1、以通过选择不同的非线性光学晶体获得窄带荧光的高转换效率或者宽带荧光的较平坦的转换效率,同时,它还具有对样品的荧光寿命无要求、光谱数据容易校准等优点,使其成为飞秒时间分辨光谱测量技术中使用最广泛的一种方法。在此基础上,本文从光学非线性原理出发,对荧光的上转换飞秒时间分辨光谱进行理论分析与模拟,主要从以下几个方面的展开研究:1介绍了最常用的飞秒时间分辨光谱的测量方法,并分析出各种测量方法的优缺点。2从光学非线性原理出发,推导出非线性光学晶体在和频过程中的有效非线性系数的求解公式,并通过matlab编程求解出BBO晶体在倍频与和频过程中有效非线性系数的色散曲线,同时得出BBO晶体非线性光学系数矩阵元
2、的色散改变对BBO晶体的有效非线性系数的影响。3采用小信号近似理论求解和频过程中的上转换发光效率,在此基础上,通过对BBO晶体的理论模拟,分析求解出相位失配因子、晶体厚度以及门脉冲光强对上转换发光效率影响的关系曲线,由此得到在进行上转换发光试验中的最佳实验条件。并利用所得到的最佳条件求解得到宽带荧光的时间分辨光谱。根据理论计算并利用已知稳定的光谱确定不同频率的光的转换率,构造和频转换效率函数,然后再用该函数对测得的光谱进行数据处理,得到样品荧光的光谱。4为实验提供了计算方法,指出了实际操作中需重点注意的问题,并且为进一步改进实验提供了思路和理论参考。关键词:和频有效非线性系数相位匹配三波耦合上
3、转换发光效率AbstractThebirthand thedevelopmentof femtosecond laser takepeopleinto a newfemtosecondworld,whereall thehi曲-speed operationoftheparticles are”slow”downThemostdirect useoffemtosecond 1aser is thetimeResolvedspectraUsingfemtosecond laserpulsestoobservephysical,chemicalandbiologicalultra-fastproc
4、esses,peopleCansee alargenumberofphysical,chemicalandbiologicalfield ofultrafastphenomenaandprocesses,which theyCall not seebyusingtraditionalmethodsTimeresolvedspectrum byfemtosecond laserpulsesaccess tomore andmoreattention,andnowin astageofrapid developmentAndtheup-conversionfluorescencemeasuredo
5、ffemtosecondtimeresolvedspectroscopy,whichcall chooseadifferentnarrow-bandnonlinearopticalcrystaltoobtainhighconversionefficiency,orto obtainrelativelyflat conversionefficiencyofbroadbandfluorescence,anddonotrequirethe fluorescence lifetime ofthesamples,andCan calibratethespectraldataeasily,makeit t
6、o become the mostwidelyused methods of femtosecond timeResolvedspectral measurementInthispaper,basedontheprincipleofnonlinearoptical,theoretical analysisandsimulationofupconversiontime-resolvedspectra,Icarriedoutseveralstudiesabout:1、Describesthe mostcommonlyused femtosecondmeasurements andanalysis
7、advantagesanddisadvantagesmethodstime-resolvedspectraof these measurement2、Fromtheprincipleofnonlinearoptical,I gotthe formulaof effective nonlinearcoefficient ofthe nonlinearoptical crystal,andusedmatlabprogrammingforsolvingdispersioncurvesofeffectivenon-linearcoefficientofBBOcrystalintheprocess of
8、SHG andSFGaswellasgettingimpact ofeffectivenonlinearcoefficientofBBOcrystalbychanging thematrixelementoftheeffectivenonlinearcoefficientofBBOcrystal3、TosolveupconversionluminescenceefficiencyoftheSFGbyusingthetheoryofsmallsingle,and from this,to analysis and solve therelationship amongtheupconversio
9、nluminescenceefficiencyandphasemismatchfactor,crystalthicknessandgate pulse light intensityabout BBOcrystal,from which wegetthe bestexperimentalconditionsof theup conversion 1uminescenceAnd use the best conditionstogetthebroadbandtimeresolvedfluorescencespectroscopy4、Provideacalculationmethod for th
10、e experiment,and point outthe focus ofattentioninthe actualoperation,and provide atheoretical referenceandideasforthefurtherimprovementoftheexperimentalKEYWORD:SFG EffectiveNon-linear Coefficient Phase MatchingThree-waveCoupling UpconversionLuminescenceEfficiency第一章绪论1.1飞秒脉冲激光概述自第一台红宝石激光器问世以来,激光在各个领
11、域都获得了广泛的应用,为了进行更好的时间分辨研究,人们一直致力于发展更短的激光脉冲。纵观超短激光脉冲的发展历史,大体可以划分为四个阶段,如图11所示。图1.1超短脉冲激光发展史60年代中后期1010。9s为第一阶段,其特征为调Q技术的出现以及各种锁模理论的初步建立和各种锁模方法的实验探索,属于超短激光脉冲发展的初级阶段。70年代lO。1010。12s为第二阶段,其特征为各种锁模方法和理论(如主动锁模、被动锁模、同步泵浦锁模等)的逐渐成熟,并在物理和化学领域开展了皮秒(ps,10J2s)激光器的初步应用。由于锁模技术的实现使得人们可以获得皮秒量级的激光脉冲,从而发现了很多新的非线性光学现象。80
12、年代为超短激光脉冲发展的第三阶段,其主要特征为激光脉宽进入了飞秒(fs,1015s)阶段,以碰撞锁模染料激光器为代表,就言,仍属于被动锁模的范畴。1981年美国贝尔实验室的模的原理,采用有机染料Rhodamine6G作为增益介质,成锁模(CPM)环形染料激光器,首次获得脉宽在飞秒(fS,10以5s)这标志着飞秒激光的诞生。90年代超短激光的发展进入第四阶段,其主要特征(Kerr-lensmodelocking,KLM)技术【jJ的出现和应用以及出现。以掺钛蓝宝石为代表的固体激光器具有比染料更宽吸收强度和更稳定的光学性质,因此能提供更宽的波长可窄的脉冲宽度(从傅立叶变换极限而言可以到达数个fs4
13、5的光脉冲己短至少于40fst6。101。当今固体fs激光技术的用和性能更优越。飞秒脉冲激光具有两个显著的特点:一是脉冲宽度极窄,达到飞秒量级;二是峰值功率极高。因为飞秒脉冲激光的能量集中在飞秒量级的时间内,即使平均功率不高,却可以形成超强的瞬时峰值功率。尤其是经过放大后的飞秒脉冲激光,峰值功率可达太瓦(1012W)甚至拍E(1015w)以上11,121。人类凭借飞秒脉冲激光这些无与伦比的特性可以创造许多极限条件,用来揭示和探索物理、化学、生物等自然科学的奥秘,以及开发和研究与人类密切相关的应用。利用飞秒脉冲激光可以产生波长极短的光脉冲,如高能量的飞秒脉冲激光与等离子体相互作用产生高次谐波及x
14、射线,可用于受控核聚变,实现快速点火利用飞秒脉冲激光还可以产生波长极长的光脉冲,如根据光导激发机制或光整流效应,利用飞秒脉冲激光作泵浦源可以产生波长在远红外波段的太赫兹光波,可用于探测和成像,是傅立叶变换红外光谱技术和x射线技术的互补技术。利用飞秒脉冲激光可以将电子在几十米内加速到目前世界上最大加速器所能达到的能量,加速器的规模得到了上千倍的压缩。利用飞秒脉冲激光在半导体中激发的声子的反射可用来实时测量半导体薄膜的厚度,以监测半导体薄膜的生长。利用飞秒脉冲激光作光学相干断层扫描的光源可以观察活体细胞的三维图象利用飞秒脉冲激光作为光通讯的光源,可以使现有的通讯速度提高几百倍。利用飞秒脉冲激光作超
15、精细微加工,尺度可以突破瑞利衍射的最小极限,并且可利用双光子和多光子吸收在透明材料内部实现多层和三维结构的加工。利用飞秒脉冲激光作为超精密外科手术刀,用于视力矫正手术,既能减少组织损伤又不会留下手术后遗症。飞秒脉冲激光最直接的用途是时间分辨光谱学。利用飞秒脉冲激光来观测物理、化学和生物等超快过程,使人们看到了用传统方法无法观测到的大量物理、化学和生物领域的超快现象和超快过程。1.2飞秒激光倍频的研究意义飞秒激光具有持续时间短、峰值功率高、波长可调谐等特点。随着飞秒激光的发展,飞秒超快光谱技术被广泛应用于各种科学领域,用来研究存在于自然界的各种微观超快过程。有关这些方面的研究会大大增加人类对于客观世界的认识深度,提高人类改造自然的能力。可以毫不夸张地说,飞秒激光技术的出现为人类在物理、化学、生物、医学、材料、信息科学以及环境保护等方面的发展提供了有利的条件。飞秒激光技术的发展,不仅带动若干学科的研究进入了微观超快领域,还开创了一些全新的研究领域,如飞秒化学25。27】、量子化学控制、超高
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