DOS态密度.docx

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DOS态密度

态密度（DensityofStates，简称DOS）之五兆芳芳创作

在DOS结果图里可以查抄是导体仍是绝缘体仍是半导体，请问怎么看.理论是什么？

或哪位老师可以告知我这方面的知识可以通过学习什么取得.不堪感谢.

查抄是导体仍是绝缘体仍是半导体，最好仍是用能带图DOS的话看费米能级两侧的能量差

谢希德.复旦版的《固体能带论》一书中有，请参阅！

另外到网上或学校的数据库找找“第一性原理”方面的论文，里面通常会有一些计较阐发.下面有一篇可以下载的：

ZnO的第一性原理计较

hoffman的《固体与概略》对态密度的理解仍是很有利益的.

下面这个是在版里找的，多看看吧：

如何阐发第一原理的计较结果    用第一原理计较软件开展的任务，阐发结果主要是从以下三个方面进行定性/定量的讨论：

  1、电荷密度图（chargedensity）；  2、能带结构（EnergyBandStructure）；  3、态密度（DensityofStates，简称DOS）.      电荷密度图是以图的形式出现在文章中，很是直不雅，因此对于一般的入门级研究人员来讲不会有任何的疑问.唯一需要注意的就是这种阐发的种种衍生形式，比方差分电荷密图（def-ormationchargedensity）和二次差分图（differencechargedensity）等等，加自旋极化的任务还可能有自旋极化电荷密度图（spin-polarizedchargedensity）.所谓“差分”是指原子组成体系（团簇）之后电荷的重新散布，“二次”是指同一个别系化学成分或几何构型改动之后电荷的重新散布，因此通过这种差分图可以很直不雅地看出体系中个原子的成键情况.通过电荷聚集（accumulation）/损失（depletion）的具体空间散布，看成键的极性强弱；通过某格点邻近的电荷散布形状判断成键的轨道（这个主要是对d轨道的阐发，对于s或p轨道的形状阐发我还没有见过）.阐发总电荷密度图的办法类似，不过相对而言，这种图所携带的信息量较小.    能带结构阐发现在在各个领域的第一原理计较任务中用得很是普遍了.但是因为能带这个概念自己的抽象性，对于能带的阐发是让初学者最感头痛的地方.关于能带理论自己，我在这篇文章中不想涉及，这里只考虑已得到的能带，如何能从里面看出有用的信息.首先当然可以看出这个别系是金属、半导体仍是绝缘体.判断的尺度是看费米能级和导带（也即在高对称点邻近近似成开口向上的抛物线形状的能带）是否相交，若相交，则为金属，不然为半导体或绝缘体.对于本征半导体，还可以看出是直接能隙仍是直接能隙：

如果导带的最低点和价带的最高点在同一个k点处，则为直接能隙，不然为直接能隙.在具体任务中，情况要庞杂得多，并且各类领域中感兴趣的方面彼此相差很大，阐发不成能像上述阐发一样直不雅和普适.不过仍然可以总结出一些经验性的纪律来.主要有以下几点：

    1）因为目前的计较大多采取超单胞（supercell）的形式，在一个单胞里有几十个原子以及上百个电子，所以得到的能带图往往在远低于费米能级处很是平坦，也很是密集.原则上讲，这个区域的能带其实不具备多大的解说/阅读价值.因此，不要被这种现象吓住，一般的任务中，我们主要关怀的仍是费米能级邻近的能带形状.      2）能带的宽窄在能带的阐发中占据很重要的位置.能带越宽，也即在能带图中的起伏越大，说明处于这个带中的电子有效质量越小、非局域（non-local）的程度越大、组成这条能带的原子轨道扩展性越强.如果形状近似于抛物线形状，一般而言会被冠以类sp带（sp-likeband）之名.反之，一条比较窄的能带标明对应于这条能带的本征态主要是由局域于某个格点的原子轨道组成，这条带上的电子局域性很是强，有效质量相对较大.    3）如果体系为掺杂的非本征半导体，注意与本征半导体的能带结构图进行对比，一般而言在能隙处会出现一条新的、比较窄的能带.这就是通常所谓的杂质态（dopingstate），或依照掺杂半导体的类型称为受主态或施主态.    4）关于自旋极化的能带，一般是画出两幅图：

majorityspin和minorityspin.经典的说，辨别代表自旋向上和自旋向下的轨道所组成的能带结构.注意它们在费米能级处的差别.如果费米能级与majorityspin的能带图相交而处于minorityspin的能隙中，则此体系具有明显的自旋极化现象，而该体系也可称之为半金属（halfmetal）.因为majorityspin与费米能级相交的能带主要由杂质原子轨道组成，所以也可以此为出发点讨论杂质的磁性特征.    5）做界面问题时，衬底资料的能带图显得很是重要，各高对称点之间有可能出现不合的情况.具体地说，在某两点之间，费米能级与能带相交；而在另外的k的区间上，费米能级正利益在导带和价带之间.这样，衬底资料就呈现出各项异性：

对于前者，呈现金属性，而对于后者，呈现绝缘性.因此，有的任务是通过某种资料的能带图而选择不合的面作为生长面.具体的阐发应该结合试验结果给出.（如果我没记错的话，物理所薛其坤研究员曾阐发过$\beta$-Fe的（100）和（111）面对应的能带.有兴趣的读者可进一步查阅资料.）      原则上讲，态密度可以作为能带结构的一个可视化结果.良多阐发和能带的阐发结果可以一一对应，良多术语也和能带阐发相通.但是因为它更直不雅，因此在结果讨论中用得比能带阐发更普遍一些.扼要总结阐发要点如下：

    1）在整个能量区间之内散布较为平均、没有局域尖峰的DOS，对应的是类sp带，标明电子的非局域化性质很强.相反，对于一般的过渡金属而言，d轨道的DOS一般是一个很大的尖峰，说明d电子相对比较局域，相应的能带也比较窄.      2）从DOS图也可阐发能隙特性：

若费米能级处于DOS值为零的区间中，说明该体系是半导体或绝缘体；若有分波DOS跨过费米能级，则该体系是金属.此外，可以画出分波（PDOS）和局域（LDOS）两种态密度，加倍细致的研究在各点处的分波成键情况.   3）从DOS图中还可引入“赝能隙”（pseudogap）的概念.也即在费米能级两侧辨别有两个尖峰.而两个尖峰之间的DOS其实不为零.赝能隙直接反应了该体系成键的共价性的强弱：

越宽，说明共价性越强.如果阐发的是局域态密度（LDOS），那么赝能隙反应的则是相邻两个原子成键的强弱：

赝能隙越宽，说明两个原子成键越强.上述阐发的理论根本可从紧束缚理论出发得到解释：

实际上，可以认为赝能隙的宽度直接和Hamiltonian矩阵的非对角元相关，彼此间成单调递增的函数关系.  4）对于自旋极化的体系，与能带阐发类似，也应该将majorityspin和minorityspin辨别画出，若费米能级与majority的DOS相交而处于minority的DOS的能隙之中，可以说明该体系的自旋极化.  5）考虑LDOS，如果相邻原子的LDOS在同一个能量上同时出现了尖峰，则我们将其称之为杂化峰（hybridizedpeak），这个概念直不雅地向我们展示了相邻原子之间的作用强弱.

请教楼主：

1、我一直不明白DOS图中的非键的概念.这里的非键，到底是什么意思？

DOS图中能不克不及看出来？

如何看？

2、金属中除了金属键，电子都是以什么状态存在的？

是非键吗？

所谓的非键是不是就是我们过来所说的自由电子？

仍是说，金属键的电子就是自由电子呢？

金属中金属键占大部分啊，仍是说非键占大部分？

3、离子键在DOS中能不克不及看出来？

如何看？

4、我曾看到文献上说，费米能邻近的非键是金属性的标记.这句话如何理解？

1.其实DOS是固体物理的概念，而非键（以及成键和反键等）是结构化学的概念，但是现在经经常使用在同一个别系说明不合的问题.先说一下非键，然后在把它跟BAND和DOS结合起来.从结构化学的角度来说，份子轨道是由原子轨道线性组合而成.如果体系有n个原子轨道进行组合，就会产生n个份子轨道（即轨道数目守恒，其实从量子力学的角度，就是正交变换不会改动希尔伯特空间的维数）.这些份子轨道的能量，可以高于，近似等于，或是低于原子轨道的能量，它们辨别对应于成键，非键，或是反键态.复杂的说，非键轨道跟组成它的原子轨道能量差未几，如果有电子排在该轨道上，则对体系成键能量上没有太大帮忙.由于固体中的每个能带都是有许多原子轨道组合而成，复杂的说，对于某一只能带，它的上半部对应化学上所谓的反键态，下半部分对应于成键态，而中部的区域对应于非键态.但是，由于能带是很是密集的，从而是连续（准连续的），对于某个具体的能级，往往很难说出具体是什么键态，如果这个能级不是对应于能带低，或是能带顶的话.并且，一般费米面邻近的能带不但仅由一种原子轨道扩展而成，而是不合种轨道杂化而成，要定量说明是比较难的.2.关于金属，粗糙的说，金属中的电子是以电子气的情况出现，散布于整个金属所在的空间.正价离子实通过对“公共”电子气的吸引而聚集在一起.从化学上讲，金属键可以看做是一种共价键，只是没有饱和性和标的目的性.但是这种理解太粗糙.从固体物理的角度，金属中电子散布跟半导体，绝缘体（也就是电介质）类似，对基态都是依照能量最低排在能带上.只不过，金属的费米能级穿过电子所在的能带（也就是电子没有占满该能带），从而使得费米面邻近的电子介入导电.所以，非键其实不是我们说的自由电子，两者没有必定的联系.金属中的电子也不是完全的自由电子，其波函数仍是受离子周期调制的布洛赫波，而非平面波.3.离子键等不克不及在DOS中看，我发过专门的帖子.单纯的从DOS最多可以定性的看出杂化，但是不克不及看出杂化轨道中的电子究竟偏向哪个原子，因此不克不及看出离子键或是共价键的情况.最近我师弟问我一个很垃圾杂志上用DOS阐发离子键或是共价键的文章，这个文章我看了一下，它的阐发是错的.4.按照我上面的说法，由于固体的“非键态”在DOS或是BAND的中部，当费米能级邻近是非键态时，换句话说，就是标明费米能级穿越了能带的中部，说明电子没有占满，因此是金属晶体，是金属性的标识.这么理解有道理.

第一原理计较结果讨论（系列二）

讨论一：

电荷密度图（chargedensity），变型电荷密图（def-ormationchargedensity）和差分电荷密度图（differencechargedensity）等等，加自旋极化的任务还可能有自旋极化电荷密度图（spin-polarizedchargedensity）.所谓“变型”是指原子组成体系（团簇）之后电荷的重新散布，“差分”是指同一个别系化学成分或几何构型改动之后电荷的重新散布，因此通过这种差分图可以很直不雅地看出体系中个原子的成键情况.通过电荷聚集（accumulation）/损失（depletion）的具体空间散布，看成键的极性强弱；通过某格点邻近的电荷散布形状判断成键的轨道（这个主要是对d轨道的阐发，对于s或p轨道的形状阐发我还没有见过）.问题：

我对这三种电荷图理解的不透彻，通过这三种电荷密度图能判断出是共价键和离子键吗？

如果能，怎样判断出来？

最好能给出三种电荷图加以说明.

讨论二：

对于成键阐发用的晶体轨道重叠计划图，如何阐发？

谁会MULLIKEN电荷计划图，请列位虫友辅佐讨论这个问题，最好给个图，阐发一下.多谢.

讨论三：

TDOS,SDOS,SPDOS,LDOS,PDOS是从不合的正面去描写体系的电子结构，反响的意义也不合，大家谁知道TDOS,SDOS,SPDOS,LDOS,PDOS的区别？

最好贴个图，一起阐发一下，配合学习.

希望得到版主和列位虫友的支持，会的在温习一下，不会的就当学点新知识，大家配合学习.

【讨论】关于用态密度来看体系成键的性质

这里，先摆出我的不雅点，就是态密度跟体系成键性质（也就是局域键是共价，离子，金属，或是混杂键等等之类），并没有直接关系，但它可以从整体上（而非局域键）判断体系是金属，半导体或是绝缘体（这是能带论的底子不雅点之一）.态密度的定义为（单位体积）单位能量上的状态数.复杂的说，就是在某个能量邻近，体系状态的散布的稠密程度.举个复杂的例子，比方罕有的氢份子和CO2份子的态密度，很显然，在不考虑能级各类展宽因素影响的情况下，都是DELTA函数.那么，从这一堆DELTA函数，能看出来前者是共价键尔后者是共价键和离子键的一种混杂键吗？

显然不克不及.（要注意的是，CO2中C-O有离子成分的，不是纯的共价键，虽然离子成分较少.）对于固体，我们能从TDOS的带隙来判断体系的整体性质，比方是金属仍是半导体等等.但是无法给出更细的信息.那么LDOS和PDOS呢？

它们能给出什么信息.以LDOS为例，我们可以给出体系某个原子的LDOS.我认为LDOS只能给出该原子原子轨道成键后的杂化情况，但是说明不了与周围原子的价键性质，也就是不克不及直接说明是离子键仍是共价键.其实这点很容易理解，比方，考虑A原子的S轨道和B原子的S轨道有杂化（为复杂起见不考虑其他轨道的杂化情况），这说明S和S电子之间有转移，但是是由A的S到B的S，仍是反过来？

就不克不及仅仅的用LDOS来判断了，必须考虑A和B具体的电负性.不过，由LDOS的宽窄情况，可以看出来轨道的杂化程度，如果比较窄，则杂化不强烈（仍保持原子轨道DELTA函数的形式），如果比较宽，证明杂化比较强.其实能带中由孤立原子能级变成能带，就是杂化的进程，内层电子杂化不明显，能带较窄，而外层电子则相反.好了，对于这个小问题，就说这么多.说的也不一定对，如果哪个虫友有其他看法，跟我的不一样，还请赐教.

根本上同意你的不雅点，只是一些概念上需要澄清：

1.DOS的概念是相对于固体而言的，小份子没有DOS这个概念，只有energylevel.DOS用于说明轨道相互作用情况比较适合.2.关于“杂化”，化学上有特殊寄义，是同一原子的不合轨道再组合，老外叫它hybridization，而你这里实际应该是指mixing3.要甄别是“共价键”仍是“离子键”，用电荷密度来讲，可能更好一些.4.化学键没有绝对的共价与离子，只是看哪种作用力更明显一些罢了.

呵呵，对不起，你有的不雅点我不是很同意，复杂说说我的看法，可以讨论一下.

1.份子也是有DOS的，不过DOS是一些DELTA函数罢了.LS是做量子化学的，不知道用过没有用过（或听没听说过）ADF软件，计较后可以直接把DOS画出来.2.当然，原子轨道杂化（比方C的SP3杂化），是一个根本的定义.不过，现在就我看到的文献，对于不合原子的轨道叠加，也可以说是“杂化”（说成你所谓的mixing也行）.例如，有文献经常说某个份子的HOMO是由A原子的3P轨道和B原子的2S轨道杂化而成，等等.这么说，似乎也不会引起误解.3.要鉴辨别子键跟共价键用电荷密度来说是更适合，这点我同意，这也是众所周知的事实.不过，我这里只是说明单纯从DOS上看不出来共价键或是离子的性质.并没有讨论用什么物理量（比方电荷差分密度，电荷变形密度等等）来看键的性质更适合.4.化学键没有绝对的共价键或是离子键，我同意.其实，不但仅是份子，固体中的情况也一样.比方罕有的离子晶体NACL，离子成分也不是100%的.你说的的第三、第四个问题我并没有在这个帖子中展宽讨论.可能让你有所误解，对不起.

我觉的LS似乎微不雅图像不清楚.当然，这只是我的感到，未必准确.也可能是我的微不雅图像不清楚.“但是结合你的初始结构来看，ldos根本上仍是比较准确的”，这句话有问题，首先，即便是结合LDOS看结果，也应该是结合优化过的构型，而不克不及是初始构型.更重要的是，即便疏忽这个小的错误，这句话也不合错误.以最复杂的氢份子为例，其成键和反键态波函数只是差一个正负号，都是两个原子的S轨道杂化而成.因此从LDOS上，两个态所显示的都是两个S的重叠，无非是所处能量位置不合.因此，我即便把氢份子的结构（其实就是两点一线段）和LDOS给你，仅从这两个信息你也不克不及通过LDOS给出成键态和反键态的形状，自然不克不及给出键的标的目的.更不必说是多原子份子了.另外，“临近原子的相对位置，是可以看出是什么样的结合键的”，我不知道你这里的键是从份子轨道理论过来的，仍是从价键（VB）理论过来的.现在一般都是阐发份子轨道理论的结果.对于份子轨道，例如HOMO，HOMO-1,HOMO-2,......都是一个整体，每个轨道都代表一个电子在是空间的散布，单独看他们在某几个原子间的散布，并判断是什么键，似乎不合错误

共价键在两个元素之间的局部区域电子密度会有较强的散布"，这句话定性上是对的，如果差分电荷密度或是变形电荷密度集中在某两个原子间，证明共价键比较强.然而“你可以看到Ti和C之间区域电子密度较小，这是离子键的明显特征”，这句话的意思容易明白，但是，我觉得直接用原子的MULLIKEN电荷大小来说明离子性的强弱，可能更好一点.也许会有人说，MULLILKEN电荷其实禁绝确.的确，从其自己的算法来看，是这样.但是，用来定性阐发仍是有意义的.特别是相对大小的比较.因为“Ti和C之间区域电子密度较小”，怎么个小法才干体现离子键？

这很不容易说清楚.最后，至于LDOS和PDOS的区别，前者偏重于具体原子的态密度，后者是整个晶胞的S,P,D的电子散布.其实，往往在使用LDOS中，我们也是把该原子的S,P,D电子分隔的，确切的说是LPDOS更适合，呵呵.当然，DOS的种类有良多中,比方TDOS,SDOS,SPDOS,LDOS,PDOS等等，这些DOS反应了体系电子结构的不合正面，表示了不完全相同的意义.以上都是最根本的概念，只要你熟悉固体物理，我想理解起来应该没有什么问题.

量化从量子力学而来，从处理小份子开始，成立了一些描述问题的概念，电子散布的描述，引入能级概念，这时的能量散布只是一个个孤立的点；到了扩展体系或较大的体系时，一些能级距离逐突变得很小，以至难以区分，出了个“带”，此时才有了DOS.虽然两者类似，但仍是略有区此外，至于什么时候叫energylevel，什么时候称DOS，见仁见智吧，团体认为仍是有区此外.至于“杂化”这个概念，无论从物理仍是化学的角度讲，原谅我不克不及接受你的不雅点，杂化（hybridization）不但仅是Pauling天才地玩出来的概念，它是有深刻的物理布景的，实际上它是量子力学一个假定（态叠加原理）的具体应用，这和“mixing"是两码事儿；其次，化学上是严格区别”杂化“与”mixing"（混杂，化学上多称为轨道组合），“杂化”在化学上是指同一原子不合轨道间的重新组合，而不克不及用来描述不合原子间轨道的混杂（mixing），玩物理的老外们多用statemixing，进口之后，时而才被被玩儿成“杂化”.很忸捏，我不必阿姆斯特丹的东西，虽然知道它不算太贵，但年计费很烦，虽然知道它的band可以计较固体，但仍是喜欢维也纳，萝卜青菜，各有所爱吧.谢谢你的讨论！

呵呵，原子轨道原本多用STO暗示，只是便利于积分，于是采取GTO展开，形成各色基组，所以，你这里的说法又存在问题了

采取基组原本就是拟合STO或原子轨道的，然后在此根本上，机关份子轨道，其实不是直接拿GTO线性组分解MO.我想再次强调的是，LCAO只是机关份子轨道的办法之一，没有人也没有那个原理限制你必须用LCAO，只是它用起来比较简练、便利、通用且易于程序化罢了，如果愿意，大可以采取其它机关方法.恕我直言和保持.

1.DOS跟能级是有区此外.无论对于份子或是固体，都有能级（只不过固体的能级比较密集，是连续或是准连续，因而称之为带，或说，能带是固体能级的一个形象的说法），其实两者都是体系（份子或是固体）薛定谔方程的解，从量子力学的角度来看，并没有区别.我们其实也可以把固体中的某个能量叫做能级，比方罕有的费米能级，并没有任何妨害.而态密度是单位能量（单位体积）状态数的散布，对于体系的几何维度或是对称性等没有要求.在周期晶体，非周期固体，份子等等都可以应用.2.的确，现在hybridization或是mixing用的的确比较烂.不过，量子力学的态叠加原理不但仅可以用在同一个原子不合轨道的叠加.态叠加原理有着很是深刻的物理寄义.换句话说，LS所谓的mixing也是态叠加原理的体现.不过，我觉得你的看法仿佛不是这样的.3.我说的ADF指的就是ADF，而不是其中的BAND.ADF可以给出份子的DOS，而BAND可以给出固体的DOS.当然，BAND一般没人用.

的确，我不认为辨别属于两个原子的轨道间的mixing是态叠加原理！

说得口语些，描述体系的不合状态波函数间的组合仍是描述体系状态的波函数，这是态叠加原理.描述不合原子的轨道之间的混杂即成键是针对不合原子而言，从原子轨道这个条理讲，两个原子是不合体系，因此其轨道的mixing就不克不及算作态叠加原理，就像你不克不及把杂化轨道称为份子轨道一样，杂化轨道仍然是原子轨道，而此时的份子轨道不再是原子轨道.嘻嘻，有点牛角尖了，见谅！

既然LS否定不合原子的轨道mixing是态叠加原理的体现.我想请教一下LS，那么在份子轨道理论中，是哪个量子力学基来源根底理（或其推论）可以包管体系的份子轨道可以展开为不合原子轨道的线性组合？

我不是弄化学的，对结构化学或是量子化学不熟，不过一些问题可以讨论一下.

将原子轨道线性组合为份子轨道只是机关份子轨道的一种手段，不需要什么量子力学原理来支撑，完全可以不必原子轨道来机关份子轨道，只要你能造出一个描述份子体系电子运动状态的函数就可以，不是有些软件还采取数值轨道的吗.....

用GTO或是STO只是技巧上的问题，从物理上说，STO适合实际的电子波函数，但是从计较上说，GTO更便利数值运算.其实我上面说的很清楚了“份子轨道的展开不一定用原子轨道”，所以并没有一定用LCAO办法，希望你不要误解，呵呵.

 把份子轨道展开，究竟用什么基组，看计较的便利而定.可以是有一定物理意义的原子轨道，当然，也可以是没有直接物理意义的GTO基组（通过拟合STO等等手段来暗示）等等.甚至，只要你愿意，用平面波形式的基组也可以计较（比方用VASP计较超胞中的孤立份子）.但是无论你用什么基组通过线性叠加来暗示份子轨道，其实面前都体现了态叠加原理.不然，从量子力学的角度，没有任何依据可以让你把份子轨道展开成某些函数的叠加形式.换句话说，只要你把波函数展开，无论用什么基组，都是态叠加原理的体相，选取基组中的有限项来实际的拟合份子轨道.呵呵.

其实，所谓的GTO拟合STO，只是数值计较上的便利，或说，是一种数学技巧，因为不合GTO的乘积可以转换为一个GTO，从而便利数值计较.或说，把份子波函数展开为slater原子轨道的叠加，这一步才比较清楚的体现了态叠加原理的物理寄义.而用GTO拟合STO，是一种数值计较便利的手段，是下一个条理事情，也就是实际操纵.团体意见，嘿嘿.

氢份子的波函数，无论是成键或是反键，都是氢原子的叠加.第一，这只是一个近似，是数学上无法严格求解H2份子的一种“退一步”的近似手段.第二，我要说的是，从态叠加原理来看，我们不但要注意H2份子轨道跟原来两个氢原子轨道的联系，并且还要时刻注意它们的区别.虽然对H2这个例子不明显，但是，对于其他一些情况这种差别仍是很明显的.比方说，许多平面波（扩展态）可以叠加为一个束缚态.这说明叠加态是不合于原有各态的一个新态.而不但仅是原有态的“机械”叠加.里面蕴含着丰厚的物理思想.这一点，似乎良多做化学的人往往意识不到.

以份子为例，其实轨道杂化的标的目的与各个原子轨道前的系数，包含正负号有很大关系.但是LDOS只能给出定性的重叠.所以从LDOS上的杂化看出成键的标的目的，根本上是不成能的.

是的,真要严格讨论,一般要用OP,如COOP,COHP,但这些都涉及原子基组的问题了,平面波基组也就定性.LDOS,PDOS都是定性说,一般就是为了文章里面有个图,多一段讨论罢了

定性是不假，但是结合你的初始结构来看，ldos根本上仍是比较准确的，不是么？

虽然不克不及发在文章里，但是我