低温环境下微生物燃料电池处理地下水中硝酸盐污染的研究环境工程专业毕业论文.docx

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低温环境下微生物燃料电池处理地下水中硝酸盐污染的研究环境工程专业毕业论文

低温环境下微生物燃料电池处理地下水中硝酸盐污染的研究-环境工程专业毕业论文

万方数据

从图4．12可以看出，COD浓度变化的整体趋势随着时间的推移是逐渐降低的，第一天COD浓度均得到了较好的去除，从孔1到出水口，COD浓度分别为382．3、315．1、517．3、259．1、293。

6、127．2和156．1mg／L，去除率分别为61．7％、68．5％、

48．3％、74．1％、70．6％、87．3％和84．4％，去除率普遍大于50％。

第二天到第三天，除了出水口的COD浓度下降之外，孔1到孔6的出水COD浓度均有不同程度的上升，孔4在第三天的出水COD达到了1090．1mg／L，高于进水COD浓度。

在第

四天各个孔的COD浓度均迅速下降，在周期结束后，各个孔的出水COD浓度分

别为314．2、108．9、287．5、180．9、156．5、79．2和166．5mg／L，除了孔1的COD浓度较高之外，其余孔的COD浓度均得到了较好的去除。

图4．13为不同硝酸盐浓度下COD的变化曲线，从图中可以看出，硝酸盐浓度为300mg／L的COD变化曲线位于硝酸盐浓度为100mg／L的曲线下方，对硝酸盐的去除效果在周期前三天内是有一定优势的，在第三天时，硝酸盐浓度为300

mg／L和100mg／L的两组出水COD分别为202．4mg／L和425．1mg／L。

在周期结束之后，两组出水的COD浓度分别为157．5mg／L和166．5mg／L，没有明显的差异。

4．3．2．2不同硝酸盐浓度条件下MFC对硝酸盐的去除

单式大体积MFC反应器对硝酸盐的去除效果除了受COD浓度的影响，初始进水的硝酸盐浓度同样对反应器去除硝酸盐的效率产生影响，本实验选取COD浓度为1000mg／L，硝酸盐浓度分别为100mg／L和300mg／L，进行对比试验，探究硝酸盐初始浓度对反应器去除硝酸盐的影响。

-．I

口）

≥f

T／（h）

图4．14硝酸盐浓度为300mg／L各出水孔N03。

变化曲线

Fig．4-14N03。

curveforthevariouswaterholeatthe300mg／Lnitrate39

万方数据

24487296120

T，（h）

图4．15硝酸盐浓度为300mg／L各出水孑LN02。

变化曲线

Fig．4—15N02。

curveforthevariouswaterholeatthe300mg／Lnitrate

24487296120

T，（h）

图4．16硝酸盐浓度为300mg／L各出水孔NH4+变化曲线

Fig．4-16NH4+curveforthevariouswaterholeatthe300mg／Lnitrate

万方数据

图4．14到4．16分别为进水COD为1000mg／L，硝酸盐浓度为300mg／L条件

下，在一个完整周期内各个出水口的N03。

、N02。

和NH4+浓度变化曲线。

从图4．14可以看出，在周期的第一天，各个出水孔检测到的NOs‘浓度几乎一致，孔1到孔6以及出水口的N03。

浓度分别为151．5、136．7、110．2、134．9、131．9、101．7和94．7mg／L。

在第二天和第三天，各个孔的出水NOs‘浓度均有不同程度的

上升，考虑到空气的进入产生的硝化作用，这种情况是可以理解的。

在第三天直

到周期结束，N03‘浓度逐渐下降，到周期结束的时候，各个孔的出水N03。

浓度分别为160．3、111．7、130．8、95．1、143．4、86．6和42．4mg／L，与周期的第一天结束时各个孔的出水水质进行对比，发现除了4号孔，6号孔和溢流槽出水口的N03‘浓度明显下降，其余孔的水质没有发生明显变化，最终溢流槽出水口的NOs’浓度为42．4mg／L。

从图4．15和图5．16中可以看出，N02和NH4+浓度均得到了很好的控制，N02。

浓度在周期的第三天有一定的积累，溢流槽出水口的N02‘浓度为3．1mg／L，其余孔1到孔6的浓度均大于出水口的N02。

浓度。

最终在周期结束时，各个孔的N02’浓度均得到了很好的去除，没有大量的积累，孔1到出水口的N02。

浓度分别为1．2、3．3、1．1、2．2、2．6、1．9和1．9mg／L。

NH4+浓度在周期内的变化没有规律所寻，各个孔的出水NH4+浓度均在10．0mg／L以下，在周期的第四天，各个孔的NH4+浓度

均有明显下降，除孑L1的NH4+浓度达到9．98mg／L，其余孔的NH4+浓度均小于5．0mg／L。

周期结束时，孔1到出水口的NH4+浓度分别为6．0、6．5、6．8、4．9、5．2、

5．7和4．1mg／L，均大于国家饮用水标准中的NH4+浓度指标。

T，（h）

图4．17不同硝酸盐浓度硝酸盐变化曲线

Fig．4-17nitrateCHIVefordifferentnitrateconcentrationsinwaterholes41

万方数据

图4．17时将进水COD浓度为1000mg／L，N03’浓度分别为100mg／L和300mg／L的溢流槽出水口N03"浓度单独拿出来进行对比的曲线变化。

从图中可以看出，进水N03"浓度分别为100mg／L和300mg／L的N03-变化曲线在趋势上是一致的。

第一天出水中检测到的N03。

浓度表明进水N03。

在反应器内均得到较好的处理，进

水N03。

浓度为100mg／L的第一天出水水质和周期结束后的出水水质相差不大。

在周期的第二天和第三天，出水的N03。

浓度均有所上升，进水N03’浓度为300mg／L的一组在第三天时的出水N03。

浓度竟然达到了251．3mg／L，进水N03。

浓度为100

mg／L的一组N03"浓度上升不明显，为22．7mg／L。

周期结束时，进水N03‘浓度为300mg／L的一组出水N03"浓度为42．4mg／L，N03‘去除率为85．9％，进水N03。

浓度为100mg／L的一组出水N03。

浓度为5．3mg／L，N03。

去除率为94．7％，可见此单式大体积MFC反应器对处理高浓度硝酸盐污水时的效率有所下降。

4．3．2．3不同硝酸盐浓度条件下的产电性能

在研究了单室大体积微生物燃料电池对N03"的降解效果之后，现在对微生物燃料电池的产电性能进行研究，其在处理两种浓度的N03。

时的极化曲线和功率密度曲线如图4．18。

图4．18不同硝酸盐浓度下单室MFC的极化曲线和功率密度曲线

Fig．4-18DifferentconcentrationsofnitratesingleroomMFC

polarizationcurvesandpowerdensitycurve

万方数据

从图4—18可以看出，当N03’浓度为100mg／L时，最大功率密度为43．8mW·m～，相应的电流密度为135．5mA·ITI‘2，而N03"浓度为300时，最大功率密度仅为47．4mW·m2，相应的电流密度为l17．6mA·m-2，这表明当进水N03’浓度为300mg／L时，微生物燃料电池的产电性能更好。

但是结合对N03。

的降解效果来看，当N03。

浓度为100mg／L时，单室大体积微生物燃料电池处理地下水污染的效果更好。

4．4温度对MFC原位修复地下水硝酸盐的影响

第二阶段的实验在11月到次年1月进行，此时处于冬季，平均室温为5．10"C，在这样的温度环境下，MFC的整体性能下降明显，温度对MFC的影响很大，主要影响来源于温度限制了微生物的活性，使得微生物代谢速度下降，处理效能降低。

我国地下水平均温度为5．IO。

C，南方地区高一些，北方有些地区低于5。

C，在这样的温度环境下，MFC对污水的处理效果较差，本实验选择投加一类冷冻保护剂甜菜碱，探究投加甜菜碱对单式大体积MFC处理低温污水的影响。

4．4．1温度对MFC去除硝酸盐的影响

为了验证投加甜菜碱对MFC效能的影响，首先设计对比实验，对比在室温为30。

C（夏季）和10"（2（冬季）条件下，单式大体积MFC对硝酸盐的去除情况。

两组实验的进水COD浓度均为1000mg／L，硝酸盐浓度为100mg／L。

实验期间测试COD、N03‘、N02。

和NH4+的浓度。

实验结果见表4．1、图4．19、4．20、4．21、4．22。

表4．1不同温度条件下单室MFC内各项污染物去除结果

Tab．4—1AtdifferenttemperatureswithinasingleroomMFCcontaminantremovalresult

万方数据

—J

o）

￥

24487296120

T／（h）

图4．19不同温度下MFC内COD变化曲线

Fig．4-19CODcurvesatdifferenttemperaturesintheMFC

24487296120

T，（h）

图4．20不同温度下MFC内N03’变化曲线

Fig．4—20N03。

curvesatdifferenttemperaturesintheMFC

万方数据

．-1

o）

∑

●“

24487296120

T／（h）

图4．21不同温度下MFC内N02"变化曲线

Fig．4-21N02。

curvesatdifferenttemperaturesintheMFC

24487296120

T／（h）

图4-22不同温度下MFC内NH4+变化曲线

Fig．4-22NH4+curvesatdifferenttemperaturesintheMFC

万方数据

从表4．1和图4．19可以看出，当温度为30。

C时，单式大体积MFC周期结束时出水COD为157．5mg／L，COD去除率为84．3％；而温度为10℃时，MFC出水COD为426．5mg／L，COD去除率为57．4％。

温度从30℃下降到10℃时，COD去除率下降了26．9％，可见温度对单式大体积MFC去除COD的影响很大。

从表4．1和图4．20可以看出，当温度为30。

C时，单式大体积MFC周期结束时出水N03浓度为5．3mg／L，N03"去除率为94．7％；而温度为10℃时，MFC出水N03‘浓度为38．6mg／L，COD去除率为61．4％。

温度从30℃下降到10℃时，N03。

去除率下降了33．3％，可见温度对单式大体积MFC去除N03。

的影响很大。

从表4．1和图4．21、4．22可以看出，当温度为30。

C时，单式大体积MFC周期结束时出水N02’浓度为0．7mg／L，N14_4+浓度为3．0mg／L；当温度为10"C时，MFC出水N02浓度为2．2mg／L，NH4+浓度为6．0mg／L，在反应周期结束时，N02。

和NH4+浓度均得到了较好的控制，没有出现N02"和NH4+浓度过大的现象，但是温度的差异还是对N02。

和NH4+浓度产生了一定的影响。

综上所述，温度对单式大体积MFC处理COD和N03’的效能影响很大，在一定范围内，温度越低，处理效能越低，低至一定程度，微生物燃料电池失去产电和去污能力。

4．4．2低温环境下投加甜菜碱对MFC去除硝酸盐的影响

4．4．2．1投加甜菜碱对MFC去除硝酸盐效果的影响

在低温环境下，单式大体积MFC对硝酸盐的去除效果受温度影响很大，在第二章实验的基础上，将投加甜菜碱这一方法应用到单式大体积MFC反应器上，探究投加甜菜碱对单式大体积MFC处理地下水硝酸盐效能的影响。

由于第二章实验中所用的反应器为封闭的没有流动的小体积反应器，因此对单式大体积MFC投加的甜菜碱的量和作用需要进一步验证。

实验结果见表4．2和图4—23、图4．24、图4．25和图4．26。

万方数据

表4-2不同甜菜碱投加量条件下MFC内各项污染物的去除结果

Tab．4．2AtdifferentBetainedosagewithinasingleroomMFCcontaminantremovalresult

甜菜碱进水出水COD进水出水N03’出水出水

CODCODN03。

N03‘N02。

NH4+

投加量（mg／L）（mg／L）去除率（mg／L）（mg／L）去除率（mg／L）（mg／L）

0mmol／L1000426．857．3％10038．661．4％2．26．0

0．1mmol／L1000248．675．1％10013．586．5％1．33．9

1．0mmol／L1000276．272．4％10017．982．O％0．94．8

10mmol／L1000514．448．6％10035．464．6％3．27．4

口）

≤

T／（h）图4．23不同甜菜碱投加量条件下MFC内COD变化曲线

Fig．4．23CODcurvesofdifferentdosageofGlycinebetainedegradationinMFC

万方数据

-．I

o）

∑

’竹

24487296120

T／（h）

图4．24不同甜菜碱投加量条件下MFC内N03。

变化曲线

Fig．4．24N03’cUrVesofdifferentdosageofGlycinebetainedegradationinMFC

。

）

￥

。

NoZ

24487296120

T／（h）

图4．25不同甜菜碱投加量条件下MFC内N02。

变化曲线

Fig．4．25N02。

curvesofdifferentdosageofGlycinebetainedegradationinMFC

万方数据

图4．26不同甜菜碱投加量条件下MFC内NH4+变化曲线

Fig．4—26NH4+curvesofdifferentdosageofGlycinebetainedegradationinMFC

从表4．2和图4．23可以看出，当在进水中不投加甜菜碱时，周期结束时单式大体积MFC出水COD为426．8mg／L，COD去除率为57．3％；进水中投加了0．1mmol／L甜菜碱时，出水COD为248．6mg／L，COD去除率为75．1％；进水中投加

了1．0mmol／L甜菜碱时，出水COD为276．2mg／L，COD去除率为72．4％；进水

中投加了10mmol／L甜菜碱时，出水COD为514．4mg／L，COD去除率为48．6％。

可以看出，当甜菜碱的投加量为0．1mmol／L时，出水的COD去除率最高，达到了75．1％，比不添加甜菜碱的COD去除率高17．8％。

从表4．2和图4．24可以看出，当在进水中不投加甜菜碱时，周期结束时单式大体积MFC出水N03。

浓度为38．6mg／L，N03。

去除率为61．4％；进水中投加了0．1mmol／L甜菜碱时，出水NO：

浓度为13．5mg／L，N03’去除率为86．6％；进水中投加了1．0mmol／L甜菜碱时，出水N03。

浓度为17．9mg／L，N03’去除率为82．1％；进水中投加了10mmol／L甜菜碱时，出水N03。

浓度为35．4mg／L，N03。

去除率为64．6％。

可以看出，当甜菜碱的投加量为0．1mmol／L时，出水的N03’去除率最高，达到了

86．5％，比不添加甜菜碱的N03"去除率高25．1％。

从表4．2和图4．25、4．26可以看出，当在进水中不投加甜菜碱时，单式大体

积MFC周期结束时出水N02。

浓度为2．2mg／L，NH4+浓度为6．0mg／L；当进水中投加了0．1mmol／L甜菜碱时，MFC出水N02。

浓度为1．3mg／L，NH4+浓度为3．9mg／L当进水中投加了1．0mmol／L甜菜碱时，MFC出水N02。

浓度为0．9mg／L，NH4+浓度为4．8mg／L；当进水中投加了10mmol／L甜菜碱时，MFC出水N02‘浓度为3．2mg／L，

万方数据

NH4+浓度为7．4mg／L。

在反应周期结束时，N02。

和NH4+浓度基本得到了较好的控制，除了投加10mmol／L甜菜碱时，出水NH4+浓度达到了7．4mg／L，其余没有出现N02。

和NH4十浓度过大的现象。

综上所述，投加了甜菜碱的实验组，单式大体积MFC对于COD和N03-去除效果得到了一定的提升，当甜菜碱的投加量为0．1mmol／L时，COD去除率和N03。

去除率分别上升了17．8％和25．1％，单式大体积MFC处理硝酸盐废水的能力得到了较好的提升。

4．4．2．2甜菜碱的最佳投加量

甜菜碱作为一种冷冻保护剂，可以维持微生物在低温下的活性。

它的存在一方面可以阻碍蛋白质在低温下的诱导聚合，一方面可以维持细胞膜的流动性，低温环境主要影响细胞膜的流动性，减弱细胞膜的渗透能力，导致细胞对营养物质的吸收减弱，从而影响了微生物的活性。

投加甜菜碱时为了增大细胞膜的活性，因此一定存在某一浓度可以很好的调节细胞膜的流动性，过高或过低都会降低活性。

在前一阶段实验的基础上，可以初步判断在进水中甜菜碱的最佳投药量为0．1mmol／L～1．0mmol／L之间，现在通过接下来的实验确定进水中甜菜碱的最佳投药量。

实验选取5个甜菜碱浓度进行平行对比试验，投加的甜菜碱浓度分别控制在0．15mmol／L、0．3mmol／L、0．45mmol／L、0．6mmol／L、0．75mmol／L。

反应器运行温度为10℃左右。

实验结果如下表4．3所示。

表4．3不同甜菜碱投加量条件下MFC内各项污染物的去除结果

Tab．4—3AtdifferentBetainedosagewithinasingleroomMFCcontaminantremovalresult

万方数据

从表4．3中可以看出，当甜菜碱的投加量为0．6mmol／L时，与没有投加甜菜碱的相对比，COD去除率上升了20．1％，N03‘去除率上升了26．8％，因此甜菜碱的最佳投加量为0．6mmol／L。

4．5低温环境下甜菜碱的作用机理

上述实验结果表明，在低温环境下投加甜菜碱可以在一定程度上缓解微生物燃料电池效率低得问题，使得在地下水低温环境下应用微生物燃料电池处理硝酸盐污染成为了可能。

在微生物燃料电池中投加甜菜碱，作用单位是微生物燃料电池中的微生物。

在低温环境下，微生物细胞内外渗透压失去平衡，活性降低，甜菜碱是一种良好的渗透调节剂，微生物经过一段时间的驯化，吸收了甜菜碱作为调节其渗透压的物质[6：

】。

甜菜碱能提高生物体细胞抗干旱、高湿、高盐和高渗环境的耐受力，稳定酶活性及生物大分子功能，防止细胞水分流失及盐类的进入，提高细胞膜Na+．K+泵功能等，以调节细胞渗透压和离子平衡【49】。

同时部分微生物体内有合成甜菜碱的基因，在微生物处于低温环境时，微生物内部会产生甜菜碱，经检测，当微生物处于低温环境时，体内会大量积累甜菜碱【50】。

但是细胞自身生产的甜菜碱数量有限，当细胞处于低温等不良环境时，需要补充一定量的甜菜碱[66】。

甜菜碱作为一种无毒无害的物质，在动物、植物以及细菌和微生物体内的代谢具有相当的稳定性，在代谢过程中不会产生其他有害物质。

现在学者认为甜菜碱可以作用于低温环境下微生物的主要机理是甜菜碱在调节渗透压方面的作用。

4．6本章小结

（1）基于在单室大体积微生物燃料电池反应器上研究地下水原位修复硝酸盐污染，本章选择了影响微生物燃料电池性能的两个参数进行研究，分别是进水COD浓度和硝酸盐浓度，得到了大量的数据，数据表明在模拟地下水原位修复硝酸盐的过程中，微生物燃料电池表现出的对COD和硝酸盐的降解效果较好。

（2）在研究结果中得到了该微生物燃料电池运行的最佳参数。

综合上述实验结果，该单室大体积微生物燃料电池反应器的最佳运行参数为：

COD浓度为1000

mg／L，硝酸盐浓度为100mg／L。

在此最佳运行参数条件下的微生物燃料电池去污产电能力为：

最终的溢流槽出水151COD浓度仅为157．5mg／L，COD降解效率达到了84．3％，COD去除效果良好；出水口的N03‘浓度为5．3mg／L，出水口的N02‘和NH4+浓度分别为0．7mg／L和3．0mg／L，硝酸盐的去除效果很好，亚硝酸盐和氨氮也没有产生一定的积累，整个系统脱氮效果良好；反应器在周期运行内产电性能良好，最大功率密度为43．8mW·m～，相应的电流密度为135．5mA-m-2，说明该反应器在脱氮和产电性能上都取得了较好的效果。

万方数据

（3）针对低温环境下微生物燃料电池性能不好的现象，选择甜菜碱作为冷冻保护剂，通过实验验证甜菜碱在低温环境下对微生物燃料电池性能的提升效果。

结果表明：

当温度为30。

C时，单式大体积MFC周期结束时出水COD为157．5mg／L，COD去除率为84．3％；而温度为10℃时，MFC出水COD为426．5mg／L，COD去除率为57．4％，验证了温度对单室大体积MFC的去污能力影响很大；进水中投加了0．1mmol／L甜菜碱时，COD去除率为75．1％，N03‘去除率为86．6％，MFC出水N02浓度为1．3mg／L，NH4+浓度为3．9mg／L；进水中投加了1．0mmol／L甜菜碱时，COD去除率为72．4％，N03’去除率为82．1％，MFC出水N02一浓度为0．9mg／L，NH4+浓度为4．8mg／L，可见再投加了一定浓度的甜菜碱之后，MFC

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