滆湖氮污染双同位素溯源与清单统计对比研究Word格式文档下载.docx

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滆湖位于我国江苏省，湖区主要涉及常州市的武进区、金坛区以及无锡市的宜兴市。

密集的人口和发达的工农业造成滆湖水体中的氮素污染严重，污染来源复杂。

因此亟待识别水体中的氮素污染来源，为氮素污染治理提供数据参考。

本研究以生活污水、化学肥料及工业废水为硝态氮端元，借助氮氧同位素端元混合模型计算出滆湖区域生活污水、化学肥料及工业废水对滆湖硝态氮污染负荷贡献率，分别为22.79%、33.25%、43.96%。

同时本研究针对2013年整年滆湖区域调研数据，利用清单统计法从宏观上量化了一整年不同来源硝态氮负荷贡献量的绝对值，并推算出相对值，分别为42.09%、48.11%、9.80%。

两种方法以互补的方式对不同时间尺度上滆湖硝态氮污染负荷进行表征，为滆湖硝态氮污染的治理提供科学参考。

关键词：

滆湖；

硝酸盐氮氧同位素；

清单统计；

硝态氮负荷贡献率

中图分类号：

X131.2文献标识码：

A

AcomparativestudyonsourcesofnitrogenpollutionviadualisotopeandinventorystatisticsinGehuLake,Jiangsu

LijunYuan1,GuangLiu1,2,3,ZezhouZhang2,3,4,XiCao,2,3,6,YuexiangGao4,LinxiYuan1,2,3,XuebinYin1,2,3*

（1.SchoolofEarthandSpaceSciences,UniversityofScienceandTechnologyofChina,Hefei230026,Anhui;

2.InstituteofAdvancedTechnology,UniversityofScienceandTechnologyofChina,Hefei230088,Anhui;

3.JiangsuBio-EngineeringResearchCentreofSelenium,Suzhou215123,Jiangsu;

4.NanjingInstituteofEnvironmentalSciences,StateEnvironmentalProtectionAdministration,Nanjing210042,China;

5.StateKeyLaboratoryofBio-GeologyandEnvironmentalGeology,ChinaUniversityofGeosciences,Wuhan430074,China

6.SchoolofEarthandEnvironment,Auhuiuniversityofscience&

technology，Huainan232000,Anhui）

Abstract:

GehuLakelocatedatJiangsuProvince,China,anditswatersystemconsistsofJintandistrictandWujindistrict,ChangzhoucityandYixinginWuxicity.Densepopulationandwell-developedindustryandagricultureariseheavynitrogenpollutionandcomplexnitrogensourcesinGehuLake.So,itisnecessarytodistinguishcontributionsofeachnitrogensourcefornitrogenpollutiontreatment.Inpresentstudy,domesticsewage,fertilizersandindustrialwastewaterareemployedasnitrogenendmembers.Basedonanend-membermixingmodelofnitrogenandoxygenisotopes,thevaluesofnitrogencontributionsfromsewage,fertilizersandindustrialwastewaterare22.79%,33.25%,and43.96%,respectively.Meanwhile,abudgetanalysisongovernmentstatisticaldataandquantifiedtheabsolutenitrogenloadofdifferentsourcesin2013wasperformedandthevaluesofnitrogencontributionsare42.09%,48.11%and9.80%,respectively.Twomethodscharacterizedthenitrogencontributionsfromsewage,fertilizersandindustrialwastewaterinGehuatdifferenttimescales,toprovidescientificreferencesfornitrogenpollutionremediation.

Keywords:

GehuLake;

nitrogenandoxygenisotopes;

budgetanalysis;

contributionrateofnitrogenload

滆湖是太湖上游重要的行蓄洪湖泊，工业历史悠久，承担区域供水、生态调节的重要作用。

该区域主要包括常州市的武进区、金坛区以及无锡市的宜兴市。

随着社会经济快速发展，水环境污染问题也日益显著[1]。

其中工业点源污染、城镇生活污水污染和农业面源污染[2,3]已成为滆湖水环境污染的主要污染源。

近年研究结果表明，滆湖入湖河流水体中氮浓度严重超标，总氮指标长期处于V类水质标准（2mg/L）[4]且逐年增加[1]。

滆湖水质水情不断恶化[5]，威胁着人畜饮用水安全，引起了社会各界的广泛关注[6]。

同时相关研究结果表明：

污染水体中溶解态无机氮（DIN）是氮的主要存在形式，而其中又以硝态氮（NO3--N）为主[7,8]，主要由于河流中土壤颗粒对氨态氮（NH4+-N）有很强的吸附作用，再加上挥发、硝化等一系列转化作用，使得到达河湖中的NH4+-N含量很低[9]。

而硝态氮进入人体后，在肠胃中被还原成亚硝酸态，随后在血红蛋白作用下，形成红铁血红蛋白，这种化合物将堵塞氧气输送，抑制人体细胞和组织的呼吸作用，导致血液中乳酸、胆固醇和白血球增加，蛋白质数量减少，从而引起肌肉痉挛和恶性肿瘤等疾病。

现阶段我国饮用水水质标准硝酸根的限值为10mg/L。

由于硝态氮污染来源不清晰，其治理效果一直欠佳。

因此，有效识别不同污染源对水环境硝态氮贡献率势在必行，从而有目的地限制和削减滆湖上游区域硝态氮排放。

在现阶段的污染治理方面，湖泊氮污染负荷的估算方式主要是利用排污系数和入水系数对区域调研数据进行清单统计，分析不同污染源产生氮的排放负荷和入水负荷[10-12]，其区域调研数据一般以年为周期。

而近年来，也陆续出现了利用同位素进行特定时间点硝态氮污染源溯源估算[13,14]。

由于不同污染源的氮氧稳定同位素特征值不受水环境其他物质浓度变化影响，即同位素组成具有相对稳定性[15-17]，这使利用同位素初步分析不同污染源对硝态氮污染贡献率成为可能[13,18]。

本文以生活污水、化学肥料、工业废水为主要滆湖污染源，利用不同污染源氮氧同位素特征值建立污染源端元混合模型，研究2013年5月滆湖区域不同污染源对硝态氮污染的相对贡献率；

此外还利用清单统计法对滆湖区域调研数据进行分析，得到不同污染源对硝态氮污染贡献的相对比例，将两种方法结果进行比较，评价两种方法的优缺点，以期为科学识别滆湖硝态氮污染负荷来源提供参考。

1研究方法

1.1样品采集和分析

1.1.1样品采集

样品采集分为两部分，其中一部分为滆湖入湖河流水样采集：

于2013年5月对滆湖的七条入湖河流水样进行采集，具体采样点示意图见图1：

图1滆湖采样点示意图

Fig.1LocationofthesamplingsitesinGehuLake,Jiangsu

另一部分是滆湖区域端元污染物采集：

于2013年5月进行滆湖区域内的武进区、金坛区以及宜兴市的3种端元样品采集，样品具体来源为：

生活污水样品采自常州市武进区的4座污水厂的进水样和出水样、1座垃圾填埋场以及3处农村生活污水；

化学肥料采自当地市面上9个不同厂家生产的13种不同肥料，主要含氮成分为尿素、氯化铵和硝酸钾；

工业废水样品采自常州市和宜兴市四家典型纺织、化工工厂出水口，主要形态为铵盐。

1.1.2氮-氧同位素分析

对上述的水样采集后迅速冷藏并送往实验室。

水样过0.45μm醋酸纤维素滤膜，过滤后放在4°

C冷冻保藏，备测。

采样24h内，用离子色谱仪进行NO3--N浓度测定。

同位素样品采用改进后的Silva等人提出的离子交换法[19]进行样品前处理，处理后冷冻干燥。

获取冷冻干燥后的固态AgNO3，使用FinniganDeltaPlus稳定同位素质谱仪进行氮氧同位素值测定。

该方法采用的氮的参考标准，为国际上通用的同位素参考标准（δ15N=4.7‰）和本实验室标准KNO3（δ15N=6.3‰）。

该方法测定δ15N的标准偏差为±

0.2‰。

O同位素参考标准为（δ18O=25.6‰）和纤维素（δ18O=29.0‰），δ18O的测定标准偏差为±

1‰。

结果以样品的15N/14N、18O/16O比值相对于大气N2、O2的千分差来表示，即采用符号δ15N、δ18O表示。

1.2区域排污数据来源

滆湖区域氮素污染主要来源于常州市的武进区、金坛区以及无锡市的宜兴市的工业废水、生活污水以及农业面源污染（包括种植业、畜牧养殖业、水产养殖业）的排放。

1.2.1工业废水数据来源和统计方法

根据江苏省环保厅在太湖流域常州、苏州、无锡、镇江地区的典型工业园检测结果显示：

2013年滆湖区域内工业废水直排量为3092960t，其总氮浓度约为17.37mg/L，铵态氮浓度为3.46mg/L；

污水处理厂排放量为13807040t，而总氮浓度约为16.48mg/L，铵态氮浓度为3.31mg/L，总氮和铵态氮入水污染负荷计算方法参考《太湖流域江苏片区工业源污染负荷研究》[20]，计算公式如下：

（公式一）

1.2.2生活污水数据来源和统计方法

2013年滆湖区域涉及武进区、金