小卫星用锂离子电池结构设计及性能研究.docx

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小卫星用锂离子电池结构设计及性能研究

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哈尔滨丁程大学硕十学位论文

摘要

铿离子电　　　　池除工作电压高、循环寿命比能长、量高及使用温度范围宽外，还具有体积小、质量轻、可快速充放电、无记忆效应和环境友好等优点，不但满足了小卫星对电源系统越来越高的要求，同时也达到了提高有效载荷、减轻卫星发射质量的目从而可以的，产生明显的技术经济效益，２世纪是１发

展的理想能源。

本文对　　　　航天用铿离子电池及性能进行了研究，主要包括电池的结构设计、充放电性能、安全性能、一致性及循环性能的研究，此外还模拟低轨道地球

卫星进行了循环寿命实验及环境模拟实验。

通过对电　　　　池充放电及倍率性能性能的评估，最终选Ａ厂家提供的正择极材料Ｌｏ２并Ｉ０，根据该Ｃ材料的特性和电池参数设计出电池结外壳及密构、封件，最终完成电池的制备。

设计出的电Ｃ倍率放电池Ｚ的容量保持率为９％８；

在一℃、一℃及一００１０２℃下的放电容量分别为初始容量的９，１７７１％、９％及

，３％８３；在１％０放电深度时比能量达到１认瓜；电０５飞９池以０Ｃ倍率．５做循环寿命实验，４次循环后电９０池容量仍为初始容量的８，６６％，电池表现出良好

的充放电性能。

电池的过充　　　　电压只能达到５，．ｖ６其过充电性能需进一步改进，而电池顺利通过热冲击测试、重物冲击测试及过放电测试，均没有起火或爆炸。

电池

一致性评估结果表明：

在整个充放电过程中，电池电压变化幅度均很小，误差在士ｏｖ之间，表现出良一致性；电．ｓ０ｌ好的池内阻较小，但其一致性有待

进一步提高。

用于低轨道地　　　　球卫星的单体电池地面模拟实验结果表明：

％Ｏ５２ＤＤ时循环次数超过２０周，％Ｏ循环次数超过１８周，％Ｏ循环０８０３ＤＤ时４９００４ＤＤ时次数超过１５周，９１０电池放电终止电压不低于３。

．在整个环境模拟实ｖ６验过程中，电池没有出现鼓气或漏液现象。

１２０次循环以后电池组电压在２万５ｖ

附近并趋于平稳。

电池表现出良好的充放电性能和循环性能。

关键词：

铿离子电池；充放电性能；安全性能：

低轨道地球卫星；放电深度

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ＡＢＳＴＲＡＣＴ

Ｌｔｕｉｔｒａｔｕ切ｄｈｒｅｔｓｕｈａｉｈｏｔ　　　　ｏａｅｈｉｏｔｎｉｃａｔｓｃｓｃｓｈｇｖｌ罗，ｉｍｎｂｙｓｓｓｉｈｇｎｃｉａｒｉａｌｇｌ，ｇｓｃｃｎｒ币ｄｒｇｏｕｉｔｎｒｕｅｓａｖｌｅｏｉｈｈｐｉｅｇｎｆｉｅｆｅｙｅａｅｆｎｅｐａｒｍｌｏｕ，ｅｉ，ｎｓｇｌｔ，ｌｍｅ

ｌｑａｔｃｇｇｓｎｍｍｒｅｃａｄｏｈｉｓｉｓｌ，ｉｕｉｈｉｆ，ｅｙｆｔｎｓ几ｗｃａｓａｌ５ｔｈｇｌａｎａｏｏ，ｙｒｔｅｏｈｆｔｉｔｙｅｔｅ

ｉｅｄｍｈｈｒｅａｄｆＰｗｓＰｙｓｎａｔｓ叮ｉｅｉｒｅｃｎｙｇｎＯｏｒｅｕｌ１１ｔｈａｅｔ，ｎｅｒＰｙｓｅ，ｅＪｍｃａｆｉｅｓｉｅｃｌａｄｄｒｅｔｕ１ｏｓｌＬｔｕｉａｅａｉａｅｅｙｏｎｅｅｈａｉｆａｌｄａｃａｅｑｔｓｙｅｔｔｉ１１ｏｔｒｓｄｌｎｒｅｈｍｎｂｙｅｇｓｕｅａＰｄｅｕｈｎｒｅｏｍｃｎｆｉＺｃｎｒｏｒｃｒｕｍｃ〔ｅｃｎｉｂｅｉｎｌｅｔｙｃｎｏｃｏｏｅｔＵ门Ｔｅｓｎｐｆｍｎｆｉｕｎａｅｅｅｔｉｈｂｔｒ　　　　ａｄｒｒａｅｏｌｉｏｂ廿ｒｗｒｓｄＴｅａｅｈｄｉｅｇｎｅｏｔｍｉｈｙｕｅｄｔｙ

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ｃｅ，ｅｎｌｙｄｄＴｅｘｎｅｓｆｃａｄｅｖｏｅｔｉｕｉ界ｌ、ｒｒａｓｉ．ｈｅｐｍｎｏｃｌｎｎｌｎｎｓｌｏｅｌｕｕｔｅｅｉｙｅｒｍｍａｎｔｓｕｎＬｗＥｈｒｉＳｌｔ、ｒａｏａｉ．ｉｌｇＯａ０ｔａｌ，ｅｓｃｒｅｍａｉｔｔ’ｘｂｔｉｅｌｅｅｄＴｅｐｓｖａｌｆ　　　　ｉｍｅａｏＡｃｍＰｙ、ｓｃｏｓ峨ｅｉｃａｅ阴ｄ七ｏｉｅｔｔｉｒｏａｖｈｅｒｔｈｇｎａｓｒｉａｅｄｈｇａｄｒｔＰｒｒａｃ叭ｒｖａａｄＴｅｂｔｒｓｃｒ，ｅａｄｃｓｒｎａｅｆｎｅｌｅｅｌｌ．ｈａｅｔ加ｅｓｌｎｅｏｍｅｕｅｙｒｕｈ

ｈｎｃＰｓｅｅａｗｎｔｉｔｒｒｅ

ｄｉｅａｃｄｔｍｔｉｃａｃｒｔｎａｅｓｎｃｒｎｅｇｄ０１ｏａｒｈａｅｓｃａｔｒｇｅａｒｔｉｄｂｙｌｉ

ｐｒｍｒ阴ｄｈｂ廿ｒ、‘ｒａｄｌＬａｅｓａｔ，ｌａｅ，ｐＰａａｅｙａｅｒｔｓｅ

Ｔｅａｉｅｎｎａ８ｔＣｅｓｉａ１一℃　　　　ｔｒｅｏｗ９％ａＺＷｈｉｈｇｇ一℃，０，ｂｃ即ｙｔｐｉｔｓｎｄａｎｔ０ｃｘ

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ｂｔｒｅｈｉｄｏｄｈｇａｄｓａｅｒｒａ．ａｅｘｉｇｏｃａｅｄｃｒｐｆｍｎｙｂｅｔｒｎｉｈｇｅｏｃｅＴｅｖｈｎｏａｆ０ａｒ己ｅｅ．山ｓ　　　　ｃｉｖｌｅｏｌｂｅｏｙｒｈｓ，ｕｉ五ｏｒｒｅａｇｇｔｇｈＡｔｙｃａｄ６Ｖｓｔ讲雨加胡ｎｅｓｂｆｈ汕ＰｄＴｅａｅＰｓａｕｂｒｆａｔｅｄｏｊｒｏｃｅｔｅｉｅｒ．ｈｂｔｒａｄｎｍｏｓｙｎｅｖｔｓｙｅｅｅｆｅｔ‘ｈａｈａｎｉｏ，ｓｎ，ｖ一ｓａｉｒｔｃｉｅｔｓｓｅｔｇｎｖｃｈｇ。

ｒｃｒｎｏｈｏｓｎｉｎｕｅｒｉｅｄｈｇｇＦｍｅｎｔｉｓｔｅｐｍｉｗｓｗｈｔｂｅｅｈｉｄｅｐｒｒａｅ阴ｈｘｎｅｔａｈｎｔｈａｒｘ１１ｇｄｅｆｍｎ，ｄｔｅｎｓｔｏｔａｅｔｙｂｅＯｏｃｅｏｔｅｉｒａｂｅ０１ｖ】ｇｄ免ｎｒｇｄｔｅ一０８ｎ０１ｎｔｗｏＰｃｓｂａｆｅｎｅｎ］ｃｅｅｗＶａ０８ｈｈｌｒｓＴｅｄＶｉｅｅｏ，ｅｂｌｒｒｓｎｅｌ，ｕｉｃｉｎｎｄｔｂ１Ｐｖ．ａｙｅｌｃｗｏｂｔｎｓｃｅｅｏｅｍｒｅ忱ｓａａｗｔｏ１ｙｉｓｓｓｅｄｏｄＴｅｘｒｅｔｎ】ｉｏａｈｒａｌｎａａｏｅｔ　　　　ｍｎｓｌａＬｗＥｄ０ｂＳｉｏｅｔｗｄｎＩｈｅｐｌｉｕｎｅｔｇｔｅｅｉｔｔｒｓｈ．

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２％Ｏ，０ＤＤａ４％Ｏ，ｄｂｅｖ恤ｇｗｎｌｓａ３Ｖ５ＤＤ３％Ｏｎ０ＤＤａｔａｒｏｅａｏｅｔｎ．ｄｎｈ“ｙｅｓｓｈ６ｈｒａＴｅｗ加ｇＰｄｃａｎｌｉｌｋｉｔｗｏｅｅｍ．ｈＰｅｅｓｓ０ｄｄｑａｄｈａｒｕｅｎｏｉｄｅｅｎｈＩｘｒｅＴｅｉｕｅｅＰｉｎｔｌ

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Ｌｍｏａｅｈｒｎｉｃｒｅｆ刀ｎｅａｔｉｈｔｎｔｙｇｈｇｏｅ；ＬｗＥｈｒｉａｌ；ｄｐｏｄｃａｅＯａｏｔｔｌｔｒｂｓｅｉｅｔｆｉｈｒｅｔｈｓｇ

哈尔滨工程大学　　

学位论文原创性声明

本人郑重声明：

本论文的所有工作，是在导师的　　　　指导下，由作者本人独立完成的。

有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。

除文中己注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成果。

对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。

本人完全意识到本声明的法律结果由本人

承担。

作者（签字）：

日：

年多月期钟‘日

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第１绪论章

１１．锉离子电池概况

锉离子电　　　　目池前有液态铿离子电ＬＢ和聚合物铿离子电ＰＢ池（）Ｉ池（Ｌ）Ｉ两类１２世纪６、年代发生的石油危机迫使人们去寻找新的替１一００７０代能源，由于金属铿在所有金属中最轻、氧化还原电位最低、质量能量密度最大，因此锉电池成为替代能源之一。

锉离子电池研究始于２世纪８年代，００９０１９年日Ｎｇｕ等人研制成以本ａｒｏａ石油焦为负极、Ｃ仇为正极的ＩＬＯ铿离子

二次电池：

ＬＣ！

Ｃ０一ＣＥ｝Ｉｏ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　Ｉ６Ｉ１４＋ＣＬＣＯＬＰＺ

同年，ｏ和ｏ　　　　ｉｓｎ两大电池公司宣布将推出以碳为负Ｍｌｙ极的铿离子电池。

９年，日９１１本索尼能源技术公司与电池部联合开发了一种以聚糖醇热

解碳（Ｆ）为负极的锉离子电池。

１９ＰＡ９３年，美国Ｂｌｏｅ（ｅｃｒ贝儿电讯公ｌ司）首先报导了采用ＰＤＶＦ工艺制造成聚合物铿离子电池（ＬＢ。

Ｐ）Ｉ铿离子电池具有以下优点：

电池工作电压高，　　　　达到３Ｖ：

．６循环寿命长；

比能量高，铿离子电池的比能量是福镍电池的２倍，礴镍氢电池的１倍；刁较低的自放电率，镍氢电池的自放电率每月达６％，０镍锡每月达３％而０，锉离子电池的自放电率只有６一％；使用温度范围宽，％８铿离子电池具有

优良的高低温性能，可在一０十０４￣６℃之间工作。

此外，锉离子电池还具有体积小、质量轻、可快速充放电、无记忆效应、无环境污染及安全性好等优点，是２世纪发展的理想能源。

１

作为新一代高能二次电　　　　池产品，锉离子电池在短短几年内就迅速超越了镍氢电池、镍锡电池等其它二次电池产品。

１５从９年商品９化以来，铿电池产品以每年递增约３％的速度持续快速发展。

０年，０２０２铿离子电池的供应量已经占全球二次电池总供应量的３％５以上。

０年，２０２全球对二次电池的总需求量为加亿只，其中锉离子电池的需求已经超过８亿只，而加０３年铿离子二次电池的产量业己超过了１亿只。

２

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在过去的几　　　　年里，小型的铿离子二次电池为促进全球信息化社会的迅速发展起到了重要的作用。

而在不久的将来，新一代的铿离子二次电池不

但将继续作为携带电话、便携电脑等小型携带电子设备的心脏部件发挥积极的作用，而且研究和开发大型铿离子二次电池所取得的进展表明该类电

池在电动汽车、空间卫星用电源、夜间电力、太阳能发电与风力发电、电力储藏等的应用也显示了极其重要的意义。

１．２锉离子电池工作原理及结构

２１．反应机理图１是铿离子电　　　　．１池工作原理示意图。

铿离子电池实际上是一个铿离子浓差电池，正负电极由两种不同的锉离子嵌入化合物组成。

充电时，ｉＬ＋

从正极脱嵌经过电解质嵌入负极，负极处于富锉态，正极处于贫铿态。

放

电时则相反，十ｉＬ从负极脱嵌，经过电解质嵌入正极，正极处于富锉态。

铿离子电池的工作电压与构成电极的铿离子嵌入化合物和铿离子浓度有关。

目前，用作铿离子电池的正极材料是过渡金属和锰的铿离子嵌入化合物，负极材料是铿离子嵌入碳化合物，常用的碳材料有石油焦和石墨等。

国内

外已商品化的铿离子电池正极材料是Ｌ。

，Ｉ仇负极是层状石墨，Ｃ电池的电

化学表达式为：

（ｃｌｏＬＬＦＥ＋ｎｃｉｏＺ＋）　　　　　　　　一ｃＥ｝ｃｏ

（一）‘ｍｌ’Ｉ６ｌ·ＩＰＬ

在充放电过程中，＋　　　　ｉＬ在两个电极之间往返嵌入和脱嵌，被形象地称为“摇椅电．池”必须指出，在过充电时，如何防止金属铿的生成，提高电池安全性能，是锉离子电池研制的重大技术关键。

对于航天用铿离子电池，

关键是要解决电池的一致性和可靠性问题。

２：

２电池结构

铿离子电池有方形和圆柱形，本实验所采用的均是方形铿离子电池。

锉离子电池的结构同镍氢电　　　　池等一样，一般包括以下部件：

正极、负

极、电解质、隔膜、正极引线、负极引线、中心端子、绝缘体、安全阀、

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过充电将导致不可逆的容量损失和极化电压增大，且价格高，对环境有污

染，目前使用量在减少。

表１几种典型的正极材料容量比较　　　　　　　　１

Ｔ生ｌＣｍＰｉｏｓｖｒｌｉｄｏＰｓｉｍｅａｂａｅ．ｏａｓｆｅｅａｋｓｆｏｉｅａｒ１１ｒｏｎｎｔｖｔｉ正极材料

ＬＩ０２ＣｏＬｉＮＩ０２

理论容量（Ａ）ｍ咏

２７４２７４１４８２７５

可逆容量（Ａ板ｍｈ）

１０￣１０３４１０￣２１９０￣１２０１０８

ＬＭｎ０Ｉ２‘ＬＮｏＣ２２Ｉｉ吕ｏ００ＬＮｉＣｏＭ助１２ＩｏｏＺ，０

１０１０４￣５

１５０１７０

ｖｏ凝胶Ｚｓ

ＬＩｅＯＦＰ４

用于铿离子电　　　　池正极材料的Ｎ仇具有与Ｌｏ２ＩＬｉＩ０类似的层状结构。

Ｃ其理论容量为７ｍｈ，２Ａｇ实际容量已９ｍ柑ｌｏＡｇ工作电４／达１Ａ兮Ｚｍｈ，０／压范围为２礴．。

．Ｚ该正极材料的主要优点为：

自５Ｖ放电率低，无污染，与多种电解质有着良好的相容性，与Ｌｏ２Ｉ０相比价格便宜等。

ＩＩＺＣ但ＬＯ具有致命的Ｎ缺点：

Ｎ仇的制备条ＩＬｉ件非常苛刻，这给Ｌ０的商业化生产带来相当大Ｉ２ｉＮ的困难；ＩｉＺ热稳定性差，在同等条件下与ＬＣ仇和ＬｎＬｏ的ＮＩｏＩＺＭ仇正极材料相比，ＬＩＺＮＩＯ的热分解温度最低（０℃左右）２，且放热量最多。

主要原

因是由于充电后期处于高氧化态的镍（价）不稳定，氧化性强，＋４不仅氧

化分解电解质，腐蚀集流体，放出热量和气体，而且自身不稳定，在一定温度下容易放热分解并析出２０。

当热量和气体聚集到一定程度时，就可能发生爆炸，使整个电池体系破坏。

ＩｉＬ仇在充放电Ｎ过程中容易发生结构变化，使电池的循环性能变差。

这些缺点使得ＬＩＺＮＩＯ作为铿离子电池的正极

材料还有一段相当的路要走。

由于Ｌｎ　　　　Ｉ仇正极Ｍ材料电化学性能好，价廉，低毒以及资源丰富等显著

优点，近年来成为铿离子电池正极材料研究的新热点。

铿锰氧化物主要有

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尖晶Ｉｎ４石ＬＺ和层状ＬＭ仇两种结构。

ＭＯＩｎ尖晶石型Ｌｎ４ＩＺ存在的主要问ＭＯ题是：

初始可逆容量不高（２ｍ州）循环性能较差，高约１Ａ９，０温容量急速

衰减。

通过掺杂和表面改性等修饰方法取得了一定进展，但并未从根本上解决这些问题。

层状Ｌ　　　　氏作为铿离子电池正极材料，ＩＭｎ具有无毒，成本低，能量密度和理论容量高（２ｍ吨），约８Ａ５耐高温，耐过充过放等优点，被认为是最具有发展潜力的正极材料。

层状ＬｎＺ同质多晶化合物，有正交ＩＯ为Ｍ０Ｉｎ２一Ｍ０和单斜ｍＬ枷０两种晶系结构。

Ｌ一ｉ２橄榄石型Ｌ氏是一种新型的锉离子电池正极材料，理论容量为　　　　ＩＰｅＦ

７Ａ９放电１ｍ川，平台为３ｖ无毒、０．，４对环境友好、原材料丰富、比容量高

及具有良好的循环性能和热稳定性能，是锉离子电池的理想正极材料，是

目前被认为是最具有潜力的正极材料之一。

ＩｅＯ较低的离子传导率及而ＬＰ４Ｆ电子传导率是制约其实用化的瓶颈。

ＩｅＯ的电导提高ＬＰ４Ｆ率是目前研究的热

点，主要有如下几种方法：

（包覆碳或纳米金属粒子形成中间导电体；）１

（）使合成物具有细小均匀的晶　　２粒尺寸；（掺杂，即掺杂少量金属离）３

子合成缺陷半导体。

１．锉离子电池电解质．３３

锉离子电池　　　　电解液分为液体、固体和熔盐电解质三类．

铿离子电池采用的电解液１是在有机溶剂中　　　　－９］２１溶有电解质铿盐的离子

型导体．虽然有机溶剂和铿盐的种类很多，但真正能用于铿离子电池的却

很有限，一般作为实用铿离子电池的有机电解液应该具备以下性能：

（　　离子电）１导率高；（）电化学稳定的电位范围宽；　　２（）　　热稳定性好，使用温度范围宽；３（）　　化学性能稳定，与电４池内集流体和活性物质不发生化学反应；（）安全低毒，最好能够生物降解。

　　５

作为最佳　　　　电解液的溶剂，它必须尽可能满足下述要求：

（熔点低、）１

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沸点高、蒸气压低，从而使工作温度范围宽；）相对介电常数高，钻度２（低，从而使电导率高。

但是上述两个方面基本上相互冲突，实际上很难同时满足这两个要求。

如沸点越高，薪度就越大。

通常采用混合溶剂来弥补

各组分的一些缺点。

常用的有机溶剂如表１：

．２表１常用电　　　　解液有机溶剂．２

肠ｂ．ＯａｉｓｌｔｆｌｔｌｅｌＺｒｎｃｏｖｏｅｃｒｙｅｌｇｎｅｅｏｔ

ＰＣＥＣＤＭＣＤＥＣＥＭＣ

ＰＰｌｅａｂｎｅｏｒｙｅＣｒｏａｎｔｔｙｅＣｂａＥｈｌｅａｎｅｎｒｔｏＤｍｔｙＣｒｏａｉｅｌａｂｎｅｈｔ

碳酸丙烯醋碳酸乙烯酷二甲基碳酸酷

ＤｅＣｏａｉ场Ｉａｎｔｒｔｂｅ

ＥｈｌｔｙＣｒｏａｅｔｙＭｅｌａｂｎｈｔ

二乙基碳酸酷

碳酸甲乙酷

铿离子电池使用的电解质盐有多种，从其在有机溶剂中解离和离子迁　　　　

移的角度来看，一般是阴离子半径大的铿盐最好。

电解质铿盐是提供铿离子的源泉，合适的电解质铿盐必须满足以下要求：

１良（）好的热稳定性；

（）化学和电化学稳定性好；（溶液的离子电导率高；（分子量低，２）３）４在适当的溶剂中具有较好的溶解性；（使铿在正、负极材料中的嵌入量）５

高和可逆性好等。

显然，单一的铿盐不可能全部满足上述条件。

常见的铿盐有ＬＦ、ＬＩ、ＬＦ、Ｌｓ６Ｉ６Ｉ仇ＰＣＩ４ＩＦ、和一些有机锉盐如ＬＣ３３ＢＡＩＦＳ、０Ｌ（Ｆｏ）Ｌ（ｆｏ）Ｌ（Ｚｒ３Ｉｃ３Ｚ、ＩＲｓＺ、ｉｓｃ３等。

Ｎｓ２Ｎｏ２ｃｏ）

１．４锉