第2章介质的非线性极化.docx

1、第2章介质的非线性极化第2章介质的非线性极化本章主要问题：光在介质中传播的波动方程有哪些不同形式？ 介质极化率如何定义，有那些对称性质？极化率实部和虚部有何物理意义，其间有何关系?2.1 非线性介质的波方程2.1.1非线性介质的麦克斯韦方程光波在非性线介质中传播时也服从麦克斯韦方程: dD H Jdt D 二、B = 0D = 0 E PB = %(H M )J - E式中 E、D电场强度、电感应强度、B 磁场强度、磁感应强度、M 电极化强度、磁极化强度、o 真空介电系数、真空磁导率电导率（代表介质的吸收损耗）J 电流密度，自由电荷密度i J 0t在非线性介质中，P可以展开为E的幕级数:X(n

2、)是n阶电极化率，它是个n+1阶张量。将式(2.1.10)代入(2.1.5)可得这里(2.1.12)是介质的线性介电系数；其中X11是线性极化率。在各向异性介质中X11和&二者都是复数二阶张量。般非线性介质是绝缘体 (J = 0，? =0 )和非磁性材料(M =0)，则非线性介质的麦克斯韦方程组可表为: E =(2.1.13)ct cD H Ect(2.1.14)D = & E Pnl(2.1.15)2.1.2各向异性介质的时域波方程将(2.1.13)的两边进行I运算，再将式(2.1.14)代入，并用式(2.1.15)得到这就是描述光在各向异性非线性介质中传播的时阈波动方程。 该方程比线性波动

3、 方程仅多了右边的一项。相当存在一个次波源。第二项与介质的吸收损耗有关, 若介质为无损耗的，即厂-0，再利用c=1 /.幕；0 ,式(2.1.16)表为这是光在无损耗各向异性非线性介质中传播的时阈波动方程。 为解方程求得场强E，必须首先求出非线性极化强度 Pnl 02.1.3各向异性非线性介质的频域波方程将E (r,t)和Pnl(r,t)展开成i =1,2,3个单色平面波的组合(傅里叶展开)(2.1.18)(2.1.19)E(r,t) Ei(二 Eei(iJ)i iPnl(r,t)八 Pnl(kii)八 PiNLei(g 心i(2.1.20)(2.1.19)代入式(2.1.仃)，消去两边的求和

4、号和2八 C ) 2 E (k, JSgC这是各向异性非线性介质的单色平面波的波方程。2.1.4各向同性非线性介质频域波方程在方程(2.1.20)中，利用 E八C E )-2E，考虑各向同性介质，有 E =0 ;再用关系式 k。=d：/c，k 二 kon和n 二，；/ ；。，则得i 2E (k, ) k2E (k,)二 P nl(k, ) (2.1.21)这是各向同性非线性介质的单色平面波的波方程。它是一个非齐次二阶微分方程，难于求解，一般都要做近似简化处理，慢变振幅近似是一种常用的方法。现在考虑一个沿z方向传播的稳态单色平面波，振幅随 z变化，但不随时间变化。电场强度和非线性极化强度分别表为

5、:E(z, J =E(z)e匕 t)P NL (z, J = P NL (z)尹)式中k和k分别是原光波和极化波的波失。将式 (2.1.22)代入(2.1.21)，其中式(2.1.21)左边第一项为-2、2 E (z)=( 2 i2k k2) E (z)ei(kz)_r. 厶 rcz cz因此式(2.1.21)表为此为在各向同性介质中z向传播的单色平面波的波方程。假设在波长量级的距离内光波振幅的变化非常慢，满足以下条件:并假设PNL(z)随z的变化可以忽略不计，则式(2.1.23)中略去第一项写成EE ik0 p NL(z )e-l(kz-Cj)二 ik0 p NL(z)ei(k)z.z2；k

6、 2；k式中:k二k -k。这样，在慢变近似条件下，各向同性非线性介质中 z向传播的单色波的频域波方程被简化为简单的一阶微分方程，便于求解。式 (2.1.25)描述在稳态和在慢变近似条件下的各向同性非线性介质中沿 z向传播的单色光波的频域波方程。若存在介质对光电场的吸收，根据式(2.1.16)，式 (2.1.25)应改写为式中-是介质的吸收系数2.1.5各向同性非线性介质时域波方程考虑各向同性介质 E二0及n二, (2.1.17)式变为此为各向同性非线性介质中的时阈波方程。设时域下的波场为单色平面波(2.1.28)E (z,t) = A(z, t)ei(kz-7式(2.1.27)中的各项为-2

7、V2E(z,t)=(鼻 +i2k三-k2)A(z,t)ei(kMfl)cz &-2 -2 -：2-2 Pnl(z,t)三- J Pnl (z,t)-t假设波的振幅随空间和时间皆缓慢变化，满足以下慢变近似条件:则在(2.1.27)中略去场振幅的二阶时间导数和二阶空间导数，得到一阶波方程:(2.1.30):A.1A=J PNL(z,t)ez):z v :t 2 ；0cn这是在慢变近似条件下各向同性非线性介质中单色波的时域波方程。若光波是一个宽脉冲，在(2.1.30)式中v二c/n是光波的相速度；若光波是一个短脉冲，在(2.1.30)式中v = d /dk是波包的群速度2.2非线性极化率2.2.1极

8、化强度的频域表达式考虑电极化强度P与电场强度E之间的因果关系。在时刻 t，介质感应的 电极化强度d P(1)( t)是由在此之前时刻 b =t-dt!的电场强度E( tj在dt!时间内的 作用所确定，二者呈正比关系，dP (t)二；。x(1)(t -切 E (tjdti (221)考虑E(ti)在t之前所有时间电场强度E(ti)对P(t)的贡献，则有P (t)二X(tti) E (ti)dti (2.2.2)实际上，当ti t时，E (ti)对P(t)没有贡献， (tti)=O。再取E(ti)和P(i)(t)的傅里叶变换E(切=.EC )eJtid-.(2.2.3)P(i)(t) P( )et

9、d 将式(2.2.3)代入式(2.2.2)，得到频域的表达式P匕)二；0 x(i)CJ E ( ) (2.2.4)式中x(i)CH ：: X(i)(ti)ei 叫ti (2.2.5)在非线性情况下，P可以展开为E的幕级数，极化强度在频域中表达为P( )= P()P(2)( ) P(3)( ) (2.2.6)其中P()二；0 XC ； ) E ( )(2) (2)P C ) = O X ( ； 2): E ( -i)E(匕)(2.2.7)P ()二X C；i2J J E (J E (2) E (匕)IIOH(2.2.8)( ) = . ； Xn)(t-ti,t-t2,，t-tn)ei ZFi、Z

10、)dtidt2 dtn式中F面给出各阶电极化强度的直角坐标分量表达式。介质中的场由n个不同频率的分量(包含着这些频率的谐波、和频波、差频波等)组成(2.2.9)E(t)八 E( n)eq ntn式中EC n)是复数振幅，n可正可负。并规定频率为的极化强度分量为(2.2.11)(2.2.12)()八；o ( ； )E ：( ) CtPf ( J勺凳(；，2)E(i)E-( J oPpl3( M： $ 率扁牡；用冷,3巳 G(1E )0 2E ) 3( ) (2.2.13)otPV式中 二 i 2 3 JI I ； 川1二x,y,z。2.2.1极化率的对称性下面指出电极化率张量的对称特性，它反应了

11、介质结构的对称性和电极化强 度的实数性。1.频率置换对称性可以证明电极化率张量具有以下固有的置换对称性（i） （1） / 、x （ ） = X （ JX? *（8；耳,旳2）= 孙（斜；虫2,国）=X?（国2；-创3(2.2.14)IIIIH澀几*（ mggjlgn） = XhngiIlZn）二 IHHI 二 Xhn 丄（nJ，- lllLnJ若外场频率远离介质的共振频率， 介质被认为是无色散的和无耗的，则存在着完全的置换称特性，即式（2.2.14）中的*号可以取消。有81个独立元。如果介质具有中心对称结构，即在坐标反演变换x,y,zr _x, y, z时，P 和E都要变成反方向。由(2211

12、)-(2213式可见，P和P的表示式不变，但 P(2)式左边变号，据对称性要求 必须等于零，该式才能成立。也就是说，具有中心对称介质的偶阶极化率为零。 若只考虑到三阶非线性效应，对于具有中心 对称性的介质，没有二阶非线性效应，只有三阶非线性效应。2.2.3简并因子(1)若电场强度和电极化强度分别表示为E (r, t)八 E ( n) eJ nt c.c.， (2.2.16)nP(r,t) = P( n)eJ nt c.c.。 (2.2.17)n考虑到极化率的对称性，频率为的n阶极化强度分量表示如下，它是由 n个 波场所引起，其中有m个相同频率。P 丁()二 D ；0 X叫(；，123,/ n)

13、 E-( ) E E ( n) (2.2.18)式中的系数D被称为简并因子，对于式(2.2.16)和(2.2.17)的情况，可以证明：n!D =-m!E (r，t) = 1 E Cn)e4 nt E *.)ei nt，P( r力十.P (=十对这种情况，极化强度分量式(2.2.18)也成立，但是简并因子变成D才卫Im!几种常见的非线性光学效应的极化率表达式及其相应的两种简并因子列于非线性过程阶极化率Dm21（n !/m!）D = n !/m!线性色散1X（1g）11线性吸收1x（恥）11电光效应2x（g,0）12二次谐波2x（2们;,）1/21和频效应2X （ 3Q2）12差频效应2X （国2

14、,国3,1）12三次谐波3（3）X （38；叱,8）1/41四波混频3X （国4；斜,矶离3）3/26简并四波混频3/ x （wn3/43简并四波混频相位共轭3（3） / x （国c；国1,灼2,灼p）3/26光克尔效应（自作用）3（3） / 、x 2、0,0、03/43光克尔效应（互作用）3x（国阿,七2）3/26自聚焦3（3）分（时；时，_豹，豹）3/43饱和吸收3x3/43双光子吸收3（3） / x （国1；叫卞2冋）3/26拉曼散射（斯托克斯）3（3） / 、（%；备七1盟S）3/26拉曼散射（反斯托克斯）3x （%；，Y*s）3/43注：表中极化率括号中的分号之后为入射场频率，分号之

15、前为生成场频率。2.3 Kramers-Kronig 色散关系2.3.1极化率实部与虚部的关系必需指出，电极化率（巧是一个复数，若表达为（.）=；:（.）（.）， （2.3.1）其实部和虚部之间有如下关系1 旳7 ()() P d , (233)富 */屮：- 式中P表示后面的积分为柯西主值积分。 这是著名的Kramers-Kronig色散关系，简称K-K关系。由K-K关系可见，只要知道极化率的实部和虚部中任何一个 的光谱就可通过此关系求出另外一个。根据,()是的奇函数，而 ()是：的偶函数。K K关系可以写成如下另一种形式：() - -P (2 )2d , (2.3.4)兀 蛍、一尬232极

16、化率实部和虚部的物理意义1.线性折射率和吸收系数与极化率的关系 我们考察一束频率为 的单色平面波在各向同性介质中沿 z方向的传播所产生的线性极化。设光电场强度表示为E (z,，)二 E(z)ei(kz c.c. , (2.3.6)式中，k是非线性介质的复数波矢，其实部表示波的相位变化(介质的色散) ，虚部表示波的振幅的变化(介质的吸收)，即k =k、ik十n0 i -， (2.3.7)2式中，k-二-是真空中的波矢；n-和：-分别表示介质的线性折射率和线性吸c收系数。由电感强度的定义，考虑远离共振情况下的线性极化效应，则有D 二；-E P二；-E - (1)E =(；- ；- (1) E =

17、E， (2.3.8)式中，；-为真空的介电系数；二，-为介质的复线性介电系数； 为介质的复线性极化率，可以分为实部和虚部两部分，利用关系 ；、二；-(1 *、)，则;可表为；=；0 ；0 i ；0 =； i ；0 =；(1 )。 (2.3.9)z利用线性折射率n0 ，式(2.3.9)改为2 艾”；：=n2；。(1 i)。 (2.3.10)n。再利用复线性折射率n =二厂;0和真空光速c = 1/暫；0，将介质的复波矢表为k = n - 、0i。 (2.3.11)c 将式(2.3.10)代入(2.3.11)，得到1( /军kJv 1+i(2.3.12)I n0丿式(2.3.12)中的根号中第二项

18、的模远小于 1,可将 二展成泰勒级数，近似取前两项得kU &门0(1 i- k)=k n0 i：2n 2n(2.3.13)将式(2.3.13)对比(2.3.7)，利用；()得到n 1 (1)(1 1)2L 1 -(T，2(2.3.14):.厂 k ()“ _ (.丁。(2.3.15)n cn可见介质的线性折射率和线性吸收系数分别与一阶极化率的虚部和实部成 正比。2.非线性折射率和吸收系数与极化率的关系假设介质具有三阶非线性，入射激光是如式 (2.3.6)的单色平面波，可以用以下慢变近似非线性波方程(2.1.25)，求解光场E (z)。这里设厶k二k-k = 0。购 1 PNL(z)二如 PNL

19、(z)。 (2.3.16).z 2 ；0cn0 2 ；0k非线性极化强度表为设eC)=3( J ,二匕)一 i (),2 2PNL(Z)=%兀)E(z)知於3)“ EE,e3)(.J E (z)2 i e3)( y E (z)2 E (z):z 2cn0利用I12ocn E (z)，式(2.3.19)改为2-:E (z):zi ：， 2 2e ( ) I i-2cn I ；oCnoe3)c) =i koI iIL 2 pen。ocrbe3)I e (z)/(I E (z)2 2oc nok _k e3)c)kNL 一 ko20 cno e3)(y2 2 ;oc no式(2.3.20)变为-：E

20、 (z).:zi kNL E (z)。解得E (z) = E (o)eikNLz。由式(2.3.6)E(乙J=E (z) ei(kz)二 E (0)JkTz*其中otao=kono i - = n i2 2e3) () e3)()- I i I= kno i o 22 So cno2 2oC no(2.3.18)(2.3.19)(2.3.20)(2.3.21)(2.3.22)(2.3.23)(2.3.24)(2.3.25)(2.3.26)(2.3.27)由式(2.3.26)和( 2.3.27)可见，对三阶非线性介质，其非线性折射率由三阶极 化率的实部决定，并与光强成正比；而非线性吸收系数由三阶

21、极化率的虚部决定, 也与光强成正比2.3.3非线性折射率与非线性吸收系数的关系将式(2326)和(2327)分别代入式(232)可以得到 :n( ) -P -d 。 (2.3.28)2兀 _%-国)据式(234)，厶n( J和厶:()的关系还可表为n( )= p 4d 。 (2.3.29)假若测得某非线性介质的线性吸收光谱和在强光作用下的吸收光谱， 从两光谱的差值算得 ： C-)，就可以由式(2.3.29)算出该介质的非线性折射率谱：n()。而且可由式(2.3.29)确定介质在某频率下的三阶极化率 ()o单位制说明本书采用国际单位制，即两种单位制的关系为：MKS/SI单位制，有许多文献米用 c

22、gs/esi单位制，MKS/SI单位制p(n)= ；0(%cgs/esi单 位制p(n) ”(n)En线性极化率(SI) =4二(esu)二阶极化率(2)(SI) 4二 4 (2)(esu)304三阶极化率(SI)= 8 (esu)9“08n阶极化率(n)(SI)/ / n4 (n)(esu)， c = 3 108(10 c)2. 时间反演对称性根据电极化强度的实数性可以证明XU仰厝1厲2，声n ）=盘；人（七；卞1，七2，七n ） （ 2.2.15）3. 空间结构对称性由于介质结构的对称性，当笛卡儿坐标的指标被置换时， 紀L ln保持不变，使非线性极化率张量的独立矩阵元的总数大大减少： 只有27个独立元；2 （3）只