能的利用也不例外，一切生产、使用和操作放射性物质的部门和场所都可能产生放射性废物，其基本来源有以下7个方面。
（1）铀、钍矿山、水治厂、精炼厂，铀浓缩厂、钚冶金厂、燃料元件加工厂等；
（2）各种类型反应堆，包括核电站、核动力船舰、核动力卫星，还有加速器的运行；
（3）反应堆辐照过燃料元件的后处理，提取裂变元素和铀元素过程；
（4）核燃料和核废物运输与核废物处理过程；
（5）放射性同位素的生产和应用过程，包括医院、研究所及大学的有关研究活动；
（6）核武器生产和试验过程；
（7）核设施（设备）的退役过程。
绝大多数放射性废物产生于核燃料循环过程。
从数量来说，放射性废物主要产生于铀采冶场址。
从放射性活度来说，主要集中在乏燃料后处理厂。
在核燃料循环中，99%以上的放射性物质包容在乏燃料元件的包壳中，如果乏燃料进行后处理的话，95%以上的放射性核素进入后处理所产生的高放废液中。
核燃料循环过程中积累的高放废物，其最终安全处置是核工业的一个重要问题。
所谓高放废物指的是辐照过的反应堆核燃料后处理设备中，自第一循环溶剂萃取系统或相应系统操作中产生的含水废物，以及随后萃取循环或相应循环的浓缩废液。
从本质上说这种废物含有全部不挥发性裂变产物、烧过的燃料中初始铀和钚的千分之几，以及反应堆中铀和钚转化生成的大部分其他锕系元素。
它们的一般特征是贯穿辐射很强和发热率高。
表1-1体积放射性份额
类型
体积份额
放射性份额
高放废料
3％
95％
中低放废料
97％
5％
核燃料元件的燃料芯体溶解后留下的残余锆合金和不锈钢壳及构件，在某些方面与高放废物相似，其中的钚含量相当于乏燃料的千分之一，并有50~100W/m3的发热率，需要10~20cm厚的含铅生物屏蔽层来防护。
考虑到这些废物的特征，不管在哪个后处理环节中都要尽可能避免加入会使以后废物运行管理特别困难的化学药品。
后处理工厂产生的高放废物的安全处置问题在技术上是完全能够解决的，但可能要花费相当长的时间。
二．高放废物的处置方法[3]
高放废物通常指乏燃料后处理厂产生的高放废液及其固化体，以及直接当作废物处置（称谓一次通过式）的乏燃料元件。
高放废物有很高的辐照水平，一座1000MW电功率的压水堆电站一年卸出20~30t乏燃料。
其所含的铀、钚、次锕系元素（Np，Am，Cm）和裂变产物（FP）的比如表2—1所示。
它们的半衰期长者达百万年，很多核素属极毒、高毒类，并且有强释热率。
表2—1压水堆电站乏燃料主要核素组成
U-238
U-235
Pu-239
裂变产物（FP）
次锕系元素（MA）
约95%
约0.9%
约1%
约3%
约0.1%
高放废物的处置，在1957年美国国家科学院（NAS）提出地质处置方案，此后，人们探讨过不少方案。
从20世纪60年代初以来，已经提出了许多处置方案（见表2-2），但现实可行和为人们普遍接受的只是地质处置。
1999年在美国丹佛召开的国际地质处置会议和2004年在瑞典斯德哥尔摩召开的国际地质处置会议更确认了地质处置的安全性和可行性。
英国塞拉菲尔德大学地球化学家费格斯吉布提出深钻孔处置方案：
将未冷却的高放废液注入4000m深地下钻孔中，由于高放废液的衰变热将周围岩石熔化，温度降低后形成坚固的“花岗石棺”，把放射性核素固结在4000m深地下。
在这样深度，放射性核素不会影响700m深度地下水，放射性核素不可能返回地面，造成对生物圈影响。
俄罗斯对此已提出概念设计方案，但未见哪个国家采用。
目前被人们所广泛接受的地质处置是把高放废物处置在足够深地下（通常指500~1000m）的地质体中，通过建造一个天然屏障和工程屏障相互补充的多重屏障体系，使高放废物对人类和环境的有害影响低于审管机构规定的限值，并且可合理达到尽可能低。
多重屏障体系可分为两大屏障：
（1）工程屏障。
如高放废物固化体、包装容器（可能还有外包装）、缓冲|回填材料和处置库工程构筑物，这些构成通常所说的近场。
近场包括全部工程屏障和最接近工程屏障的一小部分主岩（通常伸展几米或几十米远）。
（2）天然屏障。
如主岩和外围土层等，这构成通常所说的远场。
远场是从处置库近场一直延伸到地表生物圈的广阔地带。
多重屏障体系的作用是依靠和发挥整体性能的作用，某一屏障的不足性可由其他屏障的作用来弥补。
关于高放废物地质处置，IAEA已发布了不少导则和报告。
明确指出政府应建立高放废物地质处置的国家法律与组织构架，要明确处置设施开发和许可的步骤，要明确责任分担和经费保证等。
我国也制定了一些相关标准，但这些远不能满足需求。
高放废物地质处置是一项发展中的高科技系统工程，许多法规标准和导则尚需制定。
表2-2高放废物处置方案
处置方法
基本思想
可行性
深地质处置
地下库巷道—钻孔处置
几百米到千米深地下库中，挖掘巷道，适当布置钻孔，固化体叠放于钻孔中
研究最多，具有可实现性
地下库巷道—巷道处置
几百米到千米深地下库中，挖掘巷道，固化体封装在容器中，卧放在巷道中
美国尤卡山设计的可回取性处置采用此法
超深钻孔注入
将高放废液注入超深钻孔中，利用其自释热作用熔融周围岩体，达到固结于地质体中
俄罗斯已提出概念设计方案，尚可评价
分离嬗变（核焚烧）
将高放废物中次锕系核素和长寿命裂片核素分离出来，用反应堆、加速器或ADS嬗变成短寿命核素或稳定核素
正在开发研究中
洋底沉积岩处置
将废物置于深洋底沉积层中
可行性尚待评价，受政治因素影响大
宇宙处置
将废物发送到太空中去
风险大，费用高，公众不可能接受。
早期设想方案，早被遗弃
极地冰层处置
将废物置于极地冰层中，利用其自释热作用不断下沉到底部
国际公约不允许。
2.1地质处置的影响因素[7]
1．深度
固体放射性废物地下贮存的基本原理是简单的，并且在好些方面具有吸引力：
在深650m或更深的地方建造地下贮存库没有多大的技术困难；
可以使各种地表作用与自然现象（包括风蚀作用、河流侵蚀、冰蚀作用、地表或近地表水流作用、陨石冲击与风化作用）不至于影响所埋藏的废物：
而且许多地区现存基岩中的矿坑已有研究资料可提供有关地下水、地震频率和地质的资料。
2．地下水流作用
地下水是埋藏的废物最易接触的溶剂与载体，故在选择场地时，必须十分重视地下水环境的研究，确保场址周围不可能发生地下水的渗入或者入渗速度很低，在安全期限不至于产生放射性溶质迁移到人类生活环境中的问题。
如果可能的话，还应研究古水文地质特征。
掌握了控制岩石中水流的现时条件及历史条件，就有可能圈出适合的贮存库场地，使地下水到达该贮存库的可能性减少到最低限度。
含水量、孔隙度及渗透性很低的岩石，比由于入渗的水量、孔隙度及渗透性很高而有高速率水流通过的岩石更适于作为贮存库。
因此，选择渗透性低的岩石，能使贮存库环境主岩中的地下水流减少到最低限度。
3．区域地质稳定性
场址应尽可能选在构造稳定及地震活动微弱区域的岩石之中。
另外，在构造活动性较强的地带，当这种构造作用并不影响拟定的贮存库岩石及其中所埋藏的废物时，也可以考虑在该地带选择场址。
场址应避开断层及其它岩石裂隙，贮存库的围岩在最近几万年不应经受过火山活动。
对特定场地的构造特征．则必须证明它们不是新构造运动的产物或未曾受到新构造运动的影响。
4．主岩的环境特征
环境主岩的矿物成分、化学成分及其放射性本底特征是放射性废物处置库环境主岩的重要研究容之一。
具有低渗透性、高吸附性，而且与放射性废物之间不会发生能引起放射性核素迁移反应的环境主岩，将成为处置库外的可靠环境屏障。
同时，埋藏废物库周围的环境主岩要有足够大的围，这样即使放射性核素意外地从废物库中释出时，它们到达生物圈的途径和时间也是很长的，结果，要么是到达生物圈的放射性核素具有安全含量，要么是放射性核素在漫长的迁移时间中衰变掉了。
5．工程地质特征
鉴于岩石静压力随深度而增大，故需选择适当的埋藏深度，使岩石静压力不致危及作为贮存库的坑道。
也就是说，如果岩石静压力超过了岩石贮存库的强度，那么坑道就有坍塌的危险，这就会危及废物处置库的运行工作。
由于岩石静压力在各处变化很大，所以对每个拟选场址都需查明其工程力学特征，而且，处置库的设计都需因地制宜。
6．自然资源环境
废物贮存库绝不应对自然资源产生强烈的影响。
就贮存库的性质而论，不仅应把埋藏的放射性废物隔绝起来，而且应把库体周围的很大一部分环境主岩隔绝起来，这一完整体系中的任何部分都不得以任何理由进行挖掘。
因此，查明场址区域的自然资源是十分重要的，如果存在这些资源，那末在选择贮存库场地时，就必须将其对自然资源的影响限制到最低程度。
2.2地质处置方案
对于长寿命、高水平放射性废物的最终处置问题，最长远的解决办法是将其置入地壳深层中。
这种处置的优点在于，在可按照地质年代计算的长时段中，从所有同人类接近或接触的环境中消除了具有潜在危害的物质；
再就是有确实的保证，使这些物质在可能重返地表之前早已衰变掉。
目前，已经研究或拟研究的高放固体废物地质处置方案包括：
基岩矿坑处置、层状盐岩层处置、海底坑道处置等。
2.2.1坑道处置方案[8]
该方案是选择地壳深部致密的低渗透性岩石开挖地下洞室作为暂时库或永久库。
处置系统包括放射性废物包、贮存库（洞）和环境岩石等多重屏障。
（1）放射性废物包装
对所有待处置的高放废物都要采取固化和包装的措施，有的需要在不锈钢罐中用铅封固，有的可在不锈钢罐中用硼硅酸玻璃封固等等。
所有的高放废物在放入地下处置库前都要先在中间储存库暂存数十年，待其衰变减容和冷却，然后才能送入地下进行永久处置。
（2）处置库的设置
处置库的结构设置应考虑废物的类型、数量、介质环境岩石的特征、空间分布、放射性废物库的运行和管理模式等方面因素。
总体布置示于（图1）中。
与地下贮存库相通的有废物转运竖井和维修竖井，以及运输巷道和通风巷道。
将采用常规的采矿方法进行房柱式挖掘。
（3）地下贮存库的配置
地下贮存库配置应考虑的因素有：
（1）贮存库配置一个后退式开挖系统，开挖与废物存入活动分开，远离受热区。
这样可以使从进口竖井吹入的通风气流分别经过开挖区与废物贮存区向位于地下贮存库远端的排气竖并排泄。
（2）常规凿眼爆破掘进用无轨柴油机动力设备，这是机械性能和灵活性都很理想的设备。
（3）贮存区的规模由岩石最佳运输距离及通风系统的要求确定。
（4）据计算，在地下贮存库使用期限，距贮存室200m外的岩石保持正常的环境温度。
因此，竖井位置应在贮存区外200m以上。
（5）所有主巷道在掘进时都要为贮存库区涉及的环境岩石进行现场调查工作提供通行条件。
此外，后退式开挖系统可把实验贮存区的位置设在贮存库的排气端。
图1.废物处置中心配置示意图
2.2.2层状盐岩处置
基岩区处置废物的一些困难可采用层盐矿层贮存法来解决。
以天然盐层作放射性废物存放库的优点是：
盐矿易开挖，随着时间的推移，可塑性形变将密封整个的废物罐。
由于盐的可塑性，因而盐层基本上是不透水的，稳定的厚盐层的存在，本身就证明没有来自地下水的侵蚀。
盐的分布很广、储量丰富，美国大约有1.3×
106km2，储量达6×
1013t以上；
与其它岩型比较，其工程成本较低、导热性良好；
世界各地的岩盐层多位于低地震活动区；
盐的耐压强度与混凝土相似，即大约为20MPa。
理论和实验结果均表明，盐岩作为γ射线的吸收剂大致与混凝土相同；
厚约1.5m的固体盐层或2.25m的碎盐层（假定含1/3空隙）将有足够的放射性屏蔽作用。
因此，把废物罐放置在底板下孔穴中并用盐回填，可使得工作人员进入盐矿库房不受辐射伤害。
容器顶盖的高度和间距根据散热计算决定。
2.2.3深穴法
此法仅是深井法的一种发展。
计划向地球深处钻井深达16km，在那里形成贮存穴，用此贮藏固态或液态废物。
对高放废物来说，可能也会出现熔岩而将废物一岩石混合物埋藏起来。
这种方法由于需要钻深井和加套，孔径达60~l00cm，因而成本昂贵。
2.2.4地壳板块沟槽处置
当代地球的板块运动理论研究证明：
大陆是由不同的板块构成，并在不停地运动着。
在相邻板块的结合部位，某一板块挤入另一板块之下，重新吸进地幔中。
有人建议把废物贮罐放在板块的交接位置，从而可被曳入大陆深层。
但是考虑到它的迁移速率缓慢（每年小于10crn），从处置方案的现实性看，此项意见很快被否决掉。
其次，地壳挤压地带，其地壳构造特征是极不稳定的，在某些地区有迹象表明，从下沉板刮走的部分沉积物会在大陆斜坡的边界堆积起来。
而在其它地区，下沉板的轻质低熔点物质将通过火山口喷出。
因此，通过下沉地壳消除废物的设想可能既不完善，也非经久之策。
此外，针对于高放废液还有深井处置、贮槽处置等方案。
三．高放废物的分离与嬗变[4]
20世纪60年代，科学家们提出了分离—嬗变（PartitioningandTransmutation，P-T）概念，通过化学分离把高放废液中的超铀元素和长寿命裂变产物分离出来[5]，制成燃料元件或靶件送反应堆或加速器中，通过核反应使之嬗变成短寿命核素或稳定元素。
P-T技术降低高放废物的毒性和长期危害作用，可减少需要深地层处置的废物的体积，节省处置费用，可减少公众对高放废物的忧虑，使公众易于接受，还可实现充分利用资源。
当时由于分离难达到要求和经济性差等原因，在20世纪80年代曾一度中止发展，90年代后又成为热门研究课题。
3.1P-T技术
3.1.1P-T技术开发研究的境遇变迁
世界上20世纪40年代初开发研制核武器，50年代初开发核电以来，到60年代一些核工业发达国家已积聚相当数量的放射性废物，当时低中放废物采取了浅地埋或海洋投弃（现在看来已下合要求）的处置办法，但高放废物的处置尚无办法，因此科学家和工程师们积极研究高放废物的处置方法，逐渐提出了深地质处置、海床处置、南极冰层处汽、宇宙处置、分离—嬗变等许多方案。
在70年代，分离—嬗变研究曾出现过一股小热潮，美国和西欧一些科学家提出了一些概念方案，也作过一些计算和评价。
分离工作只是为军用和商用目的提取了一定数量超钚元素和裂片元素（如锶、艳、锝等）。
从当时计算和有限的分离工作得出的结论是：
高放废物的分离—嬗变技术上难以实现，因分离过程产生的二次废物量太大，其所需费用和近期风险的增加比换得的长期风险减少代价大得多。
而在这期间深地质处置研究开发工作却比较顺利，因此，80年代人们对P-T技术研究兴趣减弱，呈现了低谷。
从80年代末直至现在，P-T技术的开发研究又获重视，呈现新热潮，究其原因，主要有以下两方面：
1需求加强
（1）深地质处置已被公认为现实可行的高放废物处置方法，而宇宙处置、冰层处置和海床处置均不可行。
但地质处置实施的准度比预期大得多，选址和获得许可证相当困难，投资也非常高，因此计划一拖再拖。
对于选址工作，来自公众或地方政府的阻力一直很大。
不少国土小的国家根本无这类场址可觅。
（2）高放废物地质处置虽然把高放固体废物处置在500m以下的深地层中，但还是有人担心漫长历史年代的天然事件和人为事件对安全的影响，希望能缩短要求隔离的年限。
（3）核武器拆除下来的钚，要求销毁或和平利用，也提出了新需求。
2技术发展
（1）高放废物分离技术，如萃取分离技术、离子交换技术在近年都有了新发展，开发出新的工艺流程。
如美国的TOREX流程和TRUEX—CMPO流程，法国的PURETEX流程和ACTITEX流程，日本的DIDPA流程等。
（2）高温冶金技术发展，如锝可以还原为金属回收，碘可通过氯化物熔盐回收等。
（3）快堆和加速器技术的发展，如俄罗斯的BN-600快堆，法国的凤凰快堆，日本的文殊快堆相美国的一体化快堆的开发研究部相当成功。
快堆技术趋近商用化前夕。
3.1.2P-T技术的发展现状
现在世界上开发研究P-T技术的国家很多，其中以美国、日本、法国、俄罗斯投入力量最多。
美国从事分离—嬗变的研究单位较多，如阿贡（ANL）、橡树岭（ORNIL）、洛斯阿拉莫斯（LANL）、太平洋西北（PNL）、布售克海文（BNL）、劳伦斯利弗莫尔（LLNL）等国家实验室。
阿贡国家实验室开发的一体化快堆设计称可将全部锕系元素回收、再循环及烧掉。
日本原子力研究所（JAERI）、动燃团（PNC）相电力中央研究所（CRIEPI）以及一些大学正联合进行一项OMEGA计划（OptionsforMakingExtraGainfromActinidesandFissionProd—ucts）。
第一阶段（1991—1996年）进行基础研究与试验，评价各种慨念及开发所需技术；
第二阶段（1997—2000年）进行有关技术的工程验证和（或）概念验证。
2000年后建设中间试验设施，示分离和嬗变技术。
法国原子能委员会（包括下属研究所）、法马通和法国电力公司联合开展P-T技术研究，其SPIN计划的第一步研究PURETEX流程（到1995年）改善Pu回收率，Np的回收达到80％，减少中放废物的体积相放射性，第二步研究ACTITEX流程（到2010年），分离出Np、Am、Cm，用凤凰快堆或加速器嬗变为短寿命核素。
俄罗斯在原子能部领导下，有镭学研究所、库尔恰图夫研究所、物理化学研究所、无机材料研究所、物理和动力工程研究所等单位在进行P-T技术的研究，对嬗变考虑采用快堆或高能加速器。
3.1.3P-T技术的技术难度
实现高放废物的分离与嬗变，难度很大。
P-T技术的关键步骤是分离。
要分离的关键核素是Np，Pu、Am和Cm。
要求把99.9％以上的Pu和Am，把98％以上的Np和Cm从高放废物中分离出来。
237Np半衰期极长（2.14×
106a），产额很高，它还可以从241Am、241Pu和241，245Cm衰变而来，所以是分离—嬗变首要考虑的核素。
99Tc和129I是高放废物长期风险的重要贡献者。
一般，高放废物的分离采取组分离或群分离。
日本的OMEGA计划把高放废物成份分为4组：
锕系／镧系，锶／铯，铂系金属，锝和其他。
也有按嬗变的需要分为以下5组：
（1）锕系A组（Np，Am，U，Pu），可在热中子堆中焚烧；
（2）锕系B组（Cm，Bk，Cf），要在块堆中焚烧；
（3）长寿命裂变产物（99Tc，129I），可在热中子堆中焚烧；
（4）中寿命裂变产物（90Sr，137Cs），要用强流加速器轰击散裂；
（5）其它。
分离方法可分为湿法、干法两大类。
湿法包括萃取法和离子交换法，需要开发耐辐照、分离效果好、二次废物少的萃取利和离子交换剂以及先进的远距离操作工艺流程。
干法有熔融法、高温电解精炼、升华／挥发法、激光感应分离法等，这些工艺尚不成熟，还在开发研究之中。
日本电力中央研究所设计的流程如下：
（1）用微波加热使高放废液脱硝；
（2）用氯气和碳还原氧化物并氯化，使氧化物转变为氯化物；
（3）用液态Cd-Bi从熔融氯化物中还原萃取分离超铀元素；
（4）电解精炼回收的超铀元素。
3.2嬗变
嬗变是通过中子／质子／光子人工核反应，使次锕系元素（MA）和长寿命裂变产物核素（LLFP）转变成短寿命核素或稳定元素，降低或消除高放废物的长期危害性，并利用嬗变所释放的能量。
嬗变可以通过反应堆（热中子堆或快中子堆）、加速器、加速器驱动的次临界装置以及裂变—聚变混合装置等多种途径来实现。
3.2.1反应堆嬗变
（1）热中子堆嬗变。
要使锕系元素嬗变，首先要俘获中子，生成具有高裂变截面的同位素，然后发生裂变反应，所以要求有中子注量率高的反应堆。
常规轻水堆可燃烧钚，但不能嬗变MA。
在常规轻水堆中，由于俘获／裂变比大，既使MA量增加，又使低原子量的MA转变为高原子量的MA。
129I和99Tc在轻水堆中可嬗变为稳定同位素130Xe和100Ru，但其中子俘获截面很小，嬗变效率很低。
（2）快堆嬗变。
快堆中子谱硬，注量率高，不仅能燃烧Pu，还可嬗变MA，是当前可用于消耗钚和嬗变MA较成熟和现实的技术。
快堆有金属燃料快堆和氧化物燃料快堆，金属燃料快堆的嬗变效率比氧化物燃料快堆高。
人们早已使用快堆烧Pu，近年来正在试验用快堆烧MA和99Tc与129I，已取得较好效果。
在快堆增殖层加适当的慢化剂，可获得超热中子区，能比轻水堆更有效地嬗变99Tc和129I。
3.2.2加速器嬗变[10]
（1）强流质子加速器嬗变。
强流质子加速器产生的强流质子轰击重金属（如W、Pb、U等），发生散裂反应，产生大量中子。
当束流为250mA时，可产生1020中子/（cm2·
S），可用来嬗变次锕系元素。
（2）强流电子加速器嬗变。
90Sr、137Cs的热中子反应截面太低。
强流电子加速器引起的韧致辐射，能发出Er≥10MeV的γ射线，可用此γ射线引发（γ，n）反应，诱发光致裂变（γ，f）反应进行嬗变。
3.2.3用加速器驱动次临界装置（ADS）嬗变
ADS是中能强流质子加速器与次临界反应堆耦合的装置。
所以，ADS是利用反应堆和加速器合作来完成嬗变。
ADS主要包括三大部分：
（图2）。
（1）驱动器。
可用作驱动器的加速器有两类：
①直线型中能强流质子加速器，体积庞大（要
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