苯醚甲环唑土壤环境行为及其在柑橘残留动态研究与安全性评价.docx
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苯醚甲环唑土壤环境行为及其在柑橘残留动态研究与安全性评价
苯醚甲环唑土壤环境行为及其在柑橘残留动态研究与安全性评价
安徽农业大学硕士学位论文苯醚甲环唑土壤环境行为及其在柑橘中残留动态研究与安全性评价姓名:
王军申请学位级别:
硕士专业:
农药学指导教师:
花日茂温家钧20080601中文摘要本论文以三唑类杀菌剂苯醚甲环唑为研究对象，采用田间试验和室内实验相结合的方法，对其在柑橘和土壤中的残留动态和环境行为过程进行了研究，以期对苯醚甲环唑在柑橘上的采收安全间隔期与最佳使用方法作出评价，为此药在柑橘种植过程中的合理安全使用提供科学依据。
论文的主要研究内容及结论包括:
探索了苯醚甲环唑在柑橘、土壤中的残留分析方法。
样品用丙酮,石油醚提取，二氯甲烷液一液分配，中性氧化铝吸附剂净化，石油醚,乙醚（,:
）洗脱，浓缩定容，采用,;—,,,外标法残留量测定。
该方法平均回收率,,（,,,?
,（,,,，相对标准偏差,（,,,?
,（,,,，最低检出量,（,,,,，最低检出浓度,（,,,,,,,,，符合农残分析要求。
研究了苯醚甲环唑在不同地理位置土壤中的降解动力学比较及其影响因子，结果表明:
土壤微生物对苯醚甲环唑的降解有显著促进作用，环境温度、土壤湿度及药液浓度在一定范围内，与苯醚甲环唑降解速率呈正相关，但当超过一定限度时，反而使苯醚甲环唑降解速率下降。
研究了柑橘生长期间苯醚甲环唑在柑橘及土壤中的残留动态:
试验表明，苯醚甲环唑消解速度快慢、半衰期长短与否，与其所处的环境介质密切相关，橘皮、橘肉中消解速度相对于土壤中较快。
土壤中半衰期约为,,（,,”,,?
,（,,,:
橘皮和橘肉中半衰期因生长条件、气候因素及柑橘品种不同而略有差异。
柑橘皮中消解半衰期,（,,，,,，,,（,,,;柑橘肉中残留量表现为先上升后下降，消解半衰期为,（,,,,,（,,,。
但无论在橘皮、橘肉或土壤中，苯醚甲环唑均不会产生累积。
最终残留结果表明，距最后一次施药后不同间隔时间所采收的橘皮和橘肉中，其残留量高低与施药浓度呈正相关，与采样间隔期延长呈负相关，与施药次数关系不明显。
间隔,,,所采收的柑橘样品中，柑橘皮中苯醚甲环唑残留量均低于,（,,,,,,;橘肉中苯醚甲环唑残留量均低于,（，,,,,,。
柑橘全果中苯醚甲环唑试验低剂量残留量均低于,（,,,,,,。
研究了柑橘贮藏过程中苯醚甲环唑残留量与药液浓度、贮藏温度和储存时间的关系，以及果实不同部位残留水平的差异。
结果表明:
不同浓度药液处理，柑橘中苯醚甲环唑含量不同，浸果药液浓度愈高，橘皮和橘肉中苯醚甲环唑残留量愈高;随着储藏时间延长，不同温度下储藏的橘皮样品中苯醚甲环唑残留水平呈总体下降趋势:
低温下储藏的橘肉对苯醚甲环唑的吸收低于在常温下的吸收，橘肉中苯醚甲环唑残留水平有着先上升后下降的趋势;不同浓度药液处理、不同条件下储藏的样品，橘皮层苯醚甲环唑残留水平远远高于内部橘肉层，苯醚甲环唑在柑橘中的残留量依次表现为:
橘皮,全果,橘肉。
在本文处理条件下用苯醚甲环唑药液浸泡过的柑橘，橘肉中苯醚甲环唑残留水平，均小于,（,,,,,,，低于残留限量要求。
本研究为农业部农药残留登记试验项目，试验结果已被农业部农药登记注册采用，并作为制定苯醚甲环唑科学合理使用准则和最终残留限量国家标准依据。
关键词:
苯醚甲环唑环境行为柑橘残留动态安全性，，,,,,,,;,，,,,,,,,,,,，,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,勰,,,,;,,,,,,,,，,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,
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,,,,,;,,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,;,,,,,,;,,,,,,,,,,,,,,;,;,,,,,,,,,,,,,,,,独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。
尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得安徽农业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。
与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。
研究生签名:
—,垄阜帆弘口岙,月夕日关于论文使用授权的说明本人完全了解安徽农业大学有关保留、使用学位论文的规定，即:
学校有权保留送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。
同意安徽农业大学可以用不
同方式在不同媒体上发表、传播学位论文的全部或部分内容。
（保密的学位论文在解密后应遵守此协议）研究生签名:
—,,卓帆如,,,年臼夕日第一导师签名:
时间:
硼年,月,了日文献综述一、农药应用现状及负面效应当前在农业生产中遭受病虫草等危害的情况年年时有发生。
据统计，每年全世界因受病虫草害而减少的粮食产量，约占粮食总量的,,,左右…。
估计至,,,,,年，世界粮食需求量将由,,,,年的,,（,,亿吨增长至,,（,,亿吨，但耕地却有减无增乜,。
可以说，粮食是困扰人类生存的一个极端重要的问题。
二十世纪世界农业发展最显著的标志之一，就是逐年增多的农业化学品的大量投入口,。
自,,世纪,,年代化学农药开始应用于农业生产以来，目前全世界已有,,,,,余种化学农药制剂，经常使用的约,,,种，产量在,,,万吨以上。
毋容讳言，人们在与病虫草鼠害长期的斗争实践中，农药发挥了重要的作用，己成为农业生产中不可缺少的生产资料阳?
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我国是世界上最早使用农药防治农作物有害生物的国家之一?
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化学农药作为保障农业丰收的重要手段，可以说在农业生产中发挥着非常重要的作用。
然而，由于人们长期的不科学用药，剧毒、高残留、难降解农药的大量使用，我们面临着不断增加的土壤、地下水和大气农药污染的环境问题?
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它是一种对生态环境有毒害的化学品，它从生产、贮运，直至使用的全过程都可能对生态环境造成危害隅,。
有机农药是人们主动投放于环境中数量最大、毒性最广的一类化学物质，无论采用什么方式施药，大部分有机农药都直接进入土壤，土壤既是农药在环境中的“贮藏库”，又是“集散地?
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，农药无沦以何种方式施用后都会直接或间接进入土壤中。
就目前的技术水平而言，喷施农药的利用率仅有,,,左右，也就是说有,,,或更多的农药在施用后进入土壤中,,?
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大量持续投入土壤中的有机农药对土壤环境形成了污染，不但严重影响土壤肥力，直接导致农产品中农药超标，产品品质下降„,吼,,,，而且会通过径流、淋溶作用等方式污染地表水和地下水源，进而导致对水生生物的污染与危害;进入土壤中的有机农药能够被植物吸收并在植物体内迁移、代谢和积累，对人体健康和生态安全构成严重威胁，因此农药对土壤的污染日益引起学术界和公众的关注,毛盯,。
另一方面，土壤中农药污染严重威胁到人和动物的健康，将通过食物链在脂肪中积累，导致免疫系统、荷尔蒙、生殖系统疾病和诱发癌症„,一们，有的有机农药具有内分泌干扰作用，有的还具有“三致”作用（致癌、致畸和致突变）或潜在“三致”作用,?
。
近几十年来人们通过吉祥物试验，陆续发现有几十种农药有致癌的可能性，它们是,,,、狄氏剂、灭蚁灵、杀螨特等等。
通过对怀孕的动物和受精的鸡胚过量接触某些农药后，其后代发生畸形。
这些农药包括西维因、灭菌丹、克菌丹、有机汞等等。
污染严重的湖泊中发现鱼类椎骨变形。
“三致”的原因，一般认为与细胞内的染色体有关。
如果农药影响细胞染色体，引起细胞恶性分裂，就有引起肿瘤的可能性;当影响到生殖细胞时就会发生怪胎现象;如果影响到细胞体内的,,,，就能引起遗传变异。
目前被怀疑对,,,有影响的农药近百种。
据
世界卫生组织（,,,）对,,个国家的统计数据，全世界每年大约发生,,,万起化学农药中毒事件，其中急性中毒事件约,,万起。
另据对,,个国家的调查，急性农药中毒者中,,,是由有机氯、有机磷和汞制剂所引起的。
化学农药污染还可导致死胎、流产和癌症等疾病发生。
据全美资源保护委员会和儿童科学院的调查，自,,,,年以来，儿童癌症患者增加了,（,,，成人肾癌患者增加了,,,（,,，皮肤癌增加了,,,,，淋巴癌增加了,,,（,,，这与大量施用化学农药有直接关系。
长期大量使用化学农药导致抗药性害虫大量增加。
,世纪,,年代，抗药性害虫大约有,,种，到了,,年代末已增,,,至,,,,,种。
特别是近,,年来，棉铃虫、蚜虫、小菜蛾、斜纹夜蛾等多发性害虫对菊酯类、有机磷类化学农药的抗药性增加了几百乃至数千倍。
此外，化学农药大量杀伤天敌生物，破坏了生态平衡，造成害虫再生猖獗，使次要害虫上升为主要害虫,?
。
大量化学农药的施用，使农产品中农药残留量增加，严重污染了环境，危及人类健康及生命。
农药残留导致的间接的生态环境破坏的损失更加无法估量。
鉴于农药残留的持久性、农药施用的普遍性和农药污染的严重性，已经成为人们必须解决的重大问题，引起了众多科研工作者的高度关注?
钉。
二、农药多介质环境行为研究农药作为一种有毒化学物质，农药的长期大量使用，对生态环境的安全和人体的健康都产生了诸多不利影响。
科学试验结果表明，农药施于农作物上，,,,一,,,的农药附着在农作物上，其它,,—,,,的农药散落在土壤、水中或飘散在大气中。
农作物还可通过根和叶的吸收、传导等途径，将土壤、水和大气中的一些农药再转移到体内。
残存在环境中和生物体内的微量农药，称之为农药残留。
它包括农药原体及其有毒代谢物、降解物和杂质。
农药残留量与农药本身的理化性质、作物种类、施药因素、环境条件和气候等有关。
农药污染农产品和环境，对人畜造?
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,,,,,,;,,,,），即农药在环境中发生的各种物理和化学现象的统称，包括农药在环境中的化学行为与物理行为。
化学行为主要是指农药在环境中的残留性，及其降解与代谢过程:
物理行为是指农药在环境中的移动性，及其迁移扩散规律等。
农药环境行为的研究是当今国内外环境科学家所十分关注的研究课题。
下面将分别讨论农药在士壤、农作物、水、大气三种常见介质中的环境行为。
大气,，农药施用一农作物一农产品（粮、,,土壤一畜禽一肉、油、乳、蛋,，地表水一浮游生物一鱼虾一水鸟一）农药在土壤中的环境行为土壤是由固、液、气三相物质形成的疏松多孔休。
固相物质包括矿物质、有机质和土壤生物。
在固相物质之间，为形状和大小不同的孔隙，在孔隙中存在水分和空气。
土壤三相物质的比例因土壤种类而异，并且经常发生变化。
上壤是陆地生态系统物质循环和能量交换的中心，研究表明，使用的农药，,,,一,,,最终进入土壤，农药对土壤的污染与使用农药的理化性质、自然环境条件以及农药使用的历史等因素密切相关。
进入土壤的农药，存在被土壤颗粒和有机质吸附、随水分向四周流动（地表径流）
或向深层土壤移动（淋溶）、向大气中挥发扩散、被作物吸收、被土壤和土壤微生物降解等一系列物理、化学和生物过程。
农药的土壤吸附作用是指土壤作用力使农药聚集在土壤颗粒表面，致使土壤颗粒与土壤溶液界面上的农药浓度大于土壤本体中农药浓度的现象。
农药的土壤吸附是农药环境行为的一个重要指标，是新农药筛选、开发与使用登记的重要参,数。
在土壤与水组成的馄合体系中，土壤对农药的吸附作用与解吸作用处于一种动态平衡状态，当混合体系水相溶液浓度高于平衡状态所需浓度时，主要表现为吸附作用:
反之，当农药浓度低于平衡状态时，则主要表现为解吸作用，解吸作用是农药吸附作用的反过程。
农药在土壤中吸收能力的强弱与土壤粘粒及有机质的种类和数量密切相关;与土壤的代换量及影响土壤代换量的诸因素有关。
据研究，土壤有机质及各种粘土矿物对农药的及吸附能力有如下趋势，即有机质,蒙脱石,蛭石,伊利石,绿泥石,高岭石。
吸附的机理主要有以下几种;离子交换阳离子型农药易与土壤有机质和粘粒矿物上的阳离子起交换作用，这种吸附是与离子键相结合的。
配位体交换这种吸附作用是由于吸附质子分子置换了一个或几个配位体分子。
在土壤及其组成中可进行配位体交换的通常是结合态水分子，其必要条件是吸附质子比被置换的配位体具有更强的络合能力。
氢键结合当吸附质和吸附剂上具有,,、,,、或,、,原子时易形成氢键，这时一种特殊类型的偶极——偶极矩作用，氢原子在两个电负性原子之间起桥梁作用，其中一个原子与之共价结合，而另一个原子以静电作用与之相连。
氢键结合是非离子型极性有机分子与粘粒矿物和有机吸附的重要的作用机制。
质子化作用农药通过质子化作用而带正电后，可借离子交换而被土壤吸附。
质子化作用的中性分子来自土壤水，胶体表面上可交换的,，得到一个质子，或得到由另一种阳离子转来的一个质子，而释放一个带正电荷的离子。
此外，还有通过范德华引力作用，疏水性结合以及冗键等作用方式对农药的吸附。
降解农药的土壤降解是指农药在成土因子、自然环境条件与田间耕作等因素的共同作用下，逐渐有农药母体大分子分解成小分子，最终转变为水、二氧化碳等后失去毒性和生物学活性的过程。
不同的农药，因其自身分子结构的不同，在土壤中的降解过程也不一样。
农药在土壤中降解主要过程有氧化作用、还原作用、水解作用与链接作用等多种，土壤中农药的降解通常至少是两个或多个作用的组合。
农药在土壤中的降解，包括光化学降解，化学降解和微生物降解等（光化学降解指土壤表面接受太阳辐射能和紫外线等能流而引起的农药分解作用。
农药光解的研究表明，大多数农药都能发生光降解作用，而生成新的化合物，这可能是农药变化或消失的一个重要途径。
如对杀草快光解生成盐酸甲胺，对硫磷经光解形成对氧磷、对硝基酚和硫乙基对硫磷等。
对于汞、砷、铅、镉和其它元素的化合物，受到光化学作用也可分解，但它们不会转化为无毒的化合物，它们有在不同生物体内积累的危险，并可能进入食物链中。
例如,,,在罕气中的,光降解步骤为:
，,,,,,,在,,,—,,,,,的紫外光照射下，可转化为,，,,,,,,及,，,,,,,,。
，,,,,,,进一步光解，形成,，,,一二氯二苯甲酮及若干二、三、四氯联苯。
化学降解化学降解以水解和氧化最为重要，其中水解是最重要的反应之一。
如有机农药二嗪农，是酯键上的水解作用。
微生物的降解土壤微生物对有机农药的降解起着极其重要的作用。
土壤中的微生物（包括细菌、霉菌、放线菌等各种微生物），能够通过各种生物化学作用参与分解土壤中的有机农药。
土壤微生物对农药的分解与农药的结构有关，土壤微生物最容易分
解脂肪烃化合物和含羟基的芳香化合物。
烃氧化的芳香化合物分解慢一些，但是仍然比那些在苯环上不含氧、硫或氮等取代基的物质分解要快。
一般是不含有这些取代基芳香族化合物在微生物的作用下羟基化，然后进一步破坏苯核。
大多数杂环化合物同样较容易被土壤微生物破坏，仅某些杂环化合物如吡啶、苯并咪唑等分解很慢。
由于微生物的细菌不同，破坏化学物质的机理和速度也不同，土壤中微生物对有机农药的生物化学作用主要有脱氯作用，氧化还原作用，脱烷基作用、水解作用、环裂解作用等。
影响农药在土壤环境中迁移的因素有内因和外因二个方面。
内因是就农药本身而言，其分子结构、电荷特性、水溶性等因素。
外因是环境中的影响因素有降雨量、淹灌条件、土壤初始含水量、土壤酸碱度、有机质含量、土壤粘土矿物粒组成等。
二）农药在植物体中的环境行为进入植物体的农药，经历的过程有可能包括吸附、吸收、转移、降解、挥发等。
农药通过叶面施用后，可直接被植物吸收;农药通过土壤施用后，也向植物体内迁移。
进入植物体内的农药一部分可通过植物的呼吸作用从气孔中散失，一部分在体内酶的作用下分解代谢，一部分在紫外光照射下进行光化学分解，在植物体内的农药逐渐减少，最后就是残留部分了。
残留农药的不断积累，导致农产品污染。
生物富集和进入食物链是农药污染的重要途径之一。
生物富集也称生物浓缩，是指生物体从环境中不断吸收低浓度的农药，并逐渐在其体内累积的过程。
累积到一定限量就会产生慢性中毒。
农药使用不当，可造成药害和飘移药害。
（一）植物体的代谢和蒸腾作用一般来讲，大多数有机农药在植物的生长代谢活动中发生不同程度的转化或降解，被转化成毒性小或者无害的物质储存在植物组织中。
还有一部分污染物可以在植物体内转化为可挥发的物质，通过植物的叶子释放到大气中去，即蒸腾作用。
研究表明，农药经根直接吸收取决于其在土壤中的浓度和植物的吸收率和蒸,腾率。
而蒸腾作用是决定植物修
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